מיחזור משאבים של אדמה אדומה לסינתזה Fe2O3 / חומר מרוכב Zeolite מסוג FAU להסרת מתכות כבדות
Summary
מאמר זה מציג מסלול חדשני ונוח לסינתזה של חומר מרוכב מסוג Fe2O3/faujasite (FAU) מאדמה אדומה. פרמטרי הסינתזה המפורטים כווננו היטב. החומר המרוכב המתקבל יכול לשמש לתיקון יעיל של מים מזוהמים במתכות כבדות, מה שמעיד על היישומים הפוטנציאליים שלו בהנדסת סביבה.
Abstract
מים כבדים מזוהמים במתכות מדאיגים מאוד את בריאות האדם ואת הסביבה האקולוגית. טכניקות תיקון מים באתרן המתאפשרות על ידי חומרי ספיחה יעילים ביותר הן בעלות חשיבות רבה בנסיבות אלה. מבין כל החומרים המשמשים לתיקון מים, ננו-חומרים מבוססי ברזל וחומרים נקבוביים הם בעלי עניין רב, ונהנים מתגובתיות חמצון-חיזור עשירה ותפקוד ספיחה. כאן, פיתחנו פרוטוקול facile להמרה ישירה של האדמה האדומה המתפשטת באופן נרחב בדרום סין כדי לייצר את החומר המרוכב מסוג Fe2O3/faujasite (FAU).
הליך הסינתזה המפורט ופרמטרים של סינתזה, כגון טמפרטורת התגובה, זמן התגובה ויחס Si/Al בחומרי הגלם, כווננו בקפידה. החומרים המרוכבים המסונתזים מראים יכולת ספיחה טובה עבור יוני מתכת כבדה טיפוסיים. עם 0.001 גרם/מ”ל Fe2O3/FAU של חומר מרוכב זאוליט שנוסף לתמיסות מימיות מזוהמות שונות של מתכות כבדות (loid) (סוג יחיד של ריכוז מתכות כבדות (loid): 1,000 מ”ג/ל’ [ppm]), יכולת הספיחה הוכחה כ-172, 45, 170, 40, 429, 693, 94 ו-133 מ”ג/גרם עבור Cu (II), Cr (III), Cr (VI), כמו (III), Cd (II), Pb (II), Zn (II) ו Ni (II) הסרה, בהתאמה, אשר ניתן להרחיב עוד יותר עבור מים מזוהמים מתכת כבדה ושיקום הקרקע.
Introduction
מתכות כבדות מפעילויות אנתרופוגניות וטבעיות נמצאות בכל מקום בסביבת האוויר, המים והקרקע1. הם בעלי ניידות גבוהה ורעילות, ומהווים סיכון בריאותי פוטנציאלי לבני אדם על ידי מגע ישיר או באמצעות הובלת שרשרת מזון2. מים חיוניים לחיי האדם מכיוון שהם חומרי ההזנה של כל משפחה. שיקום בריאות המים הוא חיוני. לכן, יש חשיבות רבה לירידה בניידות ובזמינות הביולוגית של מתכות כבדות רעילות במים. כדי לשמור על בריאות טובה במים, חומרים לתיקון מים, כגון ביו-פחם, חומרים על בסיס ברזל וזאוליט, ממלאים תפקיד חיוני בשיתוק או בהסרה של מתכות כבדות מסביבות מימיות 3,4,5.
זאוליטים הם חומרים גבישיים מאוד עם נקבוביות ותעלות ייחודיות במבנים הגבישיים שלהם. הם מורכבים מ-TO4 טטרהדרות (T הוא האטום המרכזי, בדרך כלל Si, Al או P) המחוברים על ידי אטומי O משותפים. מטען פני השטח השלילי והיונים הניתנים להחלפה בנקבוביות הופכים אותו לספיחה פופולרית ללכידת יונים, אשר נעשה בה שימוש נרחב במים מזוהמים במתכות כבדות ובשיקום הקרקע. מנגנוני התיקון המעורבים בהסרת מזהמים על ידי זאוליטים, הנהנים מהמבנים שלהם, כוללים בעיקר קשרים כימיים6, אינטראקציה אלקטרוסטטית על פני השטח7 וחילופי יונים8.
