我们描述了一个实验, 目的是通过强烈的 X 射线飞秒脉冲来探测 Buckminsterfullerene (C60) 中纳米晶的电子损伤。这项实验发现, 令人惊讶的是, 在 C60中 X 射线诱发的电子动力学是高度相关的, 在晶体中的几百个单元细胞上延伸到了1。
强烈的 x 射线脉冲与物质相互作用的精确细节是一个研究人员试图解释的飞秒 x 射线自由电子激光 (XFEL) 实验结果强烈感兴趣的话题。越来越多的实验观测结果显示,尽管核运动可以忽略不计,但鉴于短足够入射脉冲持续时间,电子运动不能忽视。当前和被广泛接受的模型假设,虽然电子驱动脉冲与相互作用的动力学,但它们的运动可以很大程度上被认为 ‘随机’。这然后将允许从电子运动被视为一个连续的背景信号所谓非相干的贡献,因而忽略。我们的原始目的是实验的精确地测量的变化在个别的布拉格峰,由于 x 射线的强度损伤电子在模型系统中,结晶 C60。这种预期,相反我们指出,在最高的 x 射线强度,电子动力学在 C60事实上高度相关,在足够长的距离,布拉格反射的立场也明显有所改变。详细介绍了用于这些实验,进行了两个直线加速器相干光源 (LCLS) 和澳大利亚同步加速器 (AS),以及用于分析数据的晶体学方法在协议与方法。
X 射线自由电子激光器 (XFELs) 的主要目的之一是开发高吞吐量, 高分辨率的分子成像和动力学方法。结构生物学依赖于原子尺度信息, 传统上仅限于低分辨率 X 射线晶体技术在第三代加速器。在晶体中造成重大辐射损伤的长时间曝光时间, 极大地影响了使用传统技术实现的分辨率。快照衍射成像方案2,3,4使用在 XFELs, 涉及收集的衍射图像从短脉冲 X 射线击中任何固定目标样本 (这是翻译跨光束焦点)或注入光束路径的样本。
XFEL 脉冲样品的相互作用最终破坏了样本, 由于严重的辐射损伤的开始。由于 sub-100 fs 脉冲的持续时间, 在这一破坏开始之前收集了衍射图像。从纳米晶体中确定高分辨率结构的能力正在迅速地建立。然而, 在实验成像条件下飞秒尺度上发生的动力学过程提供了对原子物理的更深的洞察, 并且可以对纳米晶体及其衍射模式产生宏观影响5,6 ,7。
虽然在飞秒的时间尺度上避免了灾难性的结构损伤, 在这段时间内记录了一个快照衍射图像, 但 XFEL 脉冲的功率密度可能会高到足以修改 X 射线的样品的电子特性。交互7,8,9。强相干 X 射线脉冲与物质相互作用的物理学探索不仅是内在的科学兴趣, 但将是至关重要的解释任何实验, 其中光从一个 XFEL 脉冲是用来探索结构.
在对单个分子、小簇或由少数单元细胞组成的纳米晶体进行的 x 射线成像实验中, 扰分析表明, 一个人应该同时观察散射信号的明显相干性的降低8,和于背景信号的增长, 由于 electrodynamical 进程9。本实验试图评估由于与短 XFEL 脉冲的相互作用而产生的 electrodynamical 过程的退相干程度.
