Oogsten Zonne-energie door middel van Charge-scheiden Nanokristallen en hun Solids
Summary
Een algemene strategie voor de ontwikkeling van lading-scheiden van halfgeleider nanokristallen composieten inzetbaar voor zonne-energie productie wordt gepresenteerd. We zien dat de assemblage van donor-acceptor nanokristallen domeinen in een nanodeeltje geometrie ontstaat een fotokatalytische functie, terwijl bulk heterojuncties van donor-acceptor nanokristallen films kunnen worden gebruikt voor fotovoltaïsche omzetting.
Abstract
Samenvoegen van verschillende halfgeleidermaterialen in een nano-composiet biedt synthetische middelen voor de ontwikkeling van nieuwe materialen met een opto uitstekende controle over de ruimtelijke verdeling van de ladingsdragers in materiaal interfaces. Aangezien deze studie toont, kan een combinatie van donor-acceptor nanokristallen (NC) domeinen in een nanodeeltje tot het realiseren van efficiënte fotokatalytische 1-5 materialen, terwijl een gelaagd samenstel van donor-en acceptor-like nanokristallen films leidt tot fotovoltaïsche materialen.
Aanvankelijk was de document richt zich op de synthese van samengestelde anorganische nanokristallen, bestaande uit lineair gestapeld ZnSe, CdS, en Pt domeinen, die gezamenlijk bevorderen fotogeïnduceerde lading scheiding. Deze structuren worden in waterige oplossingen voor de fotokatalyse van water onder zonnestraling, resulterend in de productie van H2 gas. De fotogeïnduceerde scheiding verbeterenlasten, wordt een nanorod morfologie met een lineaire gradiënt afkomstig van een intrinsieke elektrisch veld gebruikt 5. De inter-domein energetica worden dan geoptimaliseerd om photogenerated elektronen drijven naar de katalytische plaats Pt terwijl verdrijven de gaten op het oppervlak van ZnSe domeinen voor verloren regeneratie (via methanol). We tonen aan dat de enige manier om waterstof te produceren is electron-donerende liganden gebruiken om de oppervlaktetoestanden passiveren door het afstemmen van het energieniveau aanpassing aan de halfgeleider-ligand interface. Stabiele en efficiënte reductie van water wordt toegestaan door deze liganden omdat zij vacatures in de valentieband van de halfgeleider domein, waardoor energie gaatjes van beschadigen. Specifiek laten we zien dat de energie van het gat naar de ligandrest, waarbij de halfgeleider domein functioneel. Dit stelt ons in staat om de hele nanokristallen-ligand-systeem terug te keren naar een functionele staat, wanneer de liganden worden afgebroken, Door het toevoegen van nieuwe liganden aan het systeem 4.
Om een fotovoltaïsche lading scheiding te bevorderen, gebruiken we een composiet uit twee lagen vaste stof van PbS en TiO 2 films. In deze configuratie worden fotogeïnduceerde elektronen geïnjecteerd in TiO 2 en worden vervolgens opgepikt door een FTO electrode, terwijl gaten worden toegewezen aan een Au-elektrode via PbS laag 6. Om dit laatste te ontwikkelen introduceren we een Semiconductor Matrix Encapsulated Nanocrystal Arrays (Smena) strategie, die hechting PBS NC's kunnen in de omringende matrix van CdS halfgeleider. Dientengevolge vervaardigd vaste vertonen uitstekende thermische stabiliteit, toegeschreven aan de hetero-structuur van nanokristallen-matrix interfaces en tonen overtuigend light-harvesting prestaties prototype zonnecellen 7.
