Summary

Riciclaggio delle risorse della terra rossa per sintetizzare materiale composito di zeolite di tipo Fe2O3/FAU per la rimozione di metalli pesanti

Published: June 02, 2022
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Summary

Questo articolo presenta un nuovo e conveniente percorso per sintetizzare materiale composito di zeolite di tipo Fe2O3 / faujasite (FAU) dalla terra rossa. I parametri di sintesi dettagliati sono stati finemente sintonizzati. Il materiale composito ottenuto può essere utilizzato per un’efficiente bonifica delle acque contaminate da metalli pesanti, indicando le sue potenziali applicazioni nell’ingegneria ambientale.

Abstract

L’acqua inquinata da metalli pesanti è fonte di grande preoccupazione per la salute umana e l’ambiente ecologico. Le tecniche di bonifica delle acque in situ rese possibili da materiali di adsorbimento altamente efficienti sono di grande importanza in queste circostanze. Tra tutti i materiali utilizzati nella bonifica delle acque, i nanomateriali a base di ferro e i materiali porosi sono di grande interesse, beneficiando della loro ricca funzione di reattività redox e adsorbimento. Qui, abbiamo sviluppato un protocollo facile per convertire direttamente il suolo rosso ampiamente diffuso nel sud della Cina per fabbricare il materiale composito di zeolite di tipo Fe2O3 / faujasite (FAU).

La procedura di sintesi dettagliata e i parametri di sintesi, come la temperatura di reazione, il tempo di reazione e il rapporto Si/Al nelle materie prime, sono stati accuratamente regolati. I materiali compositi sintetizzati mostrano una buona capacità di adsorbimento per i tipici ioni di metalli pesanti (loid). Con 0,001 g/mL di materiale composito di zeolite di tipo Fe2O3/FAU aggiunto a diverse soluzioni acquose inquinate da metalli pesanti (loid) (concentrazione di singolo tipo di metallo pesante (loid): 1.000 mg/L [ppm]), la capacità di adsorbimento è risultata essere 172, 45, 170, 40, 429, 693, 94 e 133 mg/g per Cu (II), Cr (III), Cr (VI), Come (III), Cd (II), Pb (II), Zn (II) e Ni (II), rispettivamente, che possono essere ulteriormente ampliati per la bonifica dell’acqua inquinata da metalli pesanti e del suolo.

Introduction

I metalli pesanti (loid) provenienti da attività antropiche e naturali sono onnipresenti nell’aria, nell’acqua e nell’ambiente del suolo1. Sono ad alta mobilità e tossicità, e rappresentano un potenziale rischio per la salute umana per contatto diretto o attraverso il trasporto della catena alimentare2. L’acqua è vitale per la vita degli esseri umani poiché è la materia prima di ogni famiglia. Ripristinare la salute dell’acqua è fondamentale. Pertanto, è di grande importanza ridurre la mobilità e la biodisponibilità dei metalli pesanti tossici (loid) nell’acqua. Per mantenere una buona salute nell’acqua, i materiali di bonifica dell’acqua, come il biochar, i materiali a base di ferro e la zeolite, svolgono un ruolo essenziale nell’immobilizzare o rimuovere metalli pesanti (loid) da ambienti acquosi 3,4,5.

Le zeoliti sono materiali altamente cristallini con pori e canali unici nelle loro strutture cristalline. Sono composti da TO4 tetraedri (T è l’atomo centrale, di solito Si, Al o P) collegati da atomi O condivisi. La carica superficiale negativa e gli ioni scambiabili nei pori lo rendono un adsorbente popolare per la cattura ionica, che è stato ampiamente utilizzato nell’acqua inquinata da metalli pesanti e nella bonifica del suolo. Beneficiando delle loro strutture, i meccanismi di bonifica coinvolti nella rimozione dei contaminanti da parte delle zeoliti includono principalmente il legame chimico6, l’interazione elettrostatica superficiale7 e lo scambio ionico8.

La zeolite di tipo Faujasite (FAU) ha pori relativamente grandi, con un diametro massimo dei pori di 11,24 Å. Mostra alta efficienza e ampie applicazioni per la rimozione dei contaminanti 9,10. Negli ultimi anni, ricerche approfondite si sono dedicate allo sviluppo di routine verdi e a basso costo per la sintesi della zeolite, come l’utilizzo di rifiuti solidi industriali11 come materia prima per fornire fonti di silicio e alluminio o l’adozione di ricette senza agenti direttivi12. I rifiuti solidi industriali alternativi segnalati che possono essere fonti di silicio e alluminio includono ganga di carbone13, ceneri volanti 11, setacci molecolari di scarto 14, rifiuti minerari e metallurgici 15, suolo abbandonato dall’ingegneria 8 e suolo agricolo6, ecc.

