Summary

Direct Imaging del impulsada por el láser ultrarrápido Molecular Rotación

Published: February 04, 2017
doi:

Summary

We present a protocol for creating a real-time movie of a molecular rotational wave packet using a high-resolution Coulomb explosion imaging setup.

Abstract

Se presenta un método para visualizar la dinámica ultrarrápida paquete de ondas rotacionales moleculares inducidas por láser,. Hemos desarrollado una nueva configuración de 2 dimensiones de imagen explosión de Coulomb en el que se realiza un ángulo de cámara hasta entonces poco práctico. En nuestra técnica de imagen, las moléculas diatómicas son irradiados con un fuerte pulso de láser polarizada circularmente. Los iones atómicos eyectadas son acelerados perpendicularmente a la propagación del láser. Los iones se extiende en el plano de polarización del láser se seleccionan mediante el uso de una ranura mecánica y la imagen con un alto rendimiento, detector 2-dimensional instalado paralelo al plano de polarización. Debido a que se utiliza una polarización circular (isotrópica) Coulomb pulso explosión, la distribución angular observada de los iones expulsados ​​corresponde directamente a la función de onda de rotación al cuadrado en el momento de la irradiación del pulso. Para crear una película en tiempo real de rotación molecular, la técnica de imagen actual se combina con una bomba-sonda de femtosegundo optical configuración en la que los impulsos de la bomba rotativa create unidireccionalmente conjuntos moleculares. Debido a la alta capacidad imagen de nuestro sistema de detección, la condición experimental de la bomba-sonda puede ser fácilmente optimizado mediante el control de una instantánea en tiempo real. Como resultado, la calidad de la película observada es suficientemente alta para la visualización de la naturaleza detallada de onda de movimiento. También observamos que la presente técnica se puede implementar en configuraciones existentes de formación de imágenes estándar de iones, que ofrece un nuevo ángulo de la cámara o punto de vista de los sistemas moleculares y sin la necesidad de una amplia modificación.

Introduction

Para una comprensión más profunda y mejor aprovechamiento de la naturaleza dinámica de las moléculas, es esencial para visualizar con claridad los movimientos moleculares de interés. Explosión de imágenes Coulomb resuelta en el tiempo es uno de los enfoques de gran alcance para lograr este objetivo 1, 2, 3. En este enfoque, la dinámica molecular de interés son iniciados por un campo de láser ultracorto de la bomba y a continuación, se sondean por un pulso de sonda retardada en el tiempo. Tras la irradiación de la sonda, las moléculas se ionizan multiplican y dividen en fragmentos de iones debido a la repulsión de Coulomb. La distribución espacial de los iones expulsados ​​es una medida de la estructura molecular y la orientación espacial en la irradiación de la sonda. Una secuencia de medición escanear el tiempo de retardo de la bomba-sonda conduce a la creación de una película molecular. Es de destacar que, para el caso más sencillo – moléculas diatómicas – la distribución angular de los iones expulsadosrefleja directamente la distribución eje molecular (es decir, la función de onda de rotación al cuadrado).

Con respecto al proceso de la bomba, los recientes avances en el control coherente de movimiento molecular usando campos de láser ultracortos ha llevado a la creación de paquetes de ondas rotacionales altamente controlados 4, 5. Además, la dirección de rotación puede ser controlada activamente mediante el uso de un campo de polarización controlada por láser 6, 7, 8. Por lo tanto, se ha esperado que una imagen detallada de la rotación molecular, incluyendo naturalezas de onda, puede ser visualizado cuando la técnica de imagen de explosión Coulomb se combina con un proceso de este tipo de la bomba 9, 10, 11, 12, 13. Sin embargo, tenemos algunosveces encuentran dificultades experimentales asociados con los métodos de imagen existentes, como se menciona a continuación. El propósito de este trabajo es presentar una nueva forma de superar estas dificultades y de la creación de una película de alta calidad de los paquetes de ondas rotacionales moleculares. La primera película experimental de la rotación molecular tomada con el presente método, junto con sus implicaciones físicas, se han presentado en nuestro artículo anterior 11. El fondo de desarrollo, el aspecto teórico detallado de la técnica de imagen actual, y una comparación con otras técnicas existentes se dan en un próximo artículo. Aquí, nos centraremos principalmente en los aspectos prácticos y técnicos del procedimiento, incluyendo la combinación de la configuración óptica de la bomba-sonda típica y el nuevo aparato de imagen. Al igual que en el anterior documento, el sistema de destino está girando de forma unidireccional 11 moléculas de nitrógeno.

