Direct Imaging da Laser-driven Ultrafast rotação Molecular

Para uma compreensão mais profunda e melhor utilização da natureza dinâmica de moléculas, é essencial para visualizar claramente movimentos moleculares de interesse. Coulomb imagem explosão resolvida no tempo é uma das abordagens poderosas para atingir este objectivo ^{1, 2, 3.} Nesta abordagem, a dinâmica molecular de interesse são iniciadas por um laser de campo ultracurta bomba e, em seguida, são sondadas por um pulso de sonda retardada. Após a irradiação de sonda, as moléculas são multiplamente ionizado e dividida em iões do fragmento devido à repulsão de Coulomb. A distribuição espacial dos iões ejectadas é uma medida da estrutura molecular e orientação espacial na irradiação sonda. Uma sequência de medição de digitalizar o tempo de atraso de bomba-sonda leva à criação de um filme molecular. Vale ressaltar que, para o caso mais simples – moléculas diatômicas – a distribuição angular dos iões ejectadosreflete diretamente a distribuição eixo molecular (isto é, a função de onda de rotação ao quadrado).

No que diz respeito ao processo de bomba, os recentes progressos no controle coerente de movimento molecular utilizando campos de laser ultracurtos levou à criação de pacotes de onda de rotação altamente controladas ^{4, 5.} Além disso, a direcção de rotação pode ser controlada activamente por meio de um campo de polarização de laser ^{controlado-6, 7, 8.} Por conseguinte, tem sido esperado que uma imagem detalhada de rotação molecular, incluindo naturezas de onda, pode ser visualizado quando a técnica de imagiologia explosão de Coulomb é combinado com um processo tal bomba ^{9, 10, 11, 12, 13.} No entanto, temos algunsvezes encontrar dificuldades experimentais associados com os métodos de imagem existentes, como mencionado abaixo. O objetivo deste trabalho é apresentar uma nova maneira de superar essas dificuldades e de criar um filme de pacotes de onda de rotação moleculares de alta qualidade. O primeiro filme experimental de rotação molecular tomado com o presente método, juntamente com suas implicações físicas, foram apresentados em nosso estudo anterior ^11. O fundo de desenvolvimento, o aspecto teórico detalhado da técnica de imagem presente, e uma comparação com outras técnicas existentes será dada em uma próxima papel. Aqui, vamos concentrar-se principalmente sobre os aspectos práticos e técnicos do procedimento, incluindo a combinação da configuração óptica típica bomba-sonda e o aparelho de imagem nova. Como no trabalho anterior, o sistema alvo é unidireccional rotativa moléculas de nitrogênio ^11.

A principal dificuldade experimental daestrutura de imagem, esquematicamente mostrado na Figura 1 existente, tem a ver com o posicionamento do detector, ou o ângulo da câmara. Uma vez que o eixo de rotação coincide com o eixo de propagação de laser ^{6, 7, 8} em rotação molecular induzida por laser de campo, não é prático instalar um detector ao longo do eixo de rotação. Quando o detector está instalado, de modo a evitar a irradiação a laser, o ângulo da câmara de observação corresponde a um lado de rotação. Neste caso, é impossível reconstituir a orientação original de moléculas a partir da imagem (2D) de iões ¹⁴ projectada. A imagem 3D detector ^{14, 15, 16, 17, 18, 19,} com o qual a hora de chegada ao detector superior eo IMPAC ionposições t pode ser medido, ofereceu uma maneira única de observar diretamente a rotação molecular utilizando Coulomb explosão de imagem ^{10, 12.} No entanto, as contagens de iões aceitáveis por um tiro a laser são baixos (tipicamente <10 íons) no detector 3D, o que significa que é difícil criar um filme longo do movimento molecular, com alta qualidade de imagem ^14. O tempo morto dos detectores (tipicamente ns) também afeta a resolução da imagem e eficiência de imagem. Também não é uma tarefa simples para fazer uma boa bomba-sonda feixe sobreposição monitorando imagem ion em tempo real com uma taxa de repetição do laser de <~ 1 kHz. Embora vários grupos têm observado pacotes de ondas rotacionais utilizando a técnica de 3D, a informação espacial foi limitado e / ou directa, e uma visualização detalhada de onda natureza, incluindo estruturas nodais complicadas, não foi alcançado ^{10, 12.}

A essência dea nova técnica de imagiologia é a utilização do "novo ângulo de câmara" na Figura 1. Nesta configuração, a exposição feixe de laser de um detector é evitada enquanto o detector 2D é paralelo ao plano de rotação, que conduz à observação da direcção do eixo de rotação. A fenda permite apenas o íon no plano rotacional (nível de polarização dos pulsos de laser) para contribuir para uma imagem. Um detector 2D, que oferece uma taxa de contagem mais elevada (tipicamente ~ 100 iões) do que um detector de 3D, pode ser utilizado. A configuração da electrónica é mais simples do que no caso de detecção de 3D, enquanto que a eficiência é mais elevada medida. Reconstrução matemática, como Abel inversão ¹⁴ demorado-, também não é necessária para extrair informações angular. Estas características proporcionam uma fácil a optimização do sistema de medição e para a produção de filmes de alta qualidade. Um aparelho de padrão 2D / 3D imaging-partícula carregada pode ser facilmente modificado para a presente witho configuraçãout a utilização de equipamentos caros.