Direct Imaging di laser-driven ultraveloce rotazione molecolare

Per una comprensione e una migliore utilizzazione della natura dinamica delle molecole, è essenziale visualizzare chiaramente movimenti molecolari di interesse. L'imaging esplosione Coulomb tempo risolto è uno dei potenti approcci per raggiungere questo obiettivo ^{1, 2, 3.} In questo approccio, le dinamiche molecolari di interesse vengono avviate da un campo laser di pompa ultracorti e vengono sondati da un impulso probe ritardata. Su sonda irraggiamento, molecole ionizzate moltiplicano e suddivisi in frammenti ionici causa della repulsione coulombiana. La distribuzione spaziale degli ioni espulsi è una misura della struttura molecolare e l'orientamento spaziale a irradiazione sonda. Una sequenza di misurazione scansione del tempo di ritardo pump-probe porta alla creazione di un film molecolare. È interessante notare che, per il caso più semplice – molecole biatomiche – distribuzione angolare degli ioni espulsiriflette direttamente la distribuzione dell'asse molecolare (cioè, la funzione d'onda rotazionale quadrato).

Per quanto riguarda il processo di pompa, recenti progressi nel controllo coerente del moto molecolare utilizzando campi laser ultracorti ha portato alla creazione di pacchetti d'onda rotazione altamente controllate ^{4, 5.} Inoltre, la direzione di rotazione può essere controllato attivamente utilizzando un campo di polarizzazione controllato laser ^{6, 7, 8.} È stato quindi previsto che un quadro dettagliato di rotazione molecolare, compreso nature onda, potrebbe essere visualizzato quando la tecnica di imaging esplosione coulombiana è combinata con un tale processo pompa ^{9, 10, 11, 12, 13.} Tuttavia, abbiamo alcunivolte incontrano difficoltà sperimentali associati ai metodi di imaging esistenti, come indicato di seguito. Lo scopo di questo lavoro è quello di presentare un nuovo modo di superare queste difficoltà e di creazione di un filmato di alta qualità di pacchetti d'onda di rotazione molecolare. Il primo film sperimentale di rotazione molecolare presa con il presente metodo, insieme con le sue implicazioni fisiche, sono stati presentati nella precedente carta ^11. Lo sfondo dello sviluppo, l'aspetto teorico dettagliata della attuale tecnica di imaging, e il confronto con altre tecniche esistenti saranno date in un prossimo documento. Qui, ci si concentrerà principalmente sugli aspetti pratici e tecnici della procedura, compresa la combinazione della configurazione ottica tipica pump-probe e il nuovo apparato di immagini. Come nel precedente lavoro, il sistema di destinazione è unidirezionale rotazione molecole di azoto ^11.

La principale difficoltà sperimentale dellaconfigurazione di imaging, schematicamente illustrato in figura 1 esistente, ha a che fare con la posizione del rilevatore, o l'angolo della telecamera. Poiché l'asse di rotazione coincide con la propagazione laser all'asse ^{6, 7, 8} in rotazione molecolare laser-indotta dal campo, non è pratico installare un rilevatore lungo l'asse di rotazione. Quando il rivelatore è installato in modo da evitare l'irradiazione laser, l'angolo della telecamera corrisponde a un'osservazione lato di rotazione. In questo caso, non è possibile ricostruire l'orientamento originale molecole dall'immagine proiettata (2D) ione ^14. Un imaging 3D rilevatore ^{14, 15, 16, 17, 18, 19,} con la quale il tempo di arrivo al rivelatore superiore e IMPAC ioneposizioni t possono essere misurati, ha offerto un modo unico per osservare direttamente la rotazione molecolare utilizzando Coulomb esplosione di imaging ^{10, 12.} Tuttavia, i conteggi di ioni accettabili per colpo laser sono basse (tipicamente <10 ioni) nel rivelatore 3D, che significa che è difficile creare un film lungo di moto molecolare con alta qualità di immagine ^14. Il tempo morto dei rivelatori (tipicamente NS) colpisce anche la risoluzione dell'immagine e l'efficienza di imaging. Inoltre non è un compito semplice per fare un buon pump-probe sovrapposizione fascio di ioni attraverso il monitoraggio immagine in tempo reale con una frequenza di ripetizione del laser di <~ 1 kHz. Anche se diversi gruppi hanno osservato pacchetti d'onda di rotazione con la tecnica 3D, le informazioni spaziali è stato limitato e / o diretta, e una visualizzazione dettagliata di onda della natura, comprese le strutture nodali complicate, non è stato raggiunto ^{il 10, 12.}

L'essenzala nuova tecnica di imaging è l'uso della "nuova angolazione" in Figura 1. In questa configurazione, l'esposizione del fascio laser per un rivelatore è evitata mentre il rilevatore 2D è parallelo al piano di rotazione, portando all'osservazione dalla direzione dell'asse di rotazione. La fessura consente solo lo ione nel piano di rotazione (il piano di polarizzazione degli impulsi laser) per contribuire a un'immagine. Un rivelatore 2D, che offre una velocità di conteggio più alto (tipicamente ~ 100 ioni) di un rivelatore 3D, può essere utilizzato. La configurazione dell'elettronica è più semplice rispetto al caso di rilevamento 3D, mentre l'efficienza di misurazione è maggiore. In termini di tempo di ricostruzione matematica, come Abel inversione ^14, inoltre, non è necessario per estrarre le informazioni angolare. Queste caratteristiche portano alla semplice ottimizzazione del sistema di misura e alla produzione di film di alta qualità. Un apparato di immagini di particelle cariche serie 2D / 3D può essere facilmente modificato per la presente witho configurazioneut l'uso di apparecchiature costose.