Qui, la terra rossa, un materiale ricco di silicio e alluminio abbondante e facilmente ottenibile, è stata adottata come materia prima, ed è stato sviluppato un approccio di chimica verde facile per la sintesi di materiale composito zeolite di tipo Fe2O3 / FAU (Figura 1). I parametri di sintesi dettagliati sono stati finemente sintonizzati. Il materiale sintetizzato mostra un’elevata capacità di immobilizzazione per la bonifica dell’acqua contaminata da metalli pesanti. Il presente studio dovrebbe essere istruttivo per i ricercatori correlati che sono interessati a questo settore per utilizzare il suolo come materia prima per la sintesi di eco-materiali.

Protocol

1. Raccolta e trattamento delle materie prime Collezione di terra rossaRaccogli la terra rossa. Rimuovere lo strato superiore di 30 cm del terreno contenente piante e materia organica residua.NOTA: In questo esperimento, la terra rossa è stata raccolta nel campus della Southern University of Science and Technology (SUSTech), Shenzhen, Guangdong, Cina (113°59′ E, 22°36′ N). Trattamento del suolo rossoAsciugare all’aria il terreno rosso raccolto a temp…

Representative Results

La figura 1 illustra il percorso di sintesi complessivo della zeolite basato sulla strategia “suolo per la bonifica del suolo”6. Con un semplice percorso privo di organici, la terra rossa può essere convertita in materiale composito zeolite di tipo Fe2O3 / FAU senza aggiungere alcuna fonte di Fe o Al. Il materiale composito di zeolite sintetizzato presenta un’eccellente capacità di rimozione per la bonifica delle acque inquinate da metalli pesa…

Discussion

La zeolite è tipicamente un materiale alluminosilicato. In teoria, i materiali ricchi di silicato e alluminato possono essere scelti come materie prime per la sintesi della zeolite. Il rapporto Si/Al della materia prima deve essere simile a quello del tipo selezionato di zeolite per ridurre al minimo l’utilizzo di fonti aggiuntive di silicio/alluminio 6,8,16. Il rapporto Si/Al della zeolite di tipo FAU è 1,2 e il rapporto Si/A…

Disclosures

The authors have nothing to disclose.

Acknowledgements

Questo lavoro è stato sostenuto finanziariamente dai fondi di scienze naturali per il giovane studioso distinto della provincia del Guangdong, Cina, n. 2020B151502094; National Natural Science Foundation of China, No. 21777045 e 22106064; Fondazione della Commissione per la scienza, la tecnologia e l’innovazione di Shenzhen, Cina, JCYJ20200109141625078; Progetto di innovazione giovanile 2019 delle università e dei college del Guangdong, Cina, n. 2019KQNCX133 e un fondo speciale per la strategia di innovazione scientifica e tecnologica della provincia del Guangdong (PDJH2021C0033). Questo lavoro è stato sponsorizzato dallo Shenzhen Key Laboratory of Interfacial Science and Engineering of Materials (No. ZDSYS20200421111401738), Guangdong Provincial Key Laboratory of Soil and Groundwater Pollution Control (2017B030301012) e State Environmental Protection Key Laboratory of Integrated Surface Water-Groundwater Pollution Control. In particolare, riconosciamo il supporto tecnico delle strutture di ricerca SUSTech Core.