La principal dificultad experimental de laconfiguración de formación de imágenes, que se muestra esquemáticamente en la Figura 1 existente, tiene que ver con la posición del detector, o el ángulo de la cámara. Debido a que el eje de rotación coincide con la propagación láser eje 6, 7, 8 en rotación molecular inducida por láser de campo, no es práctico instalar un detector a lo largo del eje de rotación. Cuando el detector se instala a fin de evitar la irradiación con láser, el ángulo de la cámara corresponde a una observación lado de rotación. En este caso, es imposible reconstruir la orientación original de las moléculas de la imagen proyectada de iones (2D) 14. Un detector de imágenes en 3D 14, 15, 16, 17, 18, 19, con el que el tiempo de llegada al detector superior y el IMPAC iont posiciones se pueden medir, se ofrece una forma única de observar directamente la rotación molecular utilizando Coulomb explosión de imágenes 10, 12. Sin embargo, los recuentos de iones aceptables por disparo de láser son bajas (típicamente <10 iones) en el detector 3D, lo que significa que es difícil crear una película de larga duración del movimiento molecular con alta calidad de imagen 14. El tiempo muerto de los detectores (típicamente ns) también afecta a la resolución de la imagen y la eficiencia de la imagen. Asimismo, no es una tarea sencilla de hacer una buena superposición haz de bomba-sonda mediante el control de una imagen de iones en tiempo real con una tasa de repetición del láser de <~ 1 kHz. Aunque varios grupos han observado paquetes de ondas rotacionales utilizando la técnica de 3D, la información espacial era limitado y / o directa, y una visualización detallada de la naturaleza de onda, incluyendo estructuras nodales complicados, no se logró el 10, 12.

La esencia dela nueva técnica de formación de imágenes es el uso de la "nueva ángulo de la cámara" en la Figura 1. En esta configuración, la exposición haz de láser a un detector se evita, mientras que el detector 2D es paralelo al plano de rotación, que conduce a la observación de la dirección del eje de rotación. La hendidura permite que sólo el ion en el plano de rotación (el plano de polarización de los pulsos de láser) para contribuir a una imagen. Un detector 2D, que ofrece una tasa de conteo más alta (típicamente ~ 100 iones) que un detector 3D, se puede utilizar. La configuración de la electrónica es más simple que en el caso de la detección 3D, mientras que la eficacia de la medición es más alta. Tiempo de reconstrucción matemática, como Abel inversión 14, tampoco se necesita para extraer la información angular. Estas características conducen a la fácil de optimización del sistema de medición y a la producción de películas de alta calidad. Un aparato de formación de imágenes de partículas cargadas estándar 2D / 3D puede ser fácilmente modificado para la presente witho configuraciónut el uso de equipos costosos.

Protocol

NOTA: A través de este protocolo, aclaramos lo que en realidad no para desarrollar el presente método. parámetros exactos, incluyendo cámara y el diseño de la configuración óptica y los tamaños y los tipos de las piezas, no siempre son esenciales para aplicar el presente sistema a un aparato del lector. La esencia de los procedimientos será dado como notas en cada paso. 1. Construcción de un aparato de imagen 2D-rebanada NOTA: En este paso, todas las piez…

Representative Results

La figura 4A muestra una imagen cruda de la sonda de sólo de la N 2 + iones expulsado tras la irradiación sonda (explosión de Coulomb), tomada por una sonda de disparo de láser. Cada punto brillante corresponde a un ion. La figura 4B muestra una imagen sumado de 10.000 imágenes de la cámara en bruto binarizadas. Estas imágenes muestran que nuestra configuración de formación de imágenes puede supervisar las moléculas de todos …

Discussion

El presente procedimiento nos permite capturar una película en tiempo real de rotación molecular con una configuración de formación de imágenes 2D basado en hendidura. Debido a que los iones observados pasan a través de la ranura, paso 1.5 es uno de los pasos críticos. Los bordes de las cuchillas de ranura deben ser agudo. Cuando hay un pequeño defecto, tal como un 0,3 mm mella en la ranura, un rasguño se observa la imagen de ion en la (Figura 6). En tal caso, la hoja de hendidura debe ser puli…

Offenlegungen

The authors have nothing to disclose.