לזאוליט מסוג Faujasite (FAU) יש נקבוביות גדולות יחסית, עם קוטר נקבוביות מקסימלי של 11.24 Å. זה מראה יעילות גבוהה ויישומים רחבים להסרת מזהמים 9,10. בשנים האחרונות הוקדש מחקר מקיף לפיתוח רוטינות ירוקות וזולות לסינתזה של זאוליטים, כגון שימוש בפסולת מוצקה תעשייתית11 כחומר גלם לאספקת מקורות סיליקון ואלומיניום, או אימוץ מתכונים נטולי חומרים מכוונים12. הפסולת המוצקה החלופית המדווחת שיכולה להיות מקורות סיליקון ואלומיניום כוללת פחםגנגה 13, אפר פחם11, מסננות מולקולריות פסולת 14, פסולת כרייה ומטלורגיה15, קרקע נטושה הנדסית8 וקרקע חקלאית6 וכו ‘.
כאן, אדמה אדומה, חומר עשיר בסיליקון ובאלומיניום בשפע וקל להשגה, אומצה כחומר הגלם, וגישת כימיה ירוקה פותחה עבור סינתזת חומרים מרוכבים מסוג Fe2O3/FAU (איור 1). פרמטרי הסינתזה המפורטים כווננו היטב. החומר המסונתז מראה יכולת אימוביליזציה גבוהה לתיקון מים מזוהמים במתכות כבדות. המחקר הנוכחי צריך להיות מאלף עבור חוקרים קשורים המעוניינים בתחום זה להשתמש בקרקע כחומר גלם לסינתזה של חומרים אקולוגיים.
Protocol
Representative Results
Discussion
זאוליט הוא בדרך כלל חומר אלומינוסיליקט. בתיאוריה, חומרים עשירים בסיליקט ואלומיניום יכולים להיבחר כחומרי גלם לסינתזה של זאוליט. יחס Si/Al של חומר הגלם חייב להיות דומה לזה של סוג הזאוליט הנבחר כדי למזער את השימוש במקורות סיליקון/אלומיניום נוספים 6,8,16.<…
Disclosures
The authors have nothing to disclose.
Acknowledgements
עבודה זו נתמכה כספית על ידי קרנות מדעי הטבע לחוקר צעיר מכובד של מחוז גואנגדונג, סין, מס ‘2020B151502094; הקרן הלאומית למדעי הטבע של סין, מס ‘21777045 ו 22106064; קרן ועדת המדע, הטכנולוגיה והחדשנות של שנזן, סין, JCYJ20200109141625078; 2019 פרויקט חדשנות לנוער של אוניברסיטאות ומכללות גואנגדונג, סין, מס ‘2019KQNCX133 וקרן מיוחדת לאסטרטגיית החדשנות המדעית והטכנולוגית של מחוז גואנגדונג (PDJH2021C0033). עבודה זו מומנה על ידי מעבדת המפתח של שנזן למדע בין-פאזי והנדסה של חומרים (לא. ZDSYS20200421111401738), מעבדת המפתח המחוזית של גואנגדונג לבקרת זיהום קרקע ומי תהום (2017B030301012), והמעבדה המרכזית להגנת הסביבה של המדינה לבקרת זיהום משולבת של מים עיליים ומי תהום. בפרט, אנו מכירים בתמיכה הטכנית ממתקני המחקר המרכזיים של SUSTech.