在本文中, 我们提供了有关的实验过程的详细信息, 其中一个高度有序的瞬态电子结构从 C60纳米晶体的观察, 由于与 XFEL 脉冲1的互动。在这些条件下产生的衍射图样与在相同的样品被较低功率照射时所观察到的有明显不同, 但同样的 XFEL 脉冲, 或者当使用相同光子能量的同步辐射光束时。这一差异的特点是存在的布拉格峰, 没有看到在两个衍射剖面对应的低功耗和同步辐射图像。我们展示了我们的分析和模型拟合方法, 用于确认 XFEL 脉冲-纳米晶相互作用引起的动态电子失真的存在。
校准的衍射数据帧。
了。XTC 文件 (其中包含从完整的运行数据) 试验过程中包含定义 (如图 2a所示) 的 CSPAD 模块的几何排列的标定参数。数据记录在单独的模块上的正确安排至关重要组装包括数据记录在每次运行个别的衍射数据图像。当时进行了实验包含了正确的参数校准文件的位置不自动设置和手动计算团队需要纠正这一问题。由于没有设置快照运行数据集和检查的成功运行通过视场和背景之间的时间差的数据花费的时间表演校准中减去帧图像的数据集的总和。
晶体的大小。
在一些初始 XFEL 快照运行,强单晶布拉格反射见于一些图像帧。这起因于一些 C60样品不被压碎不够细。观察从碎粉光反射表明晶体方面有太大 (对应于可见光的波长 ~ 400-700 毫微米)。破碎阶段,这些思考应检查粉,如果强,单晶布拉格反射,主要见于数据粉需要被进一步粉碎。
由于这次实验的结果没有预期或计划成功粉末衍射数据集合 C60样品只得到在两个极端的强度设置 (10%和 100%的光通量)。梁在设施的时间是有限的因此任何设置、 计算或来样加工错误和问题实验计划有很大的影响。两种最广泛分离入射强度点的先后,曾经有段时间不足梁可用任何中间点收集可靠的统计数据。因此,我们没有能够实验评估 XFEL 通量在这短暂的相变发生的触发点。
初步的研究。
粉末衍射数据收集在澳大利亚的同步加速器,从同一个 C60样品作为测量在 XFEL。同步加速器通常用于屏幕为适合 XFEL 目标26,和在本案中积极地证实,在 10 %xfel 强度,衍射数据与 C60的基态 FCC 结构相一致。
样品和探测器的衰减。
通过上游硅衰减器调整入射通量校准样品的至关重要,特别是因为正在研究的影响是强度受抚养者。适用于铝衰减的探测器,与入射通量相匹配的建设也是至关重要的。
打样品在梁协调点的位置。
在 XFEL KB 焦斑的位置,还必须观察报告的现象,因为在样品上的磁通密度必须足以诱导偶极子在整个晶体的形成。由 XFEL 梁在 YAG 晶体使用光学显微镜,以及执行沿光轴的精细采样扫描测量撞击坑的大小创建和看的衍射强度用来确定焦平面的位置。
在将来将探索实现这项工作更多的入射强度,以及脉冲持续时间。这项工作已为即将到来的实验分析从纳米晶在 XFEL 来源收集的衍射数据的潜在影响。它还与物质,突出显示,XFELs 具有的潜力,探索新的物理不纳入常规晶体学提供 XFELs 的基本相互作用的新见解。
The authors have nothing to disclose.
作者承认澳大利亚研究理事会中心卓越的先进分子成像的支持。在拼箱,由斯坦福大学美国能源部基础能源科学办公室代表全国用户设施进行了这项研究的部分。我们承认国际同步访问程序所提供的旅行资金管理,并由澳大利亚政府。此外,这项研究的一些对在 AS,维多利亚,澳大利亚 MX1 和 MX2 的光束线进行。作者的贡献: 学士学位是负责规划和管理项目的所有实验方面。试验的目的是文学学士,R.A.D.,威士茂,C.D.,和 G.J.W.学士、 H.M.Q.、 K.A.N.和 R.A.D.写了原拼箱提案。格里菲斯、 R.A.D.、 R.A.R.、 A.V.M.、 乳油,白雪进行了模拟工作。文学学士,R.A.D.,C.D.威士茂、 M.W.M.J.、 R.A.R.、 N.G.、 F.H.、 G.J.W.,法令和政令公报、 M.M.、 M.M.S.、 A.G.P.、 C.T.P.、 A.V.M.和 K.A.N.收集拼箱的实验数据。白雪、 V.A.S.和 R.A.D 收集实验数据在澳大利亚的同步加速器。C.T.P.和 A.V.M.领导的实验数据转换和分析。学士学位,C.D.、 N.G.和伊比是负责样品持有人设计和测试。R.A.R,文学学士,白雪,A.V.M 和 H.M.Q 写了这份手稿。电子损害内一致性理论制定执行的 H.M.Q.和 K.A.N.;R.A.D.开始构思这形式主义不适用于 c_ (60)。
Macroscopic 99.5+ % pure C60 | SES RESEARCH | ||
Pestle and mortar | Sigma Aldrich | used for crushing C60 powder; | |
Aluminium sheet | used for constructing sample holder | ||
kapton polyimide film | Du Pont | http://www.dupont.com/products-and-services/membranes-films/polyimide-films/brands/kapton-polyimide-film/ | |
CXI beamline | SLAC | http://scripts.iucr.org/cgi-bin/paper?yi5003 | |
safety glasses | |||
biosafety cabinet |