Мы описываем эксперимент, предназначенных для проверки электронных повреждение наведенное в нанокристаллов Бакминстерфуллерен (60C) интенсивный, фемтосекундные импульсы рентгеновского излучения. Эксперимента обнаружили, что удивительно, стохастик, а X-ray индуцированной электронов, которые высоко коррелируют динамика в C60 , протяженностью сотни блок ячеек в пределах кристаллы1.
Точные детали взаимодействия интенсивных рентгеновского импульсов с вопросом являются темой интенсивный интерес для исследователей, пытаясь интерпретировать результаты фемтосекундным рентгеновского свободный электрон лазер (XFEL) экспериментов. Все большее количество экспериментальных наблюдений показали, что хотя ядерное движение может быть незначительным, учитывая короткий достаточно падающего импульса, электронные движения нельзя игнорировать. Текущей и общепринятой модели предполагают, что хотя электроны проходят динамика обусловлен взаимодействием с пульс, их движения могут во многом считаться «случайно». Это затем позволит якобы бессвязные вклад от электронных движения следует рассматривать как непрерывный фонового сигнала и таким образом игнорируется. Первоначальная цель нашего эксперимента было точно измерить изменения в интенсивности отдельных пиков Брэгг, благодаря рентгеновского наведенное повреждение электронных в модель системы, кристаллический C60. Вопреки этим ожиданиям мы отметили, что при высокой интенсивности рентгеновского, динамике электрона в C60 были на самом деле тесно связана и на достаточно дальние расстояния что позиции Брэгг размышления значительно изменяются. Этот документ подробно описывает методы и протоколы, используемые для этих экспериментов, которые проводились как в Linac источник последовательной света (ССК) и австралийский синхротрон (AS), а также кристаллографических подходы, используемые для анализа данных.
Одна из основных целей рентгеновских лазеров свободный электрон (XFELs) является развивать высокую пропускную способность, высоким разрешением подход к молекулярной визуализации и динамика. Структурная биология зависит от атомного масштаба информации, традиционно ограничивается ниже методы рентгеноструктурного анализа резолюции на третьего поколения synchrotrons. Долгих выдержек, которые причиняют ущерб значительным излучения в кристаллах, сильно влияют на резолюции, с помощью традиционных методов. Моментальных снимков дифракции изображений схема2,3,4 , работающих на XFELs, включает в себя сбор дифракционного изображения из короткого импульса рентгеновских лучей, ударяя либо фиксированных целевых выборок, (которые переводятся через фокус пучка) или образцов, вводят в путь луча.
XFEL пульс пример взаимодействия в конечном итоге разрушает образцы, из-за наступления тяжелых радиационного повреждения. Дифракционные изображения собираются до наступления этого разрушения из-за длительности импульса суб-100 fs. Возможность определения структур высокого разрешения из нанокристаллов быстро становится хорошо известна. Однако динамические процессы, которые происходят на Фемтосекундный сроки в условиях эксперимента изображений предлагают глубже взглянуть на атомной физики и может иметь эффект макроскопических нанокристаллов и их дифракции узоры5,6 ,7.
Во время катастрофического повреждения избегается на шкале фемтосекундные, во время которого записывается снимок дифракционного изображения, плотность мощности XFEL импульса может быть достаточно высокой, чтобы модифицировать Электронные свойства образца с которой рентгеновских снимков взаимодействие,78,9. Изучение физики взаимодействия интенсивных последовательной рентгеновского импульсов с вопросом не только представляющие научный интерес, но будет иметь критически важное значение для толкования любого эксперимента, в котором свет от XFEL импульса используется для изучения структура.
В рентгеновских изображений эксперименты на одной молекулы, небольших кластеров или нанокристаллов состоит из нескольких блок клеток пертурбативный анализ показывает, что тот должен соблюдать оба сокращения в очевидной согласованности рассеянного сигнала8, и рост structureless фонового сигнала в результате электродинамических процессов9. Этот эксперимент, стремилась оценить степень, в которой декогерентности электродинамических процессов, происходит в нанокристаллических пудры C60 за счет взаимодействия с коротких импульсов XFEL.
В этой статье мы предоставляем подробную информацию относительно экспериментальной процедуры, в которой весьма упорядоченный переходный электронной структуры от C60 нанокристаллов наблюдается за счет взаимодействия с XFEL импульса1. Дифракционный рисунок, производимых в этих условиях значительно отличается от той, которая наблюдается при той же выборке загорана меньшей мощности, но идентичных XFEL импульсов, или когда используется синхротрона луча на той же энергии фотона. Эта разница отмечена наличием пиков Брэгг, которые не видны в двух профилях дифракции, соответствующий малой мощности и синхротронного дифракционного изображения. Мы демонстрируем наш анализ и облегающие модели подход, используемый для подтверждения наличия динамических электронных искажений, вызванных XFEL пульс Нанокристаллические взаимодействия.
Калибровка кадров данных дифракции.
С. XTC файлы (которые содержат данные из полного запуска) содержат калибровочные параметры, определяющие геометрические расположение CSPAD модулей (показано на рисунке 2А) во время эксперимента. Правильное расположение данных, записанных на отдельных модулей имеет решающее значение для сборки отдельных дифракции данных изображений, содержащих данные, записанные в каждом запуске. В то время, выполненных эксперимент расположение файла калибровки, содержащих правильные параметры не был установлен автоматически, и ручных вычислений требуется команда для устранения проблемы. Из-за дополнительное время, затраченное исполняющей калибровки данных, которые было времени между параметр набора данных моментальных снимков выполнения и проверки успешного выполнения через darkfield и фон вычитается суммирования кадров изображения в наборе данных.
