X 線の強い、フェムト秒パルスによるバックミンスターフラーレン (C60) のナノ結晶における電子傷害をプローブする実験について述べる.実験は、驚いたことに、確率論的であることではなく、x 線照射 C60のダイナミクスの相関が高まる、電子結晶1内の単位セルの数百に及ぶ発見。
強烈な x 線パルスが物質と相互作用の正確な詳細は、フェムト秒 x 線自由電子レーザー (XFEL) 実験の結果を解釈しようとする研究者に強い関心の話題です。実験観察数の増加は、核の運動は無視できますが、十分な入射パルス期間短いを与え電子運動できません無視することを示しています。現在、広く受け入れられているモデルは、電子は、パルスとの相互作用によって駆動ダイナミクスを受けることが彼らの動き主考えられる ‘random’ と仮定します。これは連続したバック グラウンド信号として扱われる電子の動きからたぶん支離滅裂な貢献が可能になる、したがって無視します。我々 の実験の当初の目的は、x 線のための個々 のブラッグ ピークの強度の変化を正確に測定する結晶 C60モデル システムで電子損傷を誘発でした。この予想に反して最高の x 線強度で C60における電子ダイナミクスいた相関式で実際には、十分に長距離にわたってブラッグ反射の位置が大幅に変更を見ました。本稿は、メソッドおよびリニアック コヒーレント光ソース (ローレンスリバモア) オーストラリアのシンクロトロン (AS) と結晶学的アプローチのデータを分析するために使用の両方を行ったこれらの実験のために使用されるプロトコルの詳細について説明します。
X 線自由電子レーザー (Xfel) の主要な目的の 1 つは、高スループット、高分解能分子イメージングと力学アプローチを開発します。構造生物学は原子スケールについては、第 3 世代のシンクロトロンで分解能 x 線結晶構造解析技術を下げるため伝統的に制限されたに依存します。結晶、多量の放射線損傷を引き起こす長い露光時間は、伝統的な技術を使用して達成される解像度を大きく影響します。スナップショット回折イメージング方式2,3,4 Xfel で採用を含むどちらかの固定ターゲット サンプル (これはビームのフォーカスに変換されます) を打つ短パルス x 線の回折像を収集または、サンプル注入ビームのパス。
XFEL パルス サンプル相互作用は最終的に深刻な放射線被害の発症のためのサンプルを破棄します。回折像は、この破壊サブ 100 fs パルス持続時間のための発症前に収集されます。ナノ結晶の高分解能構造を決定する能力急速に定着しつつあります。しかし、イメージングの実験条件下でフェムト秒時間スケールで発生する動的過程の原子物理学をより深く洞察を提供、ナノ結晶とその回折パターン5,6 の巨視的効果を持つことができます。 ,7。
スナップショット回折像を記録するフェムト秒時間スケールで壊滅的な被害を回避しながら XFEL パルスの電力密度は、サンプルの電子特性を変更するのには十分に高いかもしれない x 線7,8,9をやり取りします。強烈なコヒーレント x 線パルスが物質と相互作用の物理学の調査のみ本質的な科学的な興味の対象ではないが、探索するレーザー光パルスが使用される任意の実験の解釈はとても重要になります構造体です。
X 線イメージング実験単一分子、小さなクラスター、または少数の単位細胞から成るナノ結晶に対して、摂動解析を示します、1 つは散乱信号8の明白なコヒーレンスの両方削減を遵守すべきstructureless 背景信号9electrodynamical プロセスの結果としての成長。Electrodynamical プロセスによるデコヒーレンスする程度を評価しようとすると、この実験は、粉末ナノ結晶 C60 XFEL の短いパルスとの相互作用のために発生します。
この記事では、C60ナノ結晶から非常に発注された過渡電子構造が XFEL パルス1との相互作用による観測が実験プロシージャに関する詳細情報を提供します。これらの条件下で生成される回折パターンが大幅に異なることが分かったとき同じサンプルが低消費電力で点灯しているが、そうでなければ同じ XFEL はパルス、または同じ光子エネルギーの放射光を使用する場合。この違いは、低消費電力と放射光回折像に対応する 2 つの回折プロファイルには無いブラッグ ピークの存在によって示されます。我々 の分析とモデル当てはめアプローチ、XFEL パルス ナノ結晶複合体の相互作用による動的電子歪みの存在を確認するために使用を示します。
回折データ フレームの校正。
。XTC のファイル (これは完全な実行からのデータを含む) は、実験中に CSPAD モジュール (図 2 aに示すように) の幾何学的配置を定義する校正パラメーターを含まれています。個々 のモジュールに記録したデータの正しい配置は実行するたびに記録されているデータを構成する個々 の回折データ イメージを組み立てることが重要。実験を行った時に、適切なパラメーターを含む校正ファイルの場所が自動的にセットアップされていないと、手動計算チームが問題を修正する必要があります。スナップショットの実行のデータセットの設定と暗視野と背景によって実行の成否の確認の間の時間遅れがあったデータの余分な時間を費やして行う校正のため、データ セット内のイメージ フレームの合計を減算します。
結晶サイズ。
