נתאר ניסוי שתוכנן כדי לחקור את הנזק אלקטרונית המושרה ב nanocrystals של Buckminsterfullerene (C60) על-ידי פולסים הפמטו-שנייה אינטנסיבי, קרני רנטגן. בניסוי נמצא כי, באופן מפתיע, במקום להיות סטוכסטי, הרנטגן המושרה אלקטרון דינמיקה ב C60 נמצאים בקורלציה גבוהה, הנמשך לאורך מאות תאים יחידה בתוך גבישים1.
הפרטים המדויקים של האינטראקציה של פולסים רנטגן אינטנסיבי עם חומר הם הנושאים המעניינים אינטנסיבי לחוקרים מנסה לפרש את התוצאות של הניסויים לייזר (XFEL) של אלקטרונים חופשיים רנטגן הפמטו-שנייה. מספר גדל והולך של ניסיוני תצפיות הראו כי למרות תנועה גרעיני יכול להיות זניח, בהתחשב קצר מספיק משך פעימה התקרית, תנועה אלקטרונית שאי אפשר להתעלם ממנו. הדגמים הנוכחי, מקובל מאד להניח כי למרות האלקטרונים עוברים dynamics מונע על ידי אינטראקציה עם הדופק, תנועה שלהם במידה רבה להחשב ‘אקראי’. זה היה אז לאפשר את התרומה כביכול מבולבלת באמצעות תנועה אלקטרונית שינהגו אות רציף רקע, ובכך התעלמה. המטרה המקורית של הניסוי שלנו היה למדוד במדויק את השינוי בעוצמתם של פסגות בראג בודדים, עקב רנטגן המושרה נזק אלקטרוניים במערכת מודל, C גבישי60. בניגוד לציפיות הזה, הבחנו כי על עוצמות הרנטגן הגבוהה, הדינמיקה אלקטרונים ב C60 היו למעשה מאוד בקורלציה, על פני מרחקים ארוכים מספיק כי העמדות של השתקפויות בראג באופן משמעותי שונו. מאמר זה מתאר בפירוט את שיטות של פרוטוקולים המשמשים לניסויים אלה, אשר נערכו הן את Linac קוהרנטי אור מקור (LCLS), את האוסטרלית סינכרוטרון (AS), כמו גם את הגישות לחקר הגבישים נהגו לנתח את הנתונים.
אחת המטרות הגדולות של רנטגן לייזר אלקטרונים חופשיים (XFELs) היא לפתח עם תפוקה גבוהה, גישה ברזולוציה גבוהה הדמיה מולקולרית, דינמיקה. ביולוגיה מבנית תלוי בקנה מידה אטומי מידע, באופן מסורתי מוגבלת כדי להוריד את הרזולוציה קריסטלוגרפיה באמצעות קרני רנטגן טכניקות בנטילת synchrotrons הדור השלישי. פעמים חשיפה ארוכה אשר לגרום נזק משמעותי הקרינה בגבישים, השפיעו באופן ניכר את הרזולוציה הושג ע י שימוש בטכניקות מסורתיות. עקיפה תמונת הדמיה ערכת2,3,4 המועסקים XFELs, כרוך איסוף תמונות דיפרקציה של צילומי רנטגן הדופק קצר להכות גם דגימות יעד קבוע (אשר מתורגמים לאורך המוקד קרן) או דוגמאות מוזרק לתוך הנתיב של הקרן.
האינטראקציה הדופק-sample XFEL הורס בסופו של דבר הדגימות, בשל תחילתה של נזק הקרינה חמורה. תמונות דיפרקציה נאספים לפני התחלתה של ההרס הזה עקב המשכים הדופק fs sub-100. היכולת לקבוע רזולוציה גבוהה במבני nanocrystals הופכת במהירות וותיקה. עם זאת, דינמיות תהליכים אשר מתרחשים על צירי הזמן הפמטו-שנייה בתנאים הדמיה ניסיוניים תובנות עמוק יותר לתוך פיזיקה אטומית, יכולה להיות השפעה מאקרוסקופית nanocrystals ו שלהם עקיפה דפוסי5,6 ,7.
בזמן נזק קטסטרופלי הוא נמנע בציר הפמטו-שנייה שבמהלכו נרשם תמונת דיפרקציה בזק, צפיפות כוח הדופק XFEL עשוי להיות גבוה מספיק כדי לשנות את המאפיינים אלקטרונית של המדגם שבה צילומי הרנטגן אינטראקציה7,8,9. חקירה של הפיזיקה של אינטראקציה אינטנסיבית פולסים רנטגן קוהרנטי עם חומר אינו רק עניין מהותי מדעי, אבל יהיה חשוב באופן ביקורתי הפרשנות של כל ניסוי שבו האור מן XFEL הדופק משמש כדי לחקור מבנה.
