Determinación de la excitación y el acoplamiento entre emisores de luz y plasmón superficial Polaritons

Plasmon superficial mediada por fluorescencia (SPMF) ha recibido mucha atención recientemente^1,2,3,4,5,6. Cuando se colocan emisores de luz en las proximidades de un sistema de plasmónica, energía puede transferirse entre los emisores y el plasmón superficial polaritons (SPPs). En general, los campos plasmónica fuertes fuertemente pueden mejorar la excitación de los emisores². Al mismo tiempo, la tasa de emisión también se incrementa debido a la gran densidad-de-los Estados creados por SPPs, produciendo el conocido efecto de Purcell³. Estos dos procesos trabajan mano en mano en la producción de la SPMF. Como SPMF ha estimulado numerosas aplicaciones en iluminación de estado sólido^1,4, recolección de energía⁵y⁶de la bio-detección, está actualmente bajo intensa investigación. En particular, el conocimiento de las velocidades de transferencia de energía de las SPPs para los emisores y a la inversa, es decir, la excitación y el acoplamiento de las tasas, es de gran importancia. Sin embargo, los procesos de excitación y emisión generalmente se enredan juntos, aún se carece de estudio sobre este aspecto. Por ejemplo, la mayoría de los estudios sólo determinar el ratio de eficiencia de excitación, que simplemente compara las emisiones con y sin SPPs⁷. La medida exacta de la tasa de excitación está todavía ausente. Por otra parte, convencional tiempo resuelto habitualmente se utilizan técnicas como espectroscopia de fluorescencia de por vida para el estudio de la dinámica del proceso de emisión, pero no son capaces de separar el tipo de acoplamiento de la tasa de decaimiento total⁸. Aquí, describimos cómo se puede determinar combinando el modelo de ecuación de velocidad y el modo temporal de juntado teoría^9,10. Sorprendentemente, encontramos que la excitación y el acoplamiento de las tasas pueden expresarse en términos de cantidades medibles, que se pueden acceder mediante reflectividad resuelto ángulo y polarización y espectroscopia de fotoluminiscencia. Primero la formulación del esquema y luego describir la instrumentación en detalle. Este enfoque está enteramente basado en el dominio de la frecuencia y no requiere los accesorios tiempo resuelto como láser ultra rápido y tiempo-correlacionada del solo-fotón contadores, que son caros y a veces difícil de aplicar^{8, 11}. anticipamos esta técnica para ser una tecnología que permite determinar la excitación y el acoplamiento entre emisores de luz y cavidades resonantes.

La SPMF en sistemas periódicos se informó aquí. Para un sistema plasmónica periódicos donde se pueden generar como Bloch SPPs, distintos de excitación directa y emisión, que se caracterizan por la excitación eficiencia η y la tasa de emisión espontánea Γ_r, los emisores pueden ser excitados por SPPs entrantes y decae mediante SPPs salientes. En otras palabras, bajo la excitación de la resonancia, SPPs entrantes se generan para crear fuertes campos plasmónica que energizan los emisores. Una vez que los emisores están emocionados, energía a partir de ellos puede transferirse a SPPs salientes, que posteriormente radiativamente disiparán a campo lejano, dando lugar a emisiones mejoradas. Ellos definen la SPMF. Para simples emisores de dos niveles, la excitación se refiere a la creciente transición de electrones de la tierra a los Estados excitados mientras que la emisión define el decaimiento de los electrones a los Estados de la tierra, acompañados por la emisión del fotón en longitudes de onda definidas por la diferencia de energía entre los Estados excitados y tierra. Las condiciones de excitación y emisión para la SPMF están obligadas a cumplir con la fase conocida coincidencia ecuación para excitar la entrada y salida de SPPs⁹

(1)

donde ε_una y ε_m son las constantes dieléctricas de los dieléctricos y el metal, θ y φ son los ángulos incidentes y azimuthal, P es el período de la matriz, λ es la longitud de onda de excitación o emisión y m y n son enteros especificando el orden de SPPs. Para la excitación, el wavevector de en el plano del haz láser será Bragg dispersado a partido de impulso con las SPPs entrantes y el θ y φ junto definen la configuración especificada del incidente para excitar las SPPs para realzar la absorción electrónica en la la excitación longitud de onda λ_ex. Asimismo, para la emisión, las SPPs salientes será reverso Bragg dispersos para coincidir con la línea de luz y los ángulos representan ahora los canales de emisión posibles en la longitud de onda de emisión λ_em. Sin embargo, se observa que los emisores pueden acoplar su energía para SPPs multiplicación vectoriales con que tiene la misma magnitud pero direcciones distintas, las SPPs pueden decaimiento a través de la varia combinación de (m, n) a la ecuación siguiente de campo lejano (1).

Utilizando el modelo de ecuación de velocidad y teoría temporal modo juntado (CMT), tenemos encontrar la excitación tasa Γ_ex, es decir, la tasa de transferencia de energía de SPPs para emisores, se puede expresar como^9,12,13

(2)

donde η es la tasa de excitación directa mencionadas en la ausencia de las SPPs entrantes, Γ_tot es la tasa de decaimiento total de las SPPs entrantes Γ_abs y Γ_rad son la absorción resistiva y tasas de decaimiento radiativo de SPPs, y  es la relación de la potencia de la fotoluminiscencia con y sin las SPPs entrantes. Por otro lado, el acoplador tipo Γ_c, es decir, la tasa de transferencia de energía de emisores para SPPs, puede escribirse como:

(3)

donde Γ_r es la tasa de emisión directa, es la fotoluminiscencia la relación de poder entre el α mediada por^th SPP decaimiento y puertos directos y Γ_rad^α y Γ_tot están la tasa de decaimiento radiativo para el puerto de^th α y las tasas de decaimiento total. Vamos a ver que mientras que todos los tipos de decaimiento SPP pueden ser medidos por espectroscopia de reflexión, la relación de potencia de emisión puede ser determinada por espectroscopía de fotoluminiscencia. Detalles de las formulaciones pueden encontrarse en la referencia^9,10.