Direct Imaging van Laser-driven Ultrasnelle Moleculaire Rotation

Voor een beter begrip en een beter gebruik van de dynamische aard van moleculen, is het noodzakelijk om duidelijk te visualiseren moleculaire bewegingen plaats. Tijdopgeloste Coulomb explosie beeldvorming is een van de krachtige aanpak om deze doelstelling ^{1, 2, 3} bereiken. In deze benadering worden de moleculaire dynamica plaats geïnitieerd door een pomp ultrakorte laser veld en worden vervolgens gehybridiseerd met een vertraagde probe puls. Bij sonde bestraling, worden moleculen vermenigvuldigen geïoniseerd en gebroken in fragment ionen als gevolg van de Coulomb afstoting. De ruimtelijke verdeling van de ionen uitgestoten is een maat van de moleculaire structuur en ruimtelijke oriëntatie op de probe bestraling. Een reeks van de meting het scannen van de pump-probe vertraging leidt tot de creatie van een moleculaire film. Het is opmerkelijk dat, voor het eenvoudigste geval – rotatie- – de hoekverdeling van de uitgestoten ionendirect weerspiegelt de verdeling moleculaire as (dat wil zeggen, het kwadraat rotatie golffunctie).

Met betrekking tot de pomp proces, heeft de recente vooruitgang in de coherente controle van de moleculaire beweging met behulp van ultrakorte laser velden leidde tot de oprichting van een sterk gecontroleerde rotatie golfpakketten ^{4, 5.} Bovendien kan de draairichting actief bestuurd door middel van een polarisatie lasermachine gebied ^{6, 7, 8.} Het is daarom te verwachten dat een gedetailleerd beeld van de moleculaire rotatie, waaronder golf aard kan worden gevisualiseerd als de Coulomb explosie beeldvormingstechniek wordt gecombineerd met dergelijke pompproces ^{9, 10, 11, 12, 13.} Echter, we een aantaltijden experimentele ondervinden moeilijkheden in verband met de huidige beeldvormingstechnieken, zoals hieronder vermeld. Het doel van dit document is om een ​​nieuwe manier van het overwinnen van deze problemen en het creëren van een hoge kwaliteit film van de moleculaire rotatie golfpakketten presenteren. De eerste experimentele film moleculaire rotatie die met de onderhavige werkwijze, samen met de fysieke gevolgen werden in onze eerdere document ^11. De achtergrond van de ontwikkeling, de gedetailleerde theoretische aspect van de onderhavige beeldvormingstechniek, en een vergelijking met andere bestaande technieken wordt gegeven in een volgende document. Hier zullen we ons vooral richten op de praktische en technische aspecten van de procedure, met inbegrip van de combinatie van de typische pump-probe optische opstelling en de nieuwe beeldvormende inrichting. Zoals in het voorgaande document, is het doelsysteem unidirectioneel roterende stikstofmoleculen ^11.

De belangrijkste experimentele moeilijkheid van debestaande beeldvorming setup, schematisch weergegeven in figuur 1, heeft te maken met de positie van de detector of de camerahoek. Omdat de rotatieas samenvalt met de laser propagatie as ^{6, 7, 8} laser-veld-geïnduceerde moleculaire rotatie, is het niet praktisch om een detector te installeren langs de rotatieas. Wanneer de detector wordt geïnstalleerd dat laserbestraling voorkomen, de camerahoek overeen met een zijde waarneming van rotatie. In dit geval is het onmogelijk om de oorspronkelijke oriëntatie van moleculen de verwachte (2D) beeld ¹⁴ ionen uit te reconstrueren. Een 3D imaging detector ^{14, 15, 16, 17, 18, 19,} waarmee de aankomsttijd boven detector en het ion IMPACt posities kan worden gemeten, bood een unieke manier om de moleculaire rotatie direct waar te nemen met behulp van Coulomb explosie beeldvorming ^{10, 12.} De aanvaardbare ion laser pulsen per schot laag (meestal <10 ionen) in de 3D detector, wat betekent dat het moeilijk is om een lange filmpje van moleculaire beweging met een hoge beeldkwaliteit ¹⁴ creëren. De dode tijd van de detectoren (meestal ns) heeft ook invloed op de beeldresolutie en imaging efficiency. Het is ook niet een eenvoudige taak om een ​​goede pump-probe beam overlap te maken door het beeld van een real-time monitoren van ion met een laser herhalingssnelheid van <~ 1 kHz. Hoewel verschillende groepen rotatie golfpakketten gebruik van de 3D techniek hebben waargenomen, werd de ruimtelijke informatie beperkt en / of direct, en een gedetailleerde visualisatie van golf de natuur, met inbegrip van gecompliceerde nodale structuren, werd niet bereikt ^{10, 12.}

De essentie vande nieuwe beeldvormende techniek is het gebruik van de "nieuwe camerahoek" in figuur 1. In deze configuratie, wordt laserbundel blootstelling aan een detector vermeden, terwijl de 2D-detector evenwijdig aan het rotatievlak, wat leidt tot de waarneming van de rotatie-as. De spleet laat alleen de ionen in het rotatievlak (het polarisatievlak van de laserpulsen) bijdragen tot een beeld. Een 2D-detector, die een hogere telsnelheid (meestal 100 ~ ionen) dan 3D signaalgever, kan worden gebruikt. De opzet van de elektronica is eenvoudiger dan bij 3D detectie, terwijl de meting efficiëntie hoger. Tijdrovende mathematische reconstructie, bijvoorbeeld Abel inversie ^14, is ook niet noodzakelijk om hoekinformatie extraheren. Deze eigenschappen leiden tot de eenvoudige optimalisatie van het meetsysteem en de productie van films van hoge kwaliteit. Een standaard 2D / 3D geladen deeltjes afbeeldingsinrichting kan eenvoudig worden aangepast om de huidige instelling without het gebruik van dure apparatuur.