בצילום ניסויים ההדמיה המבוצעות על מולקולות יחיד, בקבוצות קטנות או nanocrystals מורכבת כמה תאים יחידה, סימטריה analysis מציין שאחד צריך להתבונן בשני ירידה ה קוהרנטיות לכאורה של האות פזורים8, ומעבד הצמיחה של אות רקע structureless כתוצאה electrodynamical9. ניסוי זה ביקשו להעריך מידת שאליו דה-קוהרנטיות קוונטית עקב תהליכים electrodynamical, מתרחשת אבקת תכונות C60 עקב אינטראקציה עם פולסים XFEL.
במאמר זה, אנו מספקים פרטים לגבי ההליך ניסיוני שבו מבנה מאוד מסודרת אלקטרוניקה ארעי מ ג60 nanocrystals נוצרת עקב אינטראקציה עם דופק XFEL1. התבנית עקיפה מיוצר בתנאים אלה שונה באופן משמעותי מזה שנצפה כאשר באותה דגימת זרע הוא מואר על ידי צריכת החשמל נמוכה יותר, אבל XFEL אחרת זהה פולסים, או כאשר קרן סינכרוטרון-האנרגיה הפוטונים משמש. הבדל זה מסומן על ידי הנוכחות של פסגות בראג, כי הם לא ראו בפרופילי עקיפה שני המייצגים התמונות עקיפה של צריכת חשמל נמוכה, סינכרוטרון. נדגים ניתוח שלנו והתפיסה דגם-התאמה, נעשה שימוש כדי לאשר את הנוכחות של עיוות אלקטרונית דינמית המושרה על ידי האינטראקציה הדופק-nanocrystal XFEL.
כיול של מסגרות נתונים עקיפה.
. קבצי XTC (אשר מכילות את הנתונים מריצה מלאה) מכילים בכיול הפרמטרים המגדירים את סידור גיאומטרי של מודולים CSPAD (ראה איור2 א) במהלך הניסוי. הסדר הנכון של נתונים הוקלט על מודולים נפרדים חיוני להרכיב את התמונות נתונים בודדים עקיפה הכוללת נתונים טלקוה כל הפעלה. בזמן שהניסוי בוצע המיקום של הקובץ כיול המכיל הפרמטרים הנכונים הייתה לא להגדיר באופן אוטומטי את, חישוב ידני נדרש על ידי הצוות כדי לתקן את הבעיה. עקב הכיול ביצוע תוספת הזמן המושקע של הנתונים היתה שיחה בין הגדרת dataset בזק להפעיל בדיקת הצלחת לברוח דרך שדה אפל בעלת רקע יופחת סכום של תמונה מסגרות בערכת הנתונים.
קריסטל בגדלים.
בחלק מן XFEL הראשונית בזק פועלת, חזקה קריסטל יחיד בראג השתקפויות נראו בכמה מסגרות תמונה. זה נבעה חלק המדגם60 C לא מלהיות כתוש דק מספיק. התבוננות אופטי הרהורים מן האבקה כתוש מציין הצדדים קריסטל גדולים מדי (מתאימות את אורך הגל של האור הנראה ~ 400-700 nm). האבקה צריך להיבדק על הגות בשלב מוחצת, וצריך אם חזק, קריסטל יחיד בראג השתקפויות נראים בנתונים האבקה להימחץ עוד יותר.
מאז התוצאות של הניסוי הזה שלא צפוי או המתוכנן אבקת מוצלחת עקיפה לאיסוף נתונים עבור המדגם60 C הושג רק עוצמת קיצוני שתי הגדרות (השטף 10% ל- 100%). קרן זמן במתקן מוגבל, ולכן כל הגדרת, חישוב או דוגמת עיבוד שגיאות ובעיות יש השפעה גדולה על תוכנית ניסיונית. הכי שני מפרידים ביניהם עוצמת האירוע נקודות היו עדיפות והיה קרן אין די זמן זמין כדי לאסוף נתונים מהימנים עבור כל נקודות ביניים. לכן, אנחנו לא היו מסוגלים השפעול להעריך את נקודת ההדק במונחים של שטף XFEL שבה מתרחש שינוי זה שלב חולף.
מחקרים ראשוניים.
