Imagerie directe de Laser-driven Ultrafast moléculaire Rotation

Pour une meilleure compréhension et une meilleure utilisation de la nature dynamique des molécules, il est essentiel de visualiser clairement les mouvements moléculaires d'intérêt. Coulomb explosion imagerie résolue en temps est l' une des approches puissantes pour atteindre cet objectif ^{1, 2, 3.} Dans cette approche, la dynamique moléculaire d'intérêt sont initiées par un champ laser pompe ultracourtes et sont ensuite sondés par une impulsion de sonde retardée dans le temps. Lors de l'irradiation de la sonde, les molécules sont ionisées se multiplient et divisées en ions fragments en raison de la répulsion Coulomb. La répartition spatiale des ions éjectés est une mesure de la structure moléculaire et l'orientation spatiale du rayonnement de la sonde. Une séquence de mesure balayant le temps de retard pompe-sonde conduit à la création d'un film moléculaire. Il est à noter que, dans le cas le plus simple – molécules diatomiques – la distribution angulaire des ions éjectésreflète directement la distribution de l' axe moléculaire (ie, la fonction de rotation au carré d'onde).

En ce qui concerne le processus de la pompe, les progrès récents dans le contrôle cohérent de mouvement moléculaire en utilisant des champs laser ultracourtes a conduit à la création de paquets d'ondes de rotation très contrôlées ^{4, 5.} En outre, le sens de rotation peut être commandée activement à l'aide d' un champ de polarisation contrôlé par laser ^{6, 7, 8.} Il a donc été prévu qu'une image détaillée de rotation moléculaire, y compris les natures de vagues, peut être visualisé lorsque la technique d'imagerie par explosion de Coulomb est combiné avec un tel procédé de la pompe ^{9, 10, 11, 12, 13.} Cependant, nous avons une certaineparfois rencontrer des difficultés expérimentales liées aux méthodes d'imagerie existantes, comme mentionné ci-dessous. Le but de cet article est de présenter une nouvelle façon de surmonter ces difficultés et de créer un film de haute qualité de paquets d'ondes de rotation moléculaire. Le premier film expérimental de rotation moléculaire prise avec le présent procédé, ainsi que ses implications physiques, ont été présentés dans notre précédent article ^11. L'arrière-plan du développement, l'aspect théorique détaillée de la technique d'imagerie présente, et une comparaison avec d'autres techniques existantes seront donnés dans un prochain article. Ici, nous nous concentrerons principalement sur les aspects pratiques et techniques de la procédure, y compris la combinaison de la configuration optique pompe-sonde typique et le nouvel appareil d'imagerie. Comme dans le précédent document, le système cible est en rotation unidirectionnellement ¹¹ molécules d'azote.

La principale difficulté expérimentale de lainstallation d'imagerie, schématiquement représenté sur la figure 1 existante, doit faire avec la position du détecteur, ou l'angle de la caméra. Étant donné que l'axe de rotation coïncide avec la propagation du laser à l' axe ^{6, 7, 8} en rotation laser moléculaire induite par champ, il est peu pratique d'installer un détecteur le long de l'axe de rotation. Lorsque le détecteur est installé de manière à éviter une irradiation laser, l'angle de la caméra correspond à une observation latérale de la rotation. Dans ce cas, il est impossible de reconstituer l'orientation initiale des molécules de l'image (2D) d'ions projetés ^14. Une imagerie 3D du détecteur ^{14, 15, 16, 17, 18, 19,} avec lequel le temps d'arrivée au détecteur supérieur et le PCIGA ioniquet positions peuvent être mesurées, a offert une façon unique d'observer directement la rotation moléculaire en utilisant Coulomb explosion imagerie ^{10, 12.} Cependant, les chiffres d'ions acceptables par tir laser sont faibles (typiquement <10 ions) dans le détecteur 3D, ce qui signifie qu'il est difficile de créer un long film de mouvement moléculaire avec une haute qualité d'image ^14. Le temps mort des détecteurs (typiquement ns) affecte également la résolution de l'image et l'efficacité de l'imagerie. Il est également pas une tâche simple de faire une bonne pompe-sonde chevauchement de faisceau en surveillant une image d'ions en temps réel avec un taux de répétition laser de <~ 1 kHz. Bien que plusieurs groupes ont observé des paquets d'ondes de rotation en utilisant la technique 3D, l'information spatiale est limitée et / ou directe, et une visualisation détaillée de la nature des vagues, y compris les structures nodales compliquées, n'a pas été atteint ^{10, 12.}

L'essence dela nouvelle technique d'imagerie est l'utilisation du «nouvel angle de caméra" à la figure 1. Dans cette configuration, l'exposition au faisceau laser vers un détecteur est évité tandis que le détecteur 2D est parallèle au plan de rotation, ce qui conduit à l'observation de la direction de l'axe de rotation. La fente permet uniquement l'ion dans le plan de rotation (le plan de polarisation des impulsions laser) afin de contribuer à une image. Un détecteur 2D, qui offre un taux de comptage plus élevé (typiquement ~ 100 ions) que d'un détecteur 3D, peut être utilisé. La mise en place de l'électronique est plus simple que dans le cas de la détection 3D, alors que l'efficacité de la mesure est plus élevée. , Est également pas nécessaire du temps de reconstruction mathématique, comme Abel inversion ¹⁴ pour extraire l' information angulaire. Ces caractéristiques conduisent à une optimisation aisée du système de mesure et à la production de films de haute qualité. Un appareil d'imagerie de particules chargées norme 2D / 3D peut être facilement modifié pour la présente configuration without l'utilisation d'équipements coûteux.