Acknowledgements

This work was supported in part by grants-in-aid KAKENHI from the Japan Society for the Promotion of Science (JSPS) and the Ministry of Education, Culture, Sports, Science, and Technology (MEXT) Japan (#26104539, #26620020, #26810011, #15H03766, #15KT0060, #16H00826, and #16K13927); the Konica Minolta Science and Technology Foundation; the “Planting Seeds for Research” program of TokyoTech; the Imaging Science Project of the Center for Novel Science Initiatives (CNSI) at the National Institutes of Natural Sciences (NINS) (#IS261006); the RIKEN-IMS joint program on “Extreme Photonics;” and the Consortium for Photon Science and Technology (CPhoST).

Materials

CMOS camera Toshiba TELI BU-238M-ES equipped with SONY IMX174 sensor
High voltage switch Behlke HTS-41-03-GSM
High voltage switch Behlke HTS-80-03
Digital delay generator Stanford research systems DG535
Digital delay generator Stanford research systems DG645
Microchannel plate Photonis 3075
Pulsed valve LAMID LTD Even-Lavie valve  High repetition, room temperature model
Molecular beam skimmers Institute for Molecular Science 13C11 3 and 1.5 mm center hole, 25 degrees full inner angle, and ~50 mm length
Optical Comparator Nikon V-24B
DPSS laser Lighthouse Photonics Sprout
Femtosecond Ti:Sapphire oscillator KMLabs Halcyon
Femtosecond Ti:Sapphire amplifier Quantronix Odin-II HE
Motorized linear stage Sigma Koki KST(GS)-100X
Manual X-stage Sigma Koki TSD-601S
High resolution mirror mount Newport Suprema SX100-F2KN-254
High resolution mirror mount LIOP-TEC GmbH SR100-100R-2-HS
Polarization checker Paradigm Devices, Inc. O-tool VIS
Instrument communication interface National Instruments NI-MAX
Graphical development environment for measurement programs National Instruments LabVIEW 2014
Laser line dielectric mirror CVI/LEO TLM2-400/800-45UNP
Laser line dielectric mirror Altechna Low GDD Ultrafast mirror
Laser line dielectric mirror Altechna Low GDD Ultrafast mirror
Femtosecond polarizer Advanced Thin Films PBS-GVD

