يصف لنا تجربة تهدف إلى سبر الإلكترونية الأضرار التي يسببها في نانوكريستالس بوكمينستيرفوليريني (ج60) بنبضات femtosecond مكثفة، من الأشعة السينية. وتبين التجربة، من المستغرب، بدلاً من العشوائية، الأشعة السينية الناجمة عن الإلكترون عالية ترتبط الديناميات في ج60 ، تمتد على مئات خلايا الوحدة داخل بلورات1.
التفاصيل الدقيقة للتفاعل بين نبضات الأشعة السينية المكثفة مع هذه المسألة موضوع اهتمام شديد للباحثين في محاولة لتفسير نتائج femtosecond الأشعة السينية الإلكترون الحر تجارب الليزر (إكسفيل). عدد متزايد من الملاحظات التجريبية أظهرت أنه على الرغم من أن يمكن أن يكون الاقتراح النووي لا يعتد بها، نظراً لفترة قصيرة كافية مدة نبض الحادث، الحركة الإلكترونية لا يمكن تجاهلها. النماذج الحالية والمقبولة على نطاق واسع التي تفترض أنه على الرغم من أن الإلكترونات الخضوع لديناميات مدفوعا بالتفاعل مع النبض، هذه الحركة يمكن إلى حد بعيد النظر ‘عشوائية’. هذا سيسمح ثم مساهمة يفترض أنها غير متماسكة من الحركة الإلكترونية أن يعاملوا كإشارة خلفية مستمرة وتجاهل ذلك. وكان الهدف الأصلي من تجربتنا دقة قياس التغير في كثافة قمم براج الفردية، بسبب الأشعة السينية التي يسببها الضرر الإلكترونية في نظام نموذجي، بلوري ج60. خلافا لهذه التوقعات، لاحظنا أن في كثافة الأشعة السينية أعلى، ديناميات إلكترون في ج60 كانت في الواقع ارتباطاً وثيقا، وعبر مسافات طويلة بما فيه الكفاية أن مواقف تأملات براج، إلى حد كبير تغييره. تصف هذه الورقة بالتفصيل الأساليب والبروتوكولات المستخدمة لهذه التجارب، التي أجريت في مصدر الضوء الجراحة متماسكة (لكلس) والاسترالية السنكروتروني (AS)، فضلا عن النهج بلورية المستخدمة لتحليل البيانات على حد سواء.
أحد الأغراض الرئيسية لأشعة ليزر الإلكترون الحر (إكسفيلس) وضع إنتاجية عالية وعالية الدقة للتصوير الجزيئي والديناميات. علم الأحياء الهيكلية يعتمد على معلومات الحجم الذري، محدودة عادة إلى انخفاض القرار تقنيات علم البلورات بالأشعة السينية في سينتشروترونس الجيل الثالث. مرات التعرض الطويل الذي يسبب أضرارا كبيرة الإشعاع في البلورات، يؤثر بشكل كبير القرار يتحقق باستخدام التقنيات التقليدية. لقطة حيود التصوير مخطط2،3،4 المستخدمة في إكسفيلس، ينطوي على جمع صور حيود الأشعة السينية نبض قصيرة تصل إلى أما العينات المستهدفة الثابتة (التي تترجم عبر تركيز شعاع) أو حقن عينات في مسار الشعاع.
في نهاية المطاف يدمر التفاعل عينة نبض إكسفيل العينات، بسبب ظهور الأضرار الشديدة الإشعاع. يتم جمع الصور حيود قبل بداية هذا التدمير بسبب المدد نبض خ sub-100. القدرة على تحديد هياكل عالية الدقة من نانوكريستالس سرعة أصبحت راسخة. بيد العمليات الديناميكية التي تحدث على فترات زمنية femtosecond تحت ظروف التصوير التجريبية تقدم رؤى أعمق في الفيزياء الذرية ويمكن أن يكون لها تأثير عيانية على نانوكريستالس وعلى الحيود أنماط5،6 ،7.
بينما يتم تجنب الأضرار الهيكلية كارثية على المقياس الزمني femtosecond أثناء الذي يتم تسجيل صورة حيود لقطة، كثافة الطاقة نبض إكسفيل قد تكون مرتفعة بما يكفي تعديل الخصائص الإلكترونية للعينة التي الأشعة السينية تتفاعل7،،من89. استكشاف فيزياء التفاعل المكثف نبضات الأشعة السينية متماسكة مع هذه المسألة ليس فقط للفائدة العلمية الأصيلة، ولكن ستكون ذات أهمية حاسمة لتفسير أي تجربة في أي ضوء من إكسفيل نبض يستخدم لاستكشاف الهيكل.
