Рециркуляция ресурсов красного грунта для синтеза цеолитового композиционного материала типа Fe2O3/FAU для удаления тяжелых металлов
Summary
В этой статье представлен новый и удобный способ синтеза цеолитового композиционного материала типа Fe2O3/faujasite (FAU) из красного грунта. Детально настроены параметры синтеза. Полученный композиционный материал может быть использован для эффективного восстановления загрязненных тяжелыми металлами вод, что указывает на его потенциальное применение в экологической инженерии.
Abstract
Загрязненная тяжелыми металлами вода вызывает серьезную озабоченность у здоровья человека и окружающей среды. Методы восстановления воды in situ , обеспечиваемые высокоэффективными адсорбционными материалами, имеют большое значение в этих условиях. Среди всех материалов, используемых в рекультивации воды, наноматериалы на основе железа и пористые материалы представляют большой интерес, извлекая выгоду из их богатой окислительно-восстановительной реакционной способности и адсорбционной функции. Здесь мы разработали упрощенный протокол для непосредственного преобразования широко распространенной красной почвы на юге Китая для изготовления цеолитового композитного материала типа Fe2O3 / faujasite (FAU).
Детальная процедура синтеза и параметры синтеза, такие как температура реакции, время реакции и соотношение Si/Al в сырье, были тщательно настроены. Ас-синтезированные композиционные материалы демонстрируют хорошую адсорбционную способность для типичных ионов тяжелых металлов (лоидов). При добавлении 0,001 г/млfe2O3/FAU-типа цеолитного композиционного материала к различным водным растворам, загрязненным тяжелыми металлами (лоидами)(концентрация одного типа тяжелых металлов(лоидов): 1000 мг/л [ppm]), адсорбционная способность составляла 172, 45, 170, 40, 429, 693, 94 и 133 мг/г для Cu (II), Cr (III), Cr (VI), Как (III), Cd (II), Pb (II), Zn (II) и Ni (II), соответственно, которые могут быть дополнительно расширены для восстановления загрязненных тяжелыми металлами вод и почв.
Introduction
Тяжелые металлы (лоиды) в результате антропогенной и природной деятельности повсеместно распространены в воздухе, воде и почвенной среде1. Они обладают высокой подвижностью и токсичностью, что создает потенциальную опасность для здоровья людей при прямом контакте или при транспортировке по пищевойцепи 2. Вода жизненно важна для жизни людей, поскольку она является сырьем для каждой семьи. Восстановление здоровья воды имеет решающее значение. Поэтому большое значение имеет снижение подвижности и биодоступности токсичных тяжелых металлов (лоидов) в воде. Для поддержания хорошего здоровья в воде водоосжигающие материалы, такие как биоуголь, материалы на основе железа и цеолит, играют важную роль в обездвиживании или удалении тяжелых металлов (лоидов) из водных сред 3,4,5.
Цеолиты представляют собой высококристаллические материалы с уникальными порами и каналами в их кристаллической структуре. Они состоят из тетраэдров TO4 (T является центральным атомом, обычно Si, Al или P), соединенных общими атомами O. Отрицательный поверхностный заряд и обменные ионы в порах делают его популярным адсорбентом для захвата ионов, который широко используется в загрязненной тяжелыми металлами воде и восстановлении почвы. Извлекая выгоду из своих структур, механизмы восстановления, участвующие в удалении загрязняющих веществ цеолитами, в основном включают химическую связь6, поверхностное электростатическое взаимодействие7 и ионный обмен8.
Цеолит типа Faujasite (FAU) имеет относительно большие поры, с максимальным диаметром пор 11,24 Å. Он демонстрирует высокую эффективность и широкое применение для удаления загрязняющих веществ 9,10. В последние годы обширные исследования были посвящены разработке экологически чистых и недорогих процедур синтеза цеолита, таких как использование промышленных твердых отходов11 в качестве сырья для обеспечения источников кремния и алюминия или принятие рецептов без направляющих агентов12. Представленные альтернативные промышленные твердые отходы, которые могут быть источниками кремния и алюминия, включаютугольный ганг 13, летучую золу11, отходы молекулярных сит14, горно-металлургические отходы15, заброшенную инженерно-техническую почву8 и сельскохозяйственную почву6 и т.д.