איסוף נתונים עקיפה אבקת-סינכרוטרון האוסטרלי, מדגם60 C באותו כפי שנמדדה ב XFEL. Synchrotrons נעשה שימוש באופן שגרתי מסך עבור XFEL מתאימים מטרות26ולאחר חיובי במקרה ההווה אישרו בעוצמה של 10% XFEL, נתוני דיפרקציה היה עקבי עם מבנה קרקע המדינה FCC C60.
לדוגמה, גלאי הנחתה.
כיול של שטף האירוע דרך ההתאמה של הסיליקון attenuators במעלה הזרם של המדגם היה חיוני, במיוחד בגלל האפקט נחקר היה תלוי בעוצמה. בניית מחליש אלומיניום מתאים-הגלאי, להתאים את השטף האירוע היה גם קריטי.
להכות את הדגימה במיקום של נקודת המוקד קרן.
המיקום של נקודת מוקד KB-XFEL היה גם חיוני כדי לבחון את התופעה מדווחת, מאז צפיפות השטף על הדגימה חייב להיות מספיק כדי לגרום להיווצרות הדיפולים לאורך הגביש. מדידת הגודל של מכתשים שנוצרו על-ידי קרן XFEL ב גביש YAG באמצעות מיקרוסקופ אופטי, כמו גם ביצוע סריקה מדגם בסדר לאורך הציר האופטי, מסתכל על עוצמת עקיפה שימש לקביעת מיקום מישור המיקוד.
בעתיד ניתן לסייר מימושים של עבודה זו, מספר גדול יותר של עוצמות האירוע, כמו גם הדופק משכים. עבודה זו השלכות אפשריות לניסויים עתידיים ניתוח הנתונים עקיפה שנאסף nanocrystals-מקורות XFEL. הוא גם מספק תובנות חדשות היסוד של XFELs עם חומר, המדגיש כי XFELs יש את הפוטנציאל לחקור new פיזיקה שלא לאכלס בתוך קריסטלוגרפיה קונבנציונלי.
The authors have nothing to disclose.
המחברים להכיר את התמיכה של אוסטרליה מחקר המועצה מרכז של מצוינות מתקדם הדמיה מולקולרית. חלקים של מחקר זה בוצעו ב LCLS, מתקן משתמש הלאומי שמפעילה את אוניברסיטת סטנפורד מטעם משרד האנרגיה האמריקני, Office של מדעי האנרגיה הבסיסית. אנו להכיר מימון הנסיעה שסופק על-ידי התוכנית הגישה סינכרוטרון הבינלאומי מנוהל על ידי כפי על ידי הממשלה האוסטרלית. בנוסף, חלק מחקר זה נערך ב- beamlines MX1 ו MX2-כפי, ויקטוריה, אוסטרליה. מחבר תרומות: B.A. היה אחראי על תכנון וניהול של כל היבטי הפרויקט ניסיוני. ניסויים עוצבו על ידי b. A, R.A.D., שסוחרי, מועדון, ו- G.J.W. B.A., H.M.Q., K.A.N. ו R.A.D. כתב את ההצעה המקורית של LCLS. D.W., R.A.D., R.A.R., העיוות, E.C. ו לונדון ביצעו את העבודה סימולציה. B. A, R.A.D., מועדון, שסוחרי, M.W.M.J., R.A.R., N.G., F.H., G.J.W., ומסווגים, מ’מ, M.M.S., A.G.P., C.T.P., העווית ואת K.A.N. שנאספו הנתונים ניסיוני LCLS. ייגמר בתיקו, V.A.S., R.A.D אספו נתונים ניסיוני סינכרוטרון אוסטרלי. C.T.P., העווית הוביל את נתוני הניסוי המרה וניתוח. B. A, מועדון, N.G. אי היו אחראי על העיצוב בעל מדגם ולאחר בדיקה. R.A.R, בי. איי, ייגמר בתיקו, A.V.M H.M.Q כתב כתב היד הזה. ניסוח של נזק אלקטרונית בתוך תיאוריה קוהרנטית מבוצע על ידי H.M.Q. ו- K.A.N.; R.A.D. הגה את הרעיון כדי להחיל את פורמליזם C60.
Macroscopic 99.5+ % pure C60 | SES RESEARCH | ||
Pestle and mortar | Sigma Aldrich | used for crushing C60 powder; | |
Aluminium sheet | used for constructing sample holder | ||
kapton polyimide film | Du Pont | http://www.dupont.com/products-and-services/membranes-films/polyimide-films/brands/kapton-polyimide-film/ | |
CXI beamline | SLAC | http://scripts.iucr.org/cgi-bin/paper?yi5003 | |
safety glasses | |||
biosafety cabinet |