Materials
| Chemicals | |||
| Cadmium nitrate tetrahydrate | Shanghai Aladdin Bio-Chem Technology Co., LTD | C102676 | AR, 99%. Make 1,000 ppm stock solution for the test of adsorption performance of zeolite. |
| Chromium(III) nitrate nonahydrate | Shanghai Aladdin Bio-Chem Technology Co., LTD | C116446 | AR, 99%. Make 1,000 ppm stock solution for the test of adsorption performance of zeolite. |
| Copper sulfate pentahydrate | Shanghai Aladdin Bio-Chem Technology Co., LTD | C112396 | AR, 99%. Make 1,000 ppm stock solution for the test of adsorption performance of zeolite. |
| Lead nitrate | Shanghai Aladdin Bio-Chem Technology Co., LTD | L112118 | AR, 99%. Make 1,000 ppm stock solution for the test of adsorption performance of zeolite. |
| Nickel nitrate hexahydrate | Shanghai Aladdin Bio-Chem Technology Co., LTD | N108891 | AR, 98%. Make 1,000 ppm stock solution for the test of adsorption performance of zeolite. |
| Nitric acid | Shanghai Aladdin Bio-Chem Technology Co., LTD | N116238 | AR, 69.2%. Used as solvent in ICP-MS test. |
| Potassium dichromate | Shanghai Aladdin Bio-Chem Technology Co., LTD | P112163 | AR, 99.8%. Make 1,000 ppm stock solution for the test of adsorption performance of zeolite. |
| Silicon dioxide | Shanghai Aladdin Bio-Chem Technology Co., LTD | S116482 | AR, 99%. For synthesis of zeolite. |
| Sodium (meta)arsenite | Sigma-aldrich | S7400-100G | AR, 90%. Make 1,000 ppm stock solution for the test of adsorption performance of zeolite. |
| Sodium hydroxide | Shanghai Aladdin Bio-Chem Technology Co., LTD | S111502 | Pellets. For the synthesis of zeolite. |
| Zinc nitrate hexahydrate | Shanghai Aladdin Bio-Chem Technology Co., LTD | Z111703 | AR, 99%. Make 1,000 ppm stock solution for the test of adsorption performance of zeolite. |
| Equipment | |||
| Air-dry oven | Shanghai Yiheng Technology Instrument Co.,LTD. | DHG-9075A | Used for hydrothermal crystallization and drying of sample |
| Analytical balance | Sartorius Scientific Instruments Co.LTD | BSA224S-CW | Used for weighing samples |
| Centrifuge tubes | Nantong Supin Experimental Equipment Co., LTD | ||
| High speed centrifuge | Hunan Xiang Yi Laboratory Instrument Development Co.,LTD | H1850 | Used for separation of solid and liquid samples |
| Multipoint magnetic stirrer | IKA Equipment Co.,LTD. | RT15 | Used for stirring samples |
| Oscillator | Changzhou Guohua Electric Appliances Co.,LTD. | SHA-B | For uniform mixing of samples |
| Syringe-driven filter | Tianjin Jinteng Experimental Equipment Co.,LTD. | 0.22 μm. For filtration. | |
| Softwares | |||
| JADE 6.5 | Materials Data& (MDI) | ||
| Mercury | Cambridge Crystallographic Data Centre (CCDC) | ||
| Materials Studio | Accelrys Software Inc. | ||
| Websites | |||
| Database of Zeolite Structures: http://www.iza-structure.org/databases/ | |||
| ICSD: https://icsd.products.fiz-karlsruhe.de/en |
References
- Qin, G., et al. Soil heavy metal pollution and food safety in China: Effects, sources and removing technology. Chemosphere. 267, 129205 (2021).
- Xu, D. M., Fu, R. B., Liu, H. Q., Guo, X. P. Current knowledge from heavy metal pollution in Chinese smelter contaminated soils, health risk implications and associated remediation progress in recent decades: A critical review. Journal of Cleaner Production. 286, 124989 (2021).
- Dong, X., Ma, L. Q., Li, Y. Characteristics and mechanisms of hexavalent chromium removal by biochar from sugar beet tailing. Journal of Hazardous Materials. 190 (1-3), 909-915 (2011).
- El-Mekkawi, D. M., Selim, M. M. Removal of Pb2+ from water by using Na-Y zeolites prepared from Egyptian kaolins collected from different sources. Journal of Environmental Chemical Engineering. 2 (1), 723-730 (2014).
- Perego, C., Bagatin, R., Tagliabue, M., Vignola, R. Zeolites and related mesoporous materials for multi-talented environmental solutions. Microporous and Mesoporous Materials. 166, 37-49 (2013).
- Zheng, R., et al. Converting loess into zeolite for heavy metal polluted soil remediation based on "soil for soil-remediation" strategy. Journal of Hazardous Materials. 412, 125199 (2021).
- Cheng, Y., et al. Feasible low-cost conversion of red mud into magnetically separated and recycled hybrid SrFe12O19@NaP1 zeolite as a novel wastewater adsorbent. Chemical Engineering Journal. 417, 128090 (2021).