Referenzen

  1. Stapelfeldt, H., Constant, E., Sakai, H., Corkum, P. B. Time-resolved Coulomb explosion imaging: A method to measure structure and dynamics of molecular nuclear wave packets. Phys. Rev. A. 58, 426-433 (1998).
  2. Hishikawa, A., Matsuda, A., Fushitani, M., Takahashi, E. J. Visualizing Recurrently Migrating Hydrogen in Acetylene Dication by Intense Ultrashort Laser Pulses. Phys. Rev. Lett. 99, 258302 (2007).
  3. Légaré, F., et al. Laser Coulomb-explosion imaging of small molecules. Phys. Rev. A. 71, 013415 (2005).
  4. Stapelfeldt, H., Seideman, T. Colloquium: Aligning molecules with strong laser pulses. Rev. Mod. Phys. 75, 543-557 (2003).
  5. Ohshima, Y., Hasegawa, H. Coherent rotational excitation by intense nonresonant laser fields. Int. Rev. Phys. Chem. 29, 619-663 (2010).
  6. Kitano, K., Hasegawa, H., Ohshima, Y. Ultrafast Angular Momentum Orientation by Linearly Polarized Laser Fields. Phys. Rev. Lett. 103, 223002 (2009).
  7. Fleischer, S., Khodorkovsky, Y., Prior, Y., Averbukh, I. S. Controlling the sense of molecular rotation. New J. Phys. 11, 105039 (2009).
  8. Korobenko, A., Milner, A. A., Milner, V. Direct Observation, Study, and Control of Molecular Superrotors. Phys. Rev. Lett. 112, 113004 (2014).
  9. Rosca-Pruna, F., Vrakking, M. J. J. Revival structures in picosecond laser-induced alignment of I2 molecules. I. Experimental results. J. Chem. Phys. 116, 6567-6578 (2002).
  10. Dooley, P. W., et al. Direct imaging of rotational wave-packet dynamics of diatomic molecules. Phys. Rev. A. 68, 023406 (2003).
  11. Mizuse, K., Kitano, K., Hasegawa, H., Ohshima, Y. Quantum unidirectional rotation directly imaged with molecules. Sci. Adv. 1, 1400185 (2015).
  12. Lin, K., et al. Visualizing molecular unidirectional rotation. Phys. Rev. A. 92, 013410 (2015).
  13. Korobenko, A., Hepburn, J. W., Milner, V. Observation of nondispersing classical-like molecular rotation. Phys. Chem. Chem. Phys. 17, 951-956 (2015).
  14. Whitaker, B. J. . Imaging in Molecular Dynamics. , (2003).
  15. Ullrich, J., et al. Recoil-ion and electron momentum spectroscopy: reaction-microscopes. Rep. Prog. Phys. 66, 1463 (2003).
  16. Lee, S. K., et al. Coincidence ion imaging with a fast frame camera. Rev Sci Instrum. 85, 123303 (2014).
  17. Lee, S. K., et al. Communication: Time- and space-sliced velocity map electron imaging. J. Chem. Phys. 141, 221101 (2014).
  18. John, J. J., et al. PImMS, a fast event-triggered monolithic pixel detector with storage of multiple timestamps. Journal of Instrumentation. 7, 8001 (2012).
  19. Nomerotski, A., et al. Pixel Imaging Mass Spectrometry with fast and intelligent Pixel detectors. Journal of Instrumentation. 5, 07007 (2010).
  20. Luria, K., Christen, W., Even, U. Generation and Propagation of Intense Supersonic Beams. J. Phys. Chem. A. 115, 7362-7367 (2011).
  21. Eppink, A. T. J. B., Parker, D. H. Velocity map imaging of ions and electrons using electrostatic lenses: Application in photoelectron and photofragment ion imaging of molecular oxygen. Rev. Sci. Instrum. 68, 3477-3484 (1997).
  22. Gebhardt, C. R., Rakitzis, T. P., Samartzis, P. C., Ladopoulos, V., Kitsopoulos, T. N. Slice imaging: A new approach to ion imaging and velocity mapping. Rev. Sci. Instrum. 72, 3848 (2001).
  23. Stöhr, J. . NEXAFS Spectroscopy. , 132 (1992).
  24. Siders, C. W., Siders, J. L. W., Taylor, A. J., Park, S. -. G., Weiner, A. M. Efficient High-Energy Pulse-Train Generation Using a 2 n-Pulse Michelson Interferometer. Appl. Opt. 37, 5302-5305 (1998).
  25. Pitzer, M., et al. Direct Determination of Absolute Molecular Stereochemistry in Gas Phase by Coulomb Explosion Imaging. Science. 341, 1096-1100 (2013).
  26. Rakitzis, T. P., Samartzis, P. C., Kitsopoulos, T. N. Observing the symmetry breaking in the angular distributions of oriented photofragments using velocity mapping. J. Chem. Phys. 111, 10415 (1999).
  27. Chang, B. -. Y., Hoetzlein, R. C., Mueller, J. A., Geiser, J. D., Houston, P. L. Improved two-dimensional product imaging: The real-time ion-counting method. Rev. Sci. Instrum. 69, 1665 (1998).
  28. Wiley, W. C., McLaren, I. H. Time-of-Flight Mass Spectrometer with Improved Resolution. Rev. Sci. Instrum. 26, 1150 (1955).
  29. Townsend, D., Minitti, M. P., Suits, A. G. Direct current slice imaging. Rev. Sci. Instrum. 74, 2530 (2003).
  30. Wu, G., et al. A new crossed molecular beam apparatus using time-sliced ion velocity imaging technique. Rev. Sci. Instrum. 79, 094104 (2008).
  31. Treacy, E. Optical pulse compression with diffraction gratings. Quantum Electronics, IEEE Journal of. 5, 454-458 (1969).
  32. Dörner, R., et al. Cold Target Recoil Ion Momentum Spectroscopy: a ‘momentum microscope’ to view atomic collision dynamics. Physics Reports. 330, 95-192 (2000).
  33. Herwig, P., et al. Imaging the Absolute Configuration of a Chiral Epoxide in the Gas Phase. Science. 342, 1084-1086 (2013).
  34. Suzuki, Y. -. I., Suzuki, T. Linear and circular dichroism in photoelectron angular distributions caused by electron correlation. Phys. Rev. A. 91, 053413 (2015).

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Mizuse, K., Fujimoto, R., Mizutani, N., Ohshima, Y. Direct Imaging of Laser-driven Ultrafast Molecular Rotation. J. Vis. Exp. (120), e54917, doi:10.3791/54917 (2017).

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