При этом в качестве сырья был принят красный грунт, обильный и легко получаемый материал, богатый кремнием и алюминием, и для синтеза цеолитного композиционного материала типа Fe2O3/FAU был разработан поверхностный подход к зеленой химии (рисунок 1). Детально настроены параметры синтеза. Ас-синтезированный материал демонстрирует высокую иммобилизующую способность для восстановления загрязненных тяжелыми металлами вод. Настоящее исследование должно быть поучительным для смежных исследователей, которые заинтересованы в этой области, чтобы использовать почву в качестве сырья для синтеза экоматериалов.
Protocol
Representative Results
Discussion
Цеолит, как правило, является алюмосиликатным материалом. Теоретически в качестве сырья для синтеза цеолита могут быть выбраны материалы, богатые силикатом и алюминатом. Соотношение Si/Al сырья должно быть аналогично соотношению si/Al выбранного типа цеолита, чтобы свести к минимуму испол…
Disclosures
The authors have nothing to disclose.
Acknowledgements
Эта работа была финансово поддержана Фондами естественных наук для выдающихся молодых ученых провинции Гуандун, Китай, No 2020B151502094; Национальный фонд естественных наук Китая, No 21777045 и 22106064; Фонд Шэньчжэньской комиссии по науке, технологиям и инновациям, Китай, JCYJ20200109141625078; Молодежный инновационный проект 2019 года университетов и колледжей провинции Гуандун, Китай, No2019KQNCX133 и специальный фонд научно-технической инновационной стратегии провинции Гуандун (PDJH2021C0033). Эта работа была спонсирована Шэньчжэньской ключевой лабораторией межфазной науки и инженерии материалов (No. ZDSYS20200421111401738), Ключевая лаборатория контроля загрязнения почв и подземных вод провинции Гуандун (2017B030301012) и Государственная ключевая лаборатория охраны окружающей среды интегрированного контроля загрязнения поверхностных вод и подземных вод. В частности, мы признаем техническую поддержку со стороны основных исследовательских центров SUSTech.
Materials
| Chemicals | |||
| Cadmium nitrate tetrahydrate | Shanghai Aladdin Bio-Chem Technology Co., LTD | C102676 | AR, 99%. Make 1,000 ppm stock solution for the test of adsorption performance of zeolite. |
| Chromium(III) nitrate nonahydrate | Shanghai Aladdin Bio-Chem Technology Co., LTD | C116446 | AR, 99%. Make 1,000 ppm stock solution for the test of adsorption performance of zeolite. |
| Copper sulfate pentahydrate | Shanghai Aladdin Bio-Chem Technology Co., LTD | C112396 | AR, 99%. Make 1,000 ppm stock solution for the test of adsorption performance of zeolite. |
| Lead nitrate | Shanghai Aladdin Bio-Chem Technology Co., LTD | L112118 | AR, 99%. Make 1,000 ppm stock solution for the test of adsorption performance of zeolite. |
| Nickel nitrate hexahydrate | Shanghai Aladdin Bio-Chem Technology Co., LTD | N108891 | AR, 98%. Make 1,000 ppm stock solution for the test of adsorption performance of zeolite. |
| Nitric acid | Shanghai Aladdin Bio-Chem Technology Co., LTD | N116238 | AR, 69.2%. Used as solvent in ICP-MS test. |
| Potassium dichromate | Shanghai Aladdin Bio-Chem Technology Co., LTD | P112163 | AR, 99.8%. Make 1,000 ppm stock solution for the test of adsorption performance of zeolite. |