- Yang, D., et al. Remediation of Cu-polluted soil with analcime synthesized from engineering abandoned soils through green chemistry approaches. Journal of Hazardous Materials. 406, 124673 (2021).
- Song, W., Li, G., Grassian, V. H., Larsen, S. C. Development of improved materials for environmental applications: Nanocrystalline NaY zeolites. Environmental Science & Technology. 39 (5), 1214-1220 (2005).
- Cheng, H., Reinhard, M. Sorption of trichloroethylene in hydrophobic micropores of dealuminated Y zeolites and natural minerals. Environmental Science & Technology. 40 (24), 7694-7701 (2006).
- Rayalu, S. S., Bansiwal, A. K., Meshram, S. U., Labhsetwar, N., Devotta, S. Fly ash based zeolite analogues: Versatile materials for energy and environment conservation. Catalysis Surveys from Asia. 10 (2), 74-88 (2006).
- Borel, M., et al. SDA-free hydrothermal synthesis of high-silica ultra-nanosized zeolite Y. Crystal Growth & Design. 17 (3), 1173-1179 (2017).
- Jin, Y., Li, L., Liu, Z., Zhu, S., Wang, D. Synthesis and characterization of low-cost zeolite NaA from coal gangue by hydrothermal method. Advanced Powder Technology. 32 (3), 791-801 (2021).
- Huiyu, S., Weiming, L., Zheng, Z. Current situation of comprehensive utilization of waste industrial molecular sieve and agricultural rice husk. Liaoning Chemical Industry. 49 (12), 1555 (2020).
- Azizi, D., et al. Microporous and macroporous materials state-of-the-art of the technologies in zeolitization of aluminosilicate bearing residues from mining and metallurgical industries: A comprehensive review. Microporous and Mesoporous Materials. 318, 111029 (2021).
- Yang, D., et al. Transferring waste red mud into ferric oxide decorated ANA-type zeolite for multiple heavy metals polluted soil remediation. Journal of Hazardous Materials. 424, 127244 (2022).
- Kirdeciler, S. K., Akata, B. One pot fusion route for the synthesis of zeolite 4A using kaolin). Advanced Powder Technology. 31 (10), 4336-4343 (2020).
- Rubtsova, M., et al. Nanoarchitectural approach for synthesis of highly crystalline zeolites with a low Si/Al ratio from natural clay nanotubes. Microporous and Mesoporous Materials. 330, 111622 (2022).
- Setthaya, N., Chindaprasirt, P., Pimraksa, K. Preparation of zeolite nanocrystals via hydrothermal and solvothermal synthesis using of rice husk ash and metakaolin. Materials Science Forum. 872, 242-247 (2016).
- Belviso, C., et al. Red mud as aluminium source for the synthesis of magnetic zeolite. Microporous and Mesoporous Materials. 270, 24-29 (2018).
- Zhao, Y., et al. Removal of ammonium from wastewater by pure form low-silica zeolite Y synthesized from halloysite mineral. Separation Science and Technology. 45 (8), 1066-1075 (2010).
- Meng, Q., Chen, H., Lin, J., Lin, Z., Sun, J. Zeolite A synthesized from alkaline assisted pre-activated halloysite for efficient heavy metal removal in polluted river water and industrial wastewater. Journal of Environmental Sciences (China). 56, 254-262 (2017).
- Wang, X., et al. Synthesis of substrate-bound Au nanowires via an active surface growth mechanism. Journal of Visualized Experiments. (137), e57808 (2018).
- Asundi, A. S., et al. Understanding structure-property relationships of MoO3-promoted Rh catalysts for syngas conversion to alcohols. Journal of the American Chemical Society. 141 (50), 19655-19668 (2019).
- Zhu, Q., et al. Solvent-free crystallization of ZSM-5 zeolite on SiC foam as a monolith catalyst for biofuel upgrading. Chinese Journal of Catalysis. 41 (7), 1118-1124 (2020).
- Ghrear, T. M. A., et al. low-pressure, low-temperature microwave synthesis of ABW cesium aluminosilicate zeolite nanocatalyst in organotemplate-free hydrogel system. Materials Research Bulletin. 122, 110691 (2020).