Protocol
Discussion
Deze studie laat zien hoe samengestelde platforms van anorganische nanokristallen kan worden gebruikt om een ruimtelijke scheiding van fotogeïnduceerde kosten te bereiken. In het bijzonder, deze composieten kunnen fine-tuning van de verdeling van de kosten over de twee domeinen, die zijn dan beschikbaar om ofwel fotokatalytische of fotovoltaïsche functie uit te voeren. Zo kan efficiënt fotokatalysatoren worden gemaakt als donor en acceptor nanokristallen domeinen ingebouwd in een nanodeeltje. De energiebalans v…
Disclosures
The authors have nothing to disclose.
Acknowledgements
We willen graag Dr Felix Castellano (BGSU) en NR Neal erkennen voor advies en waardevolle discussies. We dankbaar erkennen Obor "Material Networks"-programma en Bowling Green State University voor financiële steun. Dit werk werd mede ondersteund door de NSF onder Award CHE – 1112227.
Materials
| Name of the reagent | Company | Catalogue number | Comments (optional) |
| octadecylamine (ODA), 90% | Fisher | AC12932-0050 | |
| selenium (Se), 200 mesh | Acros | AC19807-2500 | |
| tri-n-octylphosphine (TOP), 97% | Strem | 15-6655 | Air Sensitive |
| diethyl zinc (Et2Zn), 10% by wt. | Aldrich | 22080 | Air Sensitive, Light Sensitive |
| methanol, 99.8%, anhydrous | Aldrich | 179337 | |
| toluene, 99.8%, anhydrous | Aldrich | 244511 | |
| tri-n-octylphosphine oxide (TOPO), 99% | Aldrich | 223301 | |
| n-octadecylphosphonic acid (ODPA), 98% | PCI Synthesis | 104224 | |
| hexylphosphonic acid (HPA), 98% | PCI Synthesis | 4721-24-8 | |
| cadmium oxide (CdO), 99.99% | Aldrich | 202894 | |
| sulfur (S), 99.999% | Acros | AC19993-0500 | Strong odor |
| 11-mercaptoundecanoic acid (MUA), 95% | Aldrich | 450561 | |
| potassium hydroxide (KOH) | Acros | AC13406-0010 | |
| chloroform | VWR | EM-CX1059-1 | |
| lead oxide (PbO), 99.999% | Aldrich | 32306-1KG | |
| 1-octadecene (ODE), 90% | Aldrich | O806-25ML | |
| oleic acid (OA), 90% | Aldrich | O1008-1G | |
| bis(trimethylsilyl) sulfide (TMS), synthetic grade | Aldrich | 283134-25G | Air sensitive, strong odor, highly reactive |
| acetone | EMD Chemicals | AX0118-2 | |
| cadmium acetate | Acros | AC31713-5000 | |
| sodium sulfide nonahydrate (Na2S•9H2O), 98% | Alfa Aesar | CB1100945 | Light sensitive |
| hexadecyltrimethyl ammonium bromide (CTAB), 99% | Sigma | H6269-100G | |
| oleylamine, 70% | Aldrich | O7805-5G | |
| diphenyl ether | Alpha Aesar | 101-84-8 | |
| 1,2-hexadecanediol | TCI | 6920-24-7 | |
| Pt (II) acetylacetonate, 97% | Aldrich | 282782-5G | |
| isopropanol, 99.8%, anhydrous | Acros | AC32696-0025 | |
| titanium tetrachloride (TiCl4), 99.9% | Aldrich | 697079-25G | Extremely air sensitive |
| titanium dioxide, DSL 90T | DyeSol | DSL 90T | |
| terpineol | MP Biomedical | 98-55-5 | |
| 3-mercaptopropionic acid (MPA), 99% | Alfa Aesar | A10435 | Strong odor |
| octane, anhydrous, 99% | Aldrich | 412236 |
References
- Kamat, P. V., Flumiani, M., Dawson, A. Metal – Metal and Metal- Semiconductor Composite Nanoclusters. Colloids Surf. A. 202, 269-279 (2002).
- Dawson, A., Kamat, P. V. Complexation of Gold Nanoparticles with Radiolytically Generated Thiocyanate Radicals ((SCN)2. J. Phys. Chem. B. 105, 960-966 (2001).