Кристалл размеров.
В некоторых из первоначального XFEL моментального снимка выполняется, сильный монокристаллов, Брэгг размышления были замечены в некоторых кадров изображения. Это явилось результатом некоторых из образца60 C, не достаточно мелко дробленая. Наблюдения оптических размышления из измельченного порошка показывает, что грани кристалла слишком велики (соответствует длине волны видимого света ~ 400-700 Нм). Порошок следует проверять эти размышления на стадии дробления, и если сильный, монокристаллов, Брэгг размышления рассматриваются в данных порошок необходимо далее дробленая.
Поскольку результаты этого эксперимента были не ожидается или планируемых для успешного порошковой дифракции сбора данных для образца60 C был получен только на два крайних интенсивности настройки (10% и 100% потока). Луч время на объекте ограничено, и поэтому любые настройки, вычисления или образец обработки ошибок и проблем имеют большое влияние на экспериментальный план. Два наиболее широко разделены инцидента интенсивности точек были приоритеты и было недостаточно луч время для сбора достоверных статистических данных для любых промежуточных точек. Таким образом мы были не в состоянии экспериментально оценить триггерный с точки зрения XFEL потока, на котором происходит изменение этого переходного этапа.
Предварительные исследования.
Сбор данных порошковой дифракции на австралийский синхротрон, от того же образца60 C, измеряемая на XFEL. Synchrotrons обычно используются для экрана для подходящих XFEL целей26и в настоящем случае положительно подтвердил, что на 10% XFEL интенсивности, дифракция данных соответствует структуре государственной земли FCC C60.
Образец и детектор затухание.
Калибровка падающий поток путем регулировки кремния аттенюаторы вверх по течению образца имеет важное значение, особенно поскольку изучается эффект зависит от интенсивности. Строительство подходящий алюминиевый аттенюатора на детектор, соответствует падающий поток также было критическим.
Удар образца на местоположение фокальной точки луча.
Положение фокуса месте КБ на XFEL необходимо также соблюдать сообщил явление, так как плотность потока на образце должна быть достаточно, чтобы вызвать образование диполей во всем кристалл. Измерение размера кратеров созданные XFEL света в кристалле YAG с помощью оптической микроскопии, а так же прекрасный образец сканирования вдоль оптической оси и глядя на интенсивности дифракционного был использован для определения местоположения фокальной плоскости.
В будущем будет изучена реализаций этой работы большего количество падающего света, а также длительности импульса. Эта работа имеет потенциальные последствия для предстоящих экспериментов анализа дифракции данных, собранных из нанокристаллов XFEL источников. Он также предоставляет новые идеи в фундаментальное взаимодействие XFELs с вопросом, подчеркнув, что XFELs имеют потенциал, чтобы исследовать новой физики, не размещены внутри обычных кристаллографии.
The authors have nothing to disclose.
Авторы признают поддержки Австралийский исследовательский совет центра передового опыта в Расширенный молекулярной визуализации. Части этого исследования были проведены в ССК, механизм национальных пользователей, Стэнфордский университет, выполняемых от имени Министерства энергетики США, отделение фундаментальных наук энергии. Мы признаем, что финансирование командировок, предусмотренные программой международной синхротрона доступ управляемого AS и правительством Австралии. Кроме того некоторые из этого исследования был проведен на MX1 и MX2 излучение в AS, Виктория, Австралия. Автор взносы: Б.А. отвечал за планирование и управление всеми аспектами экспериментального проекта. Эксперименты были разработаны Б.А., R.A.D., в.с., ПД и Б.А. G.J.W., H.M.Q., к.а.н. и R.A.D. написал оригинальный ССК предложение. D.W., R.A.D., R.A.R., A.V.M., ЕС и с.в. осуществляется моделирование работой. Б.А., R.A.D., ПД, в.с., M.W.M.J., R.A.R., н.г., F.H., G.J.W., с.б., м.м., M.M.S., A.G.P., C.T.P., A.V.M. и к.а.н. сбор экспериментальных данных в ССК. Сбор экспериментальных данных на австралийский синхротрон с.в., V.A.S. и R.A.D. C.T.P. и A.V.M. привели преобразования экспериментальных данных и анализа. Б.А., ПД, н.г. и е.б. были ответственен за дизайн держатель образца и тестирования. R.A.R, Б.А., с.в., A.V.M и H.M.Q писал этот манускрипт. Разработка электронных ущерба согласованности теории осуществляется H.M.Q. и к.а.н.; R.A.D. задумал применить этот формализм C60.
Macroscopic 99.5+ % pure C60 | SES RESEARCH | ||
Pestle and mortar | Sigma Aldrich | used for crushing C60 powder; | |
Aluminium sheet | used for constructing sample holder | ||
kapton polyimide film | Du Pont | http://www.dupont.com/products-and-services/membranes-films/polyimide-films/brands/kapton-polyimide-film/ | |
CXI beamline | SLAC | http://scripts.iucr.org/cgi-bin/paper?yi5003 | |
safety glasses | |||
biosafety cabinet |