| Silicon dioxide | Shanghai Aladdin Bio-Chem Technology Co., LTD | S116482 | AR, 99%. For synthesis of zeolite. |
| Sodium (meta)arsenite | Sigma-aldrich | S7400-100G | AR, 90%. Make 1,000 ppm stock solution for the test of adsorption performance of zeolite. |
| Sodium hydroxide | Shanghai Aladdin Bio-Chem Technology Co., LTD | S111502 | Pellets. For the synthesis of zeolite. |
| Zinc nitrate hexahydrate | Shanghai Aladdin Bio-Chem Technology Co., LTD | Z111703 | AR, 99%. Make 1,000 ppm stock solution for the test of adsorption performance of zeolite. |
| Equipment | |||
| Air-dry oven | Shanghai Yiheng Technology Instrument Co.,LTD. | DHG-9075A | Used for hydrothermal crystallization and drying of sample |
| Analytical balance | Sartorius Scientific Instruments Co.LTD | BSA224S-CW | Used for weighing samples |
| Centrifuge tubes | Nantong Supin Experimental Equipment Co., LTD | ||
| High speed centrifuge | Hunan Xiang Yi Laboratory Instrument Development Co.,LTD | H1850 | Used for separation of solid and liquid samples |
| Multipoint magnetic stirrer | IKA Equipment Co.,LTD. | RT15 | Used for stirring samples |
| Oscillator | Changzhou Guohua Electric Appliances Co.,LTD. | SHA-B | For uniform mixing of samples |
| Syringe-driven filter | Tianjin Jinteng Experimental Equipment Co.,LTD. | 0.22 μm. For filtration. | |
| Softwares | |||
| JADE 6.5 | Materials Data& (MDI) | ||
| Mercury | Cambridge Crystallographic Data Centre (CCDC) | ||
| Materials Studio | Accelrys Software Inc. | ||
| Websites | |||
| Database of Zeolite Structures: http://www.iza-structure.org/databases/ | |||
| ICSD: https://icsd.products.fiz-karlsruhe.de/en |
References
- Qin, G., et al. Soil heavy metal pollution and food safety in China: Effects, sources and removing technology. Chemosphere. 267, 129205 (2021).
- Xu, D. M., Fu, R. B., Liu, H. Q., Guo, X. P. Current knowledge from heavy metal pollution in Chinese smelter contaminated soils, health risk implications and associated remediation progress in recent decades: A critical review. Journal of Cleaner Production. 286, 124989 (2021).
- Dong, X., Ma, L. Q., Li, Y. Characteristics and mechanisms of hexavalent chromium removal by biochar from sugar beet tailing. Journal of Hazardous Materials. 190 (1-3), 909-915 (2011).
- El-Mekkawi, D. M., Selim, M. M. Removal of Pb2+ from water by using Na-Y zeolites prepared from Egyptian kaolins collected from different sources. Journal of Environmental Chemical Engineering. 2 (1), 723-730 (2014).
- Perego, C., Bagatin, R., Tagliabue, M., Vignola, R. Zeolites and related mesoporous materials for multi-talented environmental solutions. Microporous and Mesoporous Materials. 166, 37-49 (2013).
- Zheng, R., et al. Converting loess into zeolite for heavy metal polluted soil remediation based on "soil for soil-remediation" strategy. Journal of Hazardous Materials. 412, 125199 (2021).
- Cheng, Y., et al. Feasible low-cost conversion of red mud into magnetically separated and recycled hybrid SrFe12O19@NaP1 zeolite as a novel wastewater adsorbent. Chemical Engineering Journal. 417, 128090 (2021).
- Yang, D., et al. Remediation of Cu-polluted soil with analcime synthesized from engineering abandoned soils through green chemistry approaches. Journal of Hazardous Materials. 406, 124673 (2021).