Materials

Chemicals
Cadmium nitrate tetrahydrate Shanghai Aladdin Bio-Chem Technology Co., LTD C102676 AR, 99%. Make 1,000 ppm  stock solution for the test of adsorption performance of zeolite.
Chromium(III) nitrate nonahydrate Shanghai Aladdin Bio-Chem Technology Co., LTD C116446 AR, 99%. Make 1,000 ppm  stock solution for the test of adsorption performance of zeolite.
Copper sulfate pentahydrate Shanghai Aladdin Bio-Chem Technology Co., LTD C112396 AR, 99%. Make 1,000 ppm  stock solution for the test of adsorption performance of zeolite.
Lead nitrate Shanghai Aladdin Bio-Chem Technology Co., LTD L112118 AR, 99%. Make 1,000 ppm stock solution for the test of adsorption performance of zeolite.
Nickel nitrate hexahydrate Shanghai Aladdin Bio-Chem Technology Co., LTD N108891 AR, 98%. Make 1,000 ppm  stock solution for the test of adsorption performance of zeolite.
Nitric acid Shanghai Aladdin Bio-Chem Technology Co., LTD N116238 AR, 69.2%. Used as solvent in ICP-MS test.
Potassium dichromate Shanghai Aladdin Bio-Chem Technology Co., LTD P112163 AR, 99.8%. Make 1,000 ppm  stock solution for the test of adsorption performance of zeolite.
Silicon dioxide Shanghai Aladdin Bio-Chem Technology Co., LTD S116482 AR, 99%. For synthesis of zeolite.
Sodium (meta)arsenite Sigma-aldrich S7400-100G AR, 90%. Make 1,000 ppm stock solution for the test of adsorption performance of zeolite.
Sodium hydroxide Shanghai Aladdin Bio-Chem Technology Co., LTD S111502 Pellets. For the synthesis of zeolite.
Zinc nitrate hexahydrate Shanghai Aladdin Bio-Chem Technology Co., LTD Z111703 AR, 99%. Make 1,000 ppm  stock solution for the test of adsorption performance of zeolite.
Equipment
Air-dry oven Shanghai Yiheng Technology Instrument Co.,LTD. DHG-9075A Used for hydrothermal crystallization and drying of sample
Analytical balance Sartorius Scientific Instruments Co.LTD BSA224S-CW Used for weighing samples
Centrifuge tubes Nantong Supin Experimental Equipment Co., LTD
High speed centrifuge Hunan Xiang Yi Laboratory Instrument Development Co.,LTD H1850 Used for separation of solid and liquid samples
Multipoint magnetic stirrer IKA Equipment Co.,LTD. RT15 Used for stirring samples
Oscillator Changzhou Guohua Electric Appliances Co.,LTD. SHA-B For uniform mixing of samples
Syringe-driven filter Tianjin Jinteng Experimental Equipment Co.,LTD. 0.22 μm. For filtration.
Softwares
JADE 6.5 Materials Data& (MDI)
Mercury Cambridge Crystallographic Data Centre (CCDC)
Materials Studio Accelrys Software Inc.
Websites
Database of Zeolite Structures: http://www.iza-structure.org/databases/
ICSD: https://icsd.products.fiz-karlsruhe.de/en