ويشير تحليل بيرتورباتيفي في إجراء تجارب التصوير على جزيئات مفردة أو مجموعات صغيرة، أو نانوكريستالس تتألف من بضعة وحدة الخلايا بالأشعة السينية، إلى أن واحدة ينبغي مراعاتها كل تخفيض في الاتساق الظاهر ل الإشارات المتناثرة8، والنمو في إشارة ستروكتوريليس الخلفية نتيجة لعمليات اليكتروديناميكال9. هذه التجربة التي سعت إلى تقييم الدرجة التي decoherence بسبب عمليات اليكتروديناميكال، يحدث في مسحوق خوصات ج60 بسبب التفاعل مع نبضات إكسفيل قصيرة.
في هذه المقالة، نحن نقدم تفاصيل بشأن الإجراء التجريبي الذي يلاحظ بنية إلكترونية عابرة مرتبة عالية من نانوكريستالس60 ج بسبب التفاعل مع نبض إكسفيل1. نمط حيود المنتجة في ظل هذه الظروف يختلف اختلافاً ملحوظا عن مراعاتها عند نفس العينة مضاءة بقوة أقل، ولكن البقول إكسفيل متطابقة خلاف ذلك، أو عندما يستخدم شعاع السنكروتروني في طاقة فوتون نفسه. يتسم هذا الاختلاف بوجود قمم براج التي ينظر إليها لا في التشكيلات الجانبية اثنين حيود تناظر الصور حيود طاقة منخفضة والسنكروتروني. نظهر تحليلنا ونهج النموذج المناسب، تستخدم للتأكد من وجود تشويه الإلكترونية الديناميكية الناجمة عن تفاعل نبض-نانوكريستال إكسفيل.
معايرة إطارات البيانات الحيود.
. ملفات اكستاسي (التي تحتوي على البيانات من تشغيل كاملة) تحتوي على معلمات المعايرة التي تحدد الترتيب هندسية من وحدات كسباد (كما هو موضح في الشكل 2 ألف) أثناء التجربة. الترتيب الصحيح للبيانات المسجلة في الوحدات الفردية أمر حاسم لتجميع صور البيانات حيود الفردية تتألف البيانات المسجلة في كل تشغيل. في الوقت الذي تم إجراء التجربة موقع ملف المعايرة التي تحتوي على المعلمات الصحيحة لا تلقائياً أنشئت ولازم الحساب اليدوي بالفريق لتصحيح المشكلة. بسبب معايرة البيانات كان هناك فارق زمني بين إعداد مجموعة بيانات لقطة تشغيل، والتحقق من نجاح تشغيل عبر الساحة المظلمة والخلفية المنفذ وقت إضافي ينفق طرح مجموع إطارات الصور في مجموعة البيانات.
كريستال أحجام.
في بعض إكسفيل الأولية تشغيل اللقطة، البلورة الأحادية قوية وشوهدت تأملات براج في بعض إطارات الصور. وهذا نتج عن بعض من العينة60 ج لا تسحق ناعما ما يكفي. مراقبة الانعكاسات الضوئية من مسحوق سحقت يشير إلى أن الأوجه البلورية كبيرة جداً (تتوافق مع الطول الموجي للضوء المرئي ~ 400-700 نانومتر). يجب فحص المسحوق لهذه الأفكار في مرحلة سحق، وإذا كانت قوية، البلورة الأحادية التي تعتبر تأملات براج في البيانات المسحوق يلزم كذلك سحقهم.
نظراً لنتائج هذه التجربة لم يتوقع أو يخطط لجمع البيانات الحيود مسحوق ناجحة للعينة60 ج حصل فقط على اثنين من إعدادات كثافة المتطرفة (الجريان 10% و 100%). شعاع الوقت في المنشأة محدودة ومن ثم أي إعداد أو حساب، أو نموذج معالجة الأخطاء والقضايا أثرا كبيرا على خطة تجريبية. على نطاق واسع يفصل الأكثر كثافة الحوادث كانت الأولوية للنقاط وكان هناك شعاع عدم كفاية الوقت متاح لجمع إحصاءات موثوق بها عن أي نقاط وسيطة. ولذلك، نحن لم تكن قادرة على تقييم تجريبيا نقطة الانطلاق من حيث التمويه إكسفيل الذي يحدث هذا التغيير مرحلة عابرة.
الدراسات الأولية.
