Les auteurs décrivent une expérience conçue pour sonder les dommages électroniques induit chez des nanocristaux de buckminsterfullerène (C60) par des impulsions femtoseconde intense, des rayons x. L’expérience trouva que, étonnamment, plutôt que d’être stochastique, les rayons x induite par électron dynamique en C60 est fortement corrélée, s’étendant sur des centaines de cellules unitaires dans les cristaux1.
Les détails précis de l’interaction des impulsions intenses de rayons x avec la matière sont un sujet d’intérêt intense pour les chercheurs d’essayer d’interpréter les résultats d’expériences de laser (XFEL) femtoseconde radiographie électron libre. Un nombre croissant d’observations expérimentales ont montré que bien que mouvement nucléaire peut être négligeable, étant donné une courte assez durée d’impulsion incident, mouvement électronique ne peut être ignoré. Les modèles actuels et largement acceptées supposent que même si les électrons subissent une dynamique pilotée par interaction avec le pouls, leur mouvement pourrait largement considérer « aléatoire ». Cela permettrait à la contribution supposée incohérente le mouvement électronique soit traitée comme un signal de fond continu et donc ignorée. L’objectif initial de notre expérience était de mesurer avec précision les changements dans l’intensité des pics de Bragg individuels, en raison de rayons x a induit des lésions électronique dans un système modèle, cristalline C60. Contrairement à cette attente, nous avons observé que la plus haute intensité aux rayons x, la dynamique des électrons dans le C60 était en effet fortement corrélée, et suffisamment longues distances que les positions de la réflexion de Bragg sont significativement altérées. Cet article décrit en détail les méthodes et les protocoles utilisés pour ces expériences, qui ont été menées tant à la Source de lumière cohérente Linac (L.I.C.) et le Synchrotron australien (AS) ainsi que les approches cristallographiques utilisées pour analyser les données.
Un des buts principaux des lasers à électrons libres aux rayons x (XFELs) est de développer un haut débit, l’approche de haute résolution à imagerie moléculaire et dynamique. Biologie structurale repose sur l’information à l’échelle atomique, traditionnellement limitée à abaisser les techniques de résolution de cristallographie par rayons x au troisième synchrotrons de génération. Temps d’exposition long qui causent des dommages de rayonnement important en cristaux, grandement affecter la résolution obtenue à l’aide de techniques traditionnelles. La diffraction de la capture instantanée d’imagerie schéma2,3,4 , employé à XFELs, consiste à collectionner des images de diffraction des rayons x de pulsation courte frapper deux échantillons de cible fixe (qui sont traduits dans l’ensemble de la mise au point du faisceau) des échantillons ou injectés dans le chemin d’accès de la poutre.
L’interaction d’impulsion-échantillon XFEL finalement détruit les échantillons, en raison de l’apparition des radiolésions sévère. Les images de diffraction sont recueillies avant le début de cette destruction en raison de la durée d’impulsion sub-100 fs. La capacité à déterminer les structures de haute résolution de nanocristaux devient rapidement bien établie. Toutefois, des processus dynamiques qui se produisent sur des périodes de femtoseconde dans des conditions expérimentales d’imagerie offrent un aperçu plus profond de physique atomique et peuvent avoir un effet macroscopique sur nanocristaux et leur diffraction modèles5,6 ,,7.
Alors que des dégâts structurels catastrophiques sont évité sur l’échelle de temps de femtoseconde au cours de laquelle une image de diffraction instantané est enregistrée, la densité de puissance d’une impulsion XFEL peut-être être suffisamment élevée pour modifier les propriétés électroniques de l’échantillon avec lequel les rayons x interagir7,8,9. Une exploration de la physique de l’interaction des impulsions intenses de rayons x cohérentes avec la matière n’est pas seulement d’un intérêt scientifique intrinsèque, mais sera extrêmement importante pour l’interprétation de toute expérience dans laquelle la lumière d’un XFEL impulsion est utilisée pour explorer structure.