初期の XFEL のいくつかのスナップショットを実行、強い結晶のブラッグ反射がいくつかの画像フレームに見られました。これは十分に細かく粉砕されて C60サンプルのいくつか起因。結晶面が大きすぎることを示します粉砕したパウダーから光の反射を観察 (可視光の波長に対応 〜 400-700 nm)。粉は、粉砕の段階でこれらの反射を確認するか、強い場合単結晶のブラッグ反射がデータで見られる粉のさらに押しつぶされる必要があります。
この実験の結果の予想やの計画がないので、C60サンプルの成功した粉末回折データ収集のみ 2 つの極端な強度設定 (10% から 100% の束) で得られました。ビーム時施設は限られ、したがって任意のセットアップ、計算、またはサンプル エラーや問題を処理実験計画に大きな影響を与えます。2 つの最も広く区切られた点が優先された入射強度と中間点を任意の信頼性の高い統計情報収集に利用できる不十分な時間があった。そのため、この非定常相変化が発生する XFEL フラックスの面でトリガー ポイントを実験的評価することができませんでした。
予備的な研究。
XFEL で測定として同じ C60サンプルからオーストラリアのシンクロトロンで粉末回折データを収集します。シンクロトロンを日常的に使用してスクリーンは、適切な XFEL 対象26、および現在場合は積極的に 10 %xfel 強度で回折データが C60の基底状態 FCC 構造と一貫性のあることを確認します。
サンプルと検出器の減衰です。
上流にシリコンのアッテネータの調整を介してインシデントのフラックスの校正サンプルの不可欠だった、特に以来、検討されている効果が光強度に依存。インシデントのフラックスにマッチした、検出器では適したアルミニウム アッテネータの建設も重要でした。
ビームの焦点の場所のサンプルを押します。
XFEL で KB の焦点スポットの場所もサンプルに磁束密度は結晶中の双極子の形成を誘導するのに十分にある必要がありますので、報告された現象を観察が不可欠だった光軸に沿って細かいサンプル スキャンの実行し同様、光学顕微鏡を用いた YAG 結晶の XFEL 照射による作成クレーターの大きさを測定し、焦点平面の位置を決定するために使用された回折強度を見てします。
将来的に本作の入射強度とパルス持続時間の大きい数の実装が検討されます。この仕事は今後実験 XFEL ソースでナノ結晶の回折データの分析のための潜在的な影響。また、問題、Xfel 従来結晶内で対応できない新しい物理学を探求する可能性があることを強調 Xfel の基本的な相互作用に新たな洞察を提供します。
The authors have nothing to disclose.
著者は、高度な分子イメージング技術で優秀のオーストラリア研究協議会センターのサポートを認めます。本研究の一部は、ローレンスリバモア、米国エネルギー省、基本的なエネルギー科学の事務所を代表してスタンフォード大学が運営する国内ユーザー施設で実施されました。我々 は、国際放射光アクセス プログラムによって提供される旅行資金管理として、オーストラリア政府を認めます。さらに、この研究の一部をビクトリア、オーストラリアで MX1、MX2 ビームラインうけ。著者の貢献: 卒業計画およびプロジェクトのすべての実験的側面を管理するための責任があった。実験は、学士号を取得、ラッド、v. s. によって設計されていた、C.D.、G.J.W. (学士)、熱処理、カンとラッド元ローレンスリバモア提案を書いた。社殿、ラッド、R.A.R.、A.V.M.、ヨーロッパ、南西は、シミュレーション作業を実施しました。学士号を取得、ラッド、C.D.、対、M.W.M.J.、R.A.R.、チェルヌィ、f. H.、G.J.W.、s ちゃん、ミリメートル、M.M.S.、A.G.P.、C.T.P.、A.V.M.、カン、ローレンスリバモアで実験データを収集します。南西、V.A.S.、R.A.D オーストラリアのシンクロトロンでの実験データを収集します。C.T.P. および A.V.M. は、実験データの変換と分析をもたらした。、学士チェルヌィ、C.D.、E.B.、サンプル ホルダーのデザイン担当とテスト。R.A.R、卒業、西南、A.V.M と H.M.Q は、この原稿を書いた。熱処理とカン; によるコヒーレンス理論内の電子の損傷の定式化の実行します。ラッドは、C60 にこの理論を適用するアイデアを思い付いた。
Macroscopic 99.5+ % pure C60 | SES RESEARCH | ||
Pestle and mortar | Sigma Aldrich | used for crushing C60 powder; | |
Aluminium sheet | used for constructing sample holder | ||
kapton polyimide film | Du Pont | http://www.dupont.com/products-and-services/membranes-films/polyimide-films/brands/kapton-polyimide-film/ | |
CXI beamline | SLAC | http://scripts.iucr.org/cgi-bin/paper?yi5003 | |
safety glasses | |||
biosafety cabinet |