جمع بيانات الحيود مسحوق في “السنكروتروني الأسترالية”، من نفس العينة60 ج قياسا على إكسفيل. سينتشروترونس تستخدم بشكل روتيني للشاشة لمناسبة إكسفيل يستهدف26، وفي هذه الحالة إيجابي أكد أن البيانات حيود في كثافة إكسفيل 10%، تمشيا مع هيكل الدولة الأرض لجنة الاتصالات الفدرالية في ج60.
عينة وكاشف توهين.
معايرة للتمويه الحادث من خلال تكيف المخففات السليكون المنبع العينة ضروري، سيما وأن تجري دراسة التأثير كثافة تعتمد. من الأهمية أيضا تشييد موهن الألمنيوم مناسبة في الكاشف، مطابقة للتمويه الحادث.
ضرب العينة في الموقع لجهة شعاع.
موقع الفور التنسيق كيلو بايت في إكسفيل أساسي أيضا لمراقبة ظاهرة المبلغ عنها، حيث يجب أن تكون كثافة التدفق على العينة كافية للحث على تشكيل قطبانيه طوال البلورة. قياس حجم الحفر تم إنشاؤها بواسطة شعاع إكسفيل في بلورة ياج باستخدام المجهر الضوئي، فضلا عن إجراء مسح عينة غرامة على طول المحور البصري، ويبحث في كثافة حيود تم استخدامه لتحديد موقع الطائرة التنسيق.
في المستقبل سوف يتم استكشاف تطبيقات لهذا العمل عددا أكبر من كثافة الحوادث فضلا عن المدد النبض. هذا العمل آثار محتملة للتجارب القادمة تحليل حيود البيانات المجمعة من نانوكريستالس في مصادر إكسفيل. كما يقدم رؤى جديدة في التفاعل الأساسية من إكسفيلس مع هذه المسألة، تسليط الضوء على أن إكسفيلس لديها القدرة على استكشاف فيزياء جديدة لا في حدود علم البلورات التقليدية.
The authors have nothing to disclose.
الكتاب تقر بالدعم الأسترالي البحوث مجلس مركز التميز في “التصوير الجزيئي المتقدمة”. أجزاء من هذه البحوث أجريت في لكلس، منشأة مستخدم وطني تديرها جامعة ستانفورد بالنيابة عن “وزارة الطاقة الأمريكية”، مكتب العلوم الأساسية في الطاقة. نعترف بتمويل السفر المقدمة من “البرنامج الدولي للوصول السنكروتروني” الذي يديره AS ومن الحكومة الأسترالية. وبالإضافة إلى ذلك، بعض هذه البحوث أجريت في بيملينيس MX1 و MX2 في AS، فيكتوريا، أستراليا. الكاتب الاشتراكات: درجة البكالوريوس كان مسؤولاً عن تخطيط وإدارة جميع جوانب المشروع التجريبي. تم تصميم التجارب بدرجة البكالوريوس، R.A.D.، هندي، ماديرا، وبكالوريوس G.J.W.، H.M.Q.، K.A.N.، و R.A.D. كتب لكلس الاقتراح الأصلي. جاف، R.A.D.، R.A.R.، A.V.M.، والمفوضية الأوروبية، وجنوب غرب الاضطلاع بأعمال المحاكاة. بكالوريوس، R.A.D.، ماديرا، هندي، M.W.M.J.، R.A.R.، وتمكن، F.H.، G.J.W.، نشرة، م. م.، مف، A.G.P.، C.T.P.، A.V.M.، و K.A.N. جمع البيانات التجريبية في لكلس. جنوب غرب و V.A.S. وراد جمع البيانات التجريبية في “السنكروتروني الأسترالية”. أدى C.T.P. و A.V.M. بتحويل البيانات التجريبية والتحليل. بكالوريوس، ماديرا وتمكن E.B. كانت مسؤولة عن تصميم حامل العينة والاختبار. R.A.R، بكالوريوس، جنوب غرب، A.V.M و H.M.Q كتب هذه المخطوطة. تتم صياغة الضرر الإلكترونية داخل نظرية الاتساق ب H.M.Q. و K.A.N.؛ R.A.D. تصور فكرة تطبيق هذه الشكلية على C60.
Macroscopic 99.5+ % pure C60 | SES RESEARCH | ||
Pestle and mortar | Sigma Aldrich | used for crushing C60 powder; | |
Aluminium sheet | used for constructing sample holder | ||
kapton polyimide film | Du Pont | http://www.dupont.com/products-and-services/membranes-films/polyimide-films/brands/kapton-polyimide-film/ | |
CXI beamline | SLAC | http://scripts.iucr.org/cgi-bin/paper?yi5003 | |
safety glasses | |||
biosafety cabinet |