- Borensztein, Y., Delannoy, L., Djedidi, A., Barrera, R. G., Louis, C. Monitoring of the Plasmon Resonance of Gold Nanoparticles in Au/TiO2 Catalyst under Oxidative and Reducing Atmospheres. J. Phys. Chem. C. 114, 9008 (2010).
- Acharya, K. P., Khnayzer, R. S., O’Connor, T., Diederich, G., Kirsanova, M., Klinkova, A., Roth, D., Kinder, E., Imboden, M., Zamkov, M. The Role of Hole Localization in Sacrificial Hydrogen Production by Semiconductor-Metal Heterostructured Nanocrystals. Nano Lett. 11, 2919 (2011).
- Amirav, L., Alivisatos, A. P. Photocatalytic Hydrogen Production with Tunable Nanorod Heterostructures. J. Phys. Chem. Lett. 1, 1051-1054 (2010).
- Pattantyus-Abraham, A. G., Kramer, I. J., Barkhouse, A. R., Wang, X., Konstantatos, G., Debnath, R., Levina, L., Raabe, I., Nazeeruddin, M. K., Gratzel, M. Depleted-Heterojunction Colloidal Quantum Dot Solar Cells. ACS Nano. 4, 3374-3380 (2010).
- Kinder, E., Moroz, P., Diederich, G., Johnson, A., Kirsanova, M., Nemchinov, A., O’Connor, T., Roth, D., Zamkov, M. Fabrication of All-Inorganic Nanocrystal Solids through Matrix Encapsulation of Nanocrystal Arrays. J. Amer. Chem. Soc. 133, 20488-20499 (2011).
- Davide, C. P., Liberato, M., Lucia, C. M., Stefan, K., Cinzia, G., Marinella, S., Angela, A. Shape and Phase Control of Colloidal ZnSe Nanocrystals. Chem. Mater. 17, 1296-1306 (2005).
- Carbone, L., Nobile, C., de Giorgi, M., Sala, F. D., Morello, G., Pompa, P., Hytch, M., Snoeck, E., Fiore, A., Franchini, I. R., Nadasan, M., Silvestre, A. F., Chiodo, L., Kudera, S., Cingolani, R., Krahne, R., Manna, L. Synthesis and Micrometer-Scale Assembly of Colloidal CdSe/CdS Nanorods Prepared by a Seeded Growth Approach. Nano Lett. 7, 2942-2950 (2007).
- Habas, S. E., Yang, P., Mokari, T. Selective Growth of Metal and Binary Metal Tips on CdS Nanorods. J. Am. Chem. Soc. 130, 3294-3295 (2008).
- Costi, R., Saunders, A. E., Elmalem, E., Salant, A., Banin, U. Visible Light-Induced Charge Retention and Photocatalysis with Hybrid CdSe-Au Nanodumbbells. Nano Lett. 8, 637-641 (2008).
- Hines, M. A., Scholes, G. D. Colloidal PbS Nanocrystals with Size-Tunable Near-Infrared Emission: Observation of Post-Synthesis Self-Narrowing of the Particle Size Distribution. Adv. Mater. 15, 1844-1849 (2003).
- Pietryga, J. M., Werder, D. J., Williams, D. J., Casson, J. L., Schaller, R. D., Klimov, V. I. Utilizing the Lability of Lead Selenide to Produce Heterostructured Nanocrystals with Bright, Stable Infrared Emission. J. Am. Chem. Soc. 130, 4879-4885 (2008).
- Tang, J., Kemp, K. W., Hoogland, S., Jeong, K. S., Liu, H., Levina, L., Furukawa, M., Wang, X., Debnath, R., Cha, D. Colloidal-quantum-dot photovoltaics using atomic-ligand passivation. Nat. Mat. 10, 765-771 (2011).