References

  1. Qin, G., et al. Soil heavy metal pollution and food safety in China: Effects, sources and removing technology. Chemosphere. 267, 129205 (2021).
  2. Xu, D. M., Fu, R. B., Liu, H. Q., Guo, X. P. Current knowledge from heavy metal pollution in Chinese smelter contaminated soils, health risk implications and associated remediation progress in recent decades: A critical review. Journal of Cleaner Production. 286, 124989 (2021).
  3. Dong, X., Ma, L. Q., Li, Y. Characteristics and mechanisms of hexavalent chromium removal by biochar from sugar beet tailing. Journal of Hazardous Materials. 190 (1-3), 909-915 (2011).
  4. El-Mekkawi, D. M., Selim, M. M. Removal of Pb2+ from water by using Na-Y zeolites prepared from Egyptian kaolins collected from different sources. Journal of Environmental Chemical Engineering. 2 (1), 723-730 (2014).
  5. Perego, C., Bagatin, R., Tagliabue, M., Vignola, R. Zeolites and related mesoporous materials for multi-talented environmental solutions. Microporous and Mesoporous Materials. 166, 37-49 (2013).
  6. Zheng, R., et al. Converting loess into zeolite for heavy metal polluted soil remediation based on "soil for soil-remediation" strategy. Journal of Hazardous Materials. 412, 125199 (2021).
  7. Cheng, Y., et al. Feasible low-cost conversion of red mud into magnetically separated and recycled hybrid SrFe12O19@NaP1 zeolite as a novel wastewater adsorbent. Chemical Engineering Journal. 417, 128090 (2021).
  8. Yang, D., et al. Remediation of Cu-polluted soil with analcime synthesized from engineering abandoned soils through green chemistry approaches. Journal of Hazardous Materials. 406, 124673 (2021).
  9. Song, W., Li, G., Grassian, V. H., Larsen, S. C. Development of improved materials for environmental applications: Nanocrystalline NaY zeolites. Environmental Science & Technology. 39 (5), 1214-1220 (2005).
  10. Cheng, H., Reinhard, M. Sorption of trichloroethylene in hydrophobic micropores of dealuminated Y zeolites and natural minerals. Environmental Science & Technology. 40 (24), 7694-7701 (2006).
  11. Rayalu, S. S., Bansiwal, A. K., Meshram, S. U., Labhsetwar, N., Devotta, S. Fly ash based zeolite analogues: Versatile materials for energy and environment conservation. Catalysis Surveys from Asia. 10 (2), 74-88 (2006).
  12. Borel, M., et al. SDA-free hydrothermal synthesis of high-silica ultra-nanosized zeolite Y. Crystal Growth & Design. 17 (3), 1173-1179 (2017).
  13. Jin, Y., Li, L., Liu, Z., Zhu, S., Wang, D. Synthesis and characterization of low-cost zeolite NaA from coal gangue by hydrothermal method. Advanced Powder Technology. 32 (3), 791-801 (2021).
  14. Huiyu, S., Weiming, L., Zheng, Z. Current situation of comprehensive utilization of waste industrial molecular sieve and agricultural rice husk. Liaoning Chemical Industry. 49 (12), 1555 (2020).
  15. Azizi, D., et al. Microporous and macroporous materials state-of-the-art of the technologies in zeolitization of aluminosilicate bearing residues from mining and metallurgical industries: A comprehensive review. Microporous and Mesoporous Materials. 318, 111029 (2021).
  16. Yang, D., et al. Transferring waste red mud into ferric oxide decorated ANA-type zeolite for multiple heavy metals polluted soil remediation. Journal of Hazardous Materials. 424, 127244 (2022).
  17. Kirdeciler, S. K., Akata, B. One pot fusion route for the synthesis of zeolite 4A using kaolin). Advanced Powder Technology. 31 (10), 4336-4343 (2020).
  18. Rubtsova, M., et al. Nanoarchitectural approach for synthesis of highly crystalline zeolites with a low Si/Al ratio from natural clay nanotubes. Microporous and Mesoporous Materials. 330, 111622 (2022).
  19. Setthaya, N., Chindaprasirt, P., Pimraksa, K. Preparation of zeolite nanocrystals via hydrothermal and solvothermal synthesis using of rice husk ash and metakaolin. Materials Science Forum. 872, 242-247 (2016).
  20. Belviso, C., et al. Red mud as aluminium source for the synthesis of magnetic zeolite. Microporous and Mesoporous Materials. 270, 24-29 (2018).
  21. Zhao, Y., et al. Removal of ammonium from wastewater by pure form low-silica zeolite Y synthesized from halloysite mineral. Separation Science and Technology. 45 (8), 1066-1075 (2010).
  22. Meng, Q., Chen, H., Lin, J., Lin, Z., Sun, J. Zeolite A synthesized from alkaline assisted pre-activated halloysite for efficient heavy metal removal in polluted river water and industrial wastewater. Journal of Environmental Sciences (China). 56, 254-262 (2017).
  23. Wang, X., et al. Synthesis of substrate-bound Au nanowires via an active surface growth mechanism. Journal of Visualized Experiments. (137), e57808 (2018).
  24. Asundi, A. S., et al. Understanding structure-property relationships of MoO3-promoted Rh catalysts for syngas conversion to alcohols. Journal of the American Chemical Society. 141 (50), 19655-19668 (2019).
  25. Zhu, Q., et al. Solvent-free crystallization of ZSM-5 zeolite on SiC foam as a monolith catalyst for biofuel upgrading. Chinese Journal of Catalysis. 41 (7), 1118-1124 (2020).
  26. Ghrear, T. M. A., et al. low-pressure, low-temperature microwave synthesis of ABW cesium aluminosilicate zeolite nanocatalyst in organotemplate-free hydrogel system. Materials Research Bulletin. 122, 110691 (2020).

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Cite This Article
Chu, Z., Liang, J., Yang, D., Li, J., Chen, H. Resource Recycling of Red Soil to Synthesize Fe2O3/FAU-type Zeolite Composite Material for Heavy Metal Removal. J. Vis. Exp. (184), e64044, doi:10.3791/64044 (2022).

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