En radiographie, imageries expériences effectuées sur des molécules simples, petites grappes ou nanocristaux composé de quelques cellules d’unité, analyse perturbative indique que l’on doit observer les deux une réduction dans la cohérence apparente du signal diffusé8, et la croissance d’un signal de fond sans structure à la suite de processus électrodynamique9. Cette expérience cherche à évaluer la mesure dans laquelle décohérence due aux processus électrodynamique, survient chez nanocristallins en poudre C60 en raison de l’interaction avec les impulsions courtes de XFEL.
Dans cet article, nous donner des précisions au sujet du procédé expérimental dans lequel on observe une structure électronique transitoire très ordonnée de nanocristaux de60 C en raison de l’interaction avec une impulsion XFEL1. Le patron de diffraction produit dans ces conditions est significativement différent de celle observée quand le même échantillon est illuminé de puissance inférieure, mais autrement identique XFEL impulsions, ou lorsqu’un faisceau de rayonnement synchrotron à la même énergie de photon est utilisé. Cette différence est marquée par la présence de pics de Bragg qui ne sont pas visibles dans les deux profils de diffraction correspondant à des images de diffraction de faible puissance et le rayonnement synchrotron. Nous démontrons notre analyse et notre approche de modèle-ajustage de précision, utilisée pour confirmer la présence d’une déformation électronique dynamique induite par l’interaction d’impulsion-nanocrystal XFEL.
Étalonnage des trames de données de diffraction.
Le. Fichiers XTC (qui contiennent les données d’une exécution complète) contiennent les paramètres d’étalonnage qui définissent la disposition géométrique des modules CSPAD (illustrée dans la Figure 2 a) pendant l’expérience. La disposition correcte des données enregistrées sur des modules individuels est cruciale pour assembler les images de diffraction individuels de données comprenant les données enregistrées pour chaque série. À l’époque, que l’expérience a été réalisée l’emplacement du fichier contenant les paramètres corrects d’étalonnage n’est pas automatiquement mis en place et calcul manuel était tenu par l’équipe de corriger le problème. En raison de l’étalonnage de temps supplémentaire passé performante des données il y avait un décalage entre définissant un ensemble de données de capture instantanée exécutée et la vérification de la réussite de l’exécution via un fond noir et fond soustrait sommation des cadres d’image dans l’ensemble de données.
Tailles de cristal.
Dans certains de XFEL initiale capture instantanée s’exécute, monocristal forte réflexions de Bragg ont été observées chez certains les cadres d’image. Cela s’explique par certains de l’échantillon de60 C ne pas se faire écraser assez finement. Observer les reflets de poudre concassée indique que les facettes cristal sont trop grandes (correspond à la longueur d’onde de la lumière visible ~ 400-700 nm). La poudre doit être vérifiée pour ces réflexions à l’étape de broyage, et si fort, monocristal réflexions de Bragg sont visibles dans les données de la poudre doit s’écraser plus loin.
Étant donné que les résultats de cette expérience non prévus ou planifiés pour collecte de données de diffraction de poudre réussie pour l’échantillon de60 C a seulement obtenu à deux réglages d’intensité extrême (flux de 10 % et 100 %). Faisceau de temps à l’installation est limité et donc toute mise en place, le calcul ou traitement des erreurs et problèmes des échantillons ont une incidence importante sur un plan d’expérience. Les deux plus largement séparés intensité incidente points ont été priorisés et temps insuffisant de faisceau était disponible à des statistiques fiables recueillies pour tous les points intermédiaires. Par conséquent, nous n’étions pas en mesure d’évaluer expérimentalement la bossette en termes de flux XFEL à laquelle se produit ce changement de phase transitoire.
Études préliminaires.
Collecte des données de diffraction de poudre au Synchrotron australien, partir du même échantillon de60 C mesurée à XFEL. Synchrotrons servent régulièrement à l’écran pour XFEL adapté s’adresse26et en l’espèce positivement a confirmé qu’à intensité de 10 % XFEL, les données de diffraction étaient compatibles avec la structure de l’état fondamental FCC C60.