- Song, W., Li, G., Grassian, V. H., Larsen, S. C. Development of improved materials for environmental applications: Nanocrystalline NaY zeolites. Environmental Science & Technology. 39 (5), 1214-1220 (2005).
- Cheng, H., Reinhard, M. Sorption of trichloroethylene in hydrophobic micropores of dealuminated Y zeolites and natural minerals. Environmental Science & Technology. 40 (24), 7694-7701 (2006).
- Rayalu, S. S., Bansiwal, A. K., Meshram, S. U., Labhsetwar, N., Devotta, S. Fly ash based zeolite analogues: Versatile materials for energy and environment conservation. Catalysis Surveys from Asia. 10 (2), 74-88 (2006).
- Borel, M., et al. SDA-free hydrothermal synthesis of high-silica ultra-nanosized zeolite Y. Crystal Growth & Design. 17 (3), 1173-1179 (2017).
- Jin, Y., Li, L., Liu, Z., Zhu, S., Wang, D. Synthesis and characterization of low-cost zeolite NaA from coal gangue by hydrothermal method. Advanced Powder Technology. 32 (3), 791-801 (2021).
- Huiyu, S., Weiming, L., Zheng, Z. Current situation of comprehensive utilization of waste industrial molecular sieve and agricultural rice husk. Liaoning Chemical Industry. 49 (12), 1555 (2020).
- Azizi, D., et al. Microporous and macroporous materials state-of-the-art of the technologies in zeolitization of aluminosilicate bearing residues from mining and metallurgical industries: A comprehensive review. Microporous and Mesoporous Materials. 318, 111029 (2021).
- Yang, D., et al. Transferring waste red mud into ferric oxide decorated ANA-type zeolite for multiple heavy metals polluted soil remediation. Journal of Hazardous Materials. 424, 127244 (2022).
- Kirdeciler, S. K., Akata, B. One pot fusion route for the synthesis of zeolite 4A using kaolin). Advanced Powder Technology. 31 (10), 4336-4343 (2020).
- Rubtsova, M., et al. Nanoarchitectural approach for synthesis of highly crystalline zeolites with a low Si/Al ratio from natural clay nanotubes. Microporous and Mesoporous Materials. 330, 111622 (2022).
- Setthaya, N., Chindaprasirt, P., Pimraksa, K. Preparation of zeolite nanocrystals via hydrothermal and solvothermal synthesis using of rice husk ash and metakaolin. Materials Science Forum. 872, 242-247 (2016).
- Belviso, C., et al. Red mud as aluminium source for the synthesis of magnetic zeolite. Microporous and Mesoporous Materials. 270, 24-29 (2018).
- Zhao, Y., et al. Removal of ammonium from wastewater by pure form low-silica zeolite Y synthesized from halloysite mineral. Separation Science and Technology. 45 (8), 1066-1075 (2010).
- Meng, Q., Chen, H., Lin, J., Lin, Z., Sun, J. Zeolite A synthesized from alkaline assisted pre-activated halloysite for efficient heavy metal removal in polluted river water and industrial wastewater. Journal of Environmental Sciences (China). 56, 254-262 (2017).
- Wang, X., et al. Synthesis of substrate-bound Au nanowires via an active surface growth mechanism. Journal of Visualized Experiments. (137), e57808 (2018).
- Asundi, A. S., et al. Understanding structure-property relationships of MoO3-promoted Rh catalysts for syngas conversion to alcohols. Journal of the American Chemical Society. 141 (50), 19655-19668 (2019).
- Zhu, Q., et al. Solvent-free crystallization of ZSM-5 zeolite on SiC foam as a monolith catalyst for biofuel upgrading. Chinese Journal of Catalysis. 41 (7), 1118-1124 (2020).
- Ghrear, T. M. A., et al. low-pressure, low-temperature microwave synthesis of ABW cesium aluminosilicate zeolite nanocatalyst in organotemplate-free hydrogel system. Materials Research Bulletin. 122, 110691 (2020).