Échantillonnage et détecteur d’atténuation.
Étalonnage du flux incident grâce à l’ajustement des atténuateurs de silicium en amont de l’échantillon est indispensable, surtout que l’effet à l’étude était intensité dépendante. Construction d’un atténuateur d’aluminium adapté au détecteur, correspondant au flux incident a également critique.
Frapper l’échantillon à l’emplacement du point focal faisceau.
L’emplacement du spot focal KB à XFEL est également essentiel d’observer le phénomène, puisque la densité de flux sur l’échantillon doit être suffisante pour induire la formation de dipôles dans tout le cristal. Mesurer la taille des cratères créés par le faisceau XFEL dans un cristal de YAG au microscope optique, en plus d’effectuer une analyse de l’échantillon fine le long de l’axe optique et en regardant l’intensité de diffraction a été utilisée pour déterminer l’emplacement du plan focal.
À l’avenir les implémentations de ce travail un grand nombre d’intensités incidents, mais aussi des durées d’impulsion seront explorées. Ce travail a des implications potentielles pour des expériences à venir, analyse des données de diffraction provenant de nanocristaux à sources XFEL. Il fournit également de nouvelles connaissances sur l’interaction fondamentale de XFELs avec la matière, en soulignant que les XFELs ont le potentiel pour explorer la nouvelle physique ne pas logée au sein de la cristallographie classique.
The authors have nothing to disclose.
Les auteurs tiennent à souligner le soutien de l’australien Conseil Centre d’Excellence en recherche dans Advanced Molecular Imaging. Certaines parties de cette recherche ont été réalisées à la L.I.C., une installation utilisateur national exploitée par l’Université de Stanford au nom de l’US Department of Energy, Bureau des Sciences fondamentales de l’énergie. Nous reconnaissons le voyage financement fourni par le programme International d’accès Synchrotron gérée par l’AS et le gouvernement australien. En outre, certaines de ces recherches a été entreprise sur les faisceaux de lumière MX1 et MX2 à l’AS, Victoria, Australie. Contributions de l’auteur : B.A. était responsable de la planification et la gestion de tous les aspects expérimentaux du projet. Des expériences ont été conçus par B.A., R.A.D., V.S., C.D. et G.J.W. B.A., liée, K.A.N. et R.A.D. écrit la proposition initiale de la L.I.C.. D.W., R.A.D., R.A.R., A.V.M., E.C. et S.W. effectué les travaux de simulation. B.A., R.A.D., C.D., M.W.M.J., R.A.R., N.G., F.H., V.S., G.J.W., S.B., M.M., S.A., A.G.P., C.T.P., A.V.M. et K.A.N. collecté les données expérimentales à la L.I.C.. S.W., V.A.S. et R.A.D a recueilli des données expérimentales au Synchrotron australien. C.T.P. et A.V.M. entraîné la conversion de données expérimentales et l’analyse. B.A., C.D., N.G. et E.B. étaient responsable de la conception du titulaire de l’échantillon et les analyses. R.A.R, B.A., S.W., Sandrine et H.M.Q ont écrit ce manuscrit. La formulation des dommages électroniques au sein de la théorie de cohérence est effectuée par liée et K.A.N. ; R.A.D. conçut l’idée d’appliquer ce formalisme à C60.
Macroscopic 99.5+ % pure C60 | SES RESEARCH | ||
Pestle and mortar | Sigma Aldrich | used for crushing C60 powder; | |
Aluminium sheet | used for constructing sample holder | ||
kapton polyimide film | Du Pont | http://www.dupont.com/products-and-services/membranes-films/polyimide-films/brands/kapton-polyimide-film/ | |
CXI beamline | SLAC | http://scripts.iucr.org/cgi-bin/paper?yi5003 | |
safety glasses | |||
biosafety cabinet |