Graphène-Assisté Quasi-van der Waals Epitaxy of AlN Film sur substrat saphir nano-modelé pour les diodes électroluminescentes ultraviolettes
Summary
Un protocole pour la croissance assistée par graphène de films AlN de haute qualité sur le substrat de saphir nano-modelé est présenté.
Abstract
Ce protocole démontre une méthode de croissance rapide assistée par graphène et de coalescence de l’AlN sur le substrat saphir nano-pattened (NPSS). Les couches de graphène sont directement cultivées sur le NPSS à l’aide d’un dépôt de vapeur chimique à pression atmosphérique sans catalyseur (APCVD). En appliquant le traitement plasmatique de gravure sur ions réactif à l’azote (RIE), des défauts sont introduits dans le film de graphène pour améliorer la réactivité chimique. Pendant la croissance de la vapeur chimique métal-organique (MOCVD) d’AlN, ce tampon de graphène traité au plasma N permet une croissance rapide d’AlN, et la coalescence sur le NPSS est confirmée par la microscopie électronique à balayage transversal (SEM). La haute qualité de l’AlN sur le graphène-NPSS est ensuite évaluée par des courbes à bascule à rayons X (XRC) avec étroite (0002) et (10-12) pleine largeur à demi-maximum (FWHM) comme 267,2 arcsec et 503,4 arcsec, respectivement. Par rapport au NPSS nu, la croissance d’AlN sur le graphène-NPSS montre une réduction significative du stress résiduel de 0,87 GPa à 0,25 Gpa, basé sur les mesures de Raman. Suivi par la croissance des puits quantiques multiples AlGaN (MQWS) sur le graphène-NPSS, les diodes électroluminescentes à base d’AlGaN (DUV LED) sont fabriquées. Les DUV-LED fabriquées démontrent également des performances de luminescence évidentes et améliorées. Ce travail fournit une nouvelle solution pour la croissance de la haute qualité AlN et la fabrication de DUV-LED haute performance en utilisant un processus plus court et moins de coûts.
Introduction
AlN et AlGaN sont les matériaux les plus essentiels dans LES DUV-LED1,2, qui ont été largement utilisés dans divers domaines tels que la stérilisation, la courbure des polymères, la détection biochimique, la communication non-ligne de visée, et l’éclairage spécial3. En raison de l’absence de substrats intrinsèques, l’hétéroépitaxie AlN sur les substrats saphir par MOCVD est devenue la voie technique la plus commune4. Cependant, le grand décalage de treillis entre AlN et le substrat de saphir conduit à l’accumulation de contrainte5,6, dislocations de haute densité, et les défauts d’empilage7. Ainsi, l’efficacité quantique interne des LED est réduitede 8. Au cours des dernières décennies, l’utilisation du saphir à motifs comme substrats (PSS) pour induire la surcroissance latérale épitaxique (ELO) d’AlN a été proposée pour résoudre ce problème. En outre, de grands progrès ont été réalisés dans la croissance des modèles AlN9,10,11. Cependant, avec un coefficient d’adhérence de surface élevé et l’énergie de liaison (2,88 eV pour AlN), les atomes d’Al ont une faible mobilité de surface atomique, et la croissance de l’AlN tend à avoir un mode de croissance insulairetridimensionnelle 12. Ainsi, la croissance épitaxiale des films AlN sur NPSS est difficile et nécessite une épaisseur de coalescence plus élevée (plus de 3 μm) que celle sur les substrats de saphir plat, ce qui entraîne un temps de croissance plus long et nécessite des coûts élevés9.
Récemment, le graphène montre un grand potentiel d’utilisation comme couche tampon pour la croissance d’AlN en raison de son arrangement hexagonal des atomes de carbone hybride sp2 13. En outre, la quasi-van der Waals épitaxy (QvdWE) d’AlN sur le graphène peut réduire l’effet d’inadéquation et a ouvert une nouvelle voie pour la croissance AlN14,15. Pour accroître la réactivité chimique du graphène, Chen et coll. ont utilisé le graphène traité au plasma N2comme une couche tampon et ont déterminé le QvdWE des films AlN et GaN de haute qualité8, ce qui démontre l’utilisation du graphène comme couche tampon.
Combinant la technique du graphène traité au plasma N2avec des substrats commerciaux NPSS, ce protocole présente une nouvelle méthode de croissance rapide et de coalescence d’AlN sur un substrat graphène-NPSS. L’épaisseur complètement de l’AlN sur le graphène-NPSS est confirmée à moins de 1 μm, et les couches épitaxiales AlN sont de haute qualité et libérées par le stress. Cette méthode ouvre une nouvelle voie pour la production de masse de modèles AlN et montre un grand potentiel dans l’application des DUV-LED basées sur AlGaN.
Protocol
Representative Results
Discussion
Comme le montre la figure 1A, le NPSS préparé par la technique NIL illustre les modèles de cônes nano-concaves avec une profondeur de 400 nm, une période de 1 μm et une largeur de 300 nm des régions non gravées. Après la croissance apcvd de la couche de graphène, le graphène-NPSS est indiqué à la figure 1B. L’augmentation significative du pic D du graphène traité par N-plasma dans les spectres de Raman <strong c…
Disclosures
The authors have nothing to disclose.
Acknowledgements
Ce travail a été soutenu financièrement par le National Key R&D Program of China (no 2018YFB0406703), la National Natural Science Foundation of China (Nos. 61474109, 61527814, 11474274, 61427901) et la Beijing Natural Science Foundation (No. 4182063)
Materials
| Acetone,99.5% | Bei Jing Tong Guang Fine Chemicals company | 1090 | |
| APCVD | Linderberg | Blue M | |
| EB | AST | Peva-600E | |
| Ethonal,99.7% | Bei Jing Tong Guang Fine Chemicals company | 1170 | |
| HF,40% | Beijing Chemical Works | 1789 | |
| ICP-RIE | AST | Cirie-200 | |
| MOCVD | VEECO | P125 | |
| PECVD | Oerlikon | 790+ | |
| Phosphate,85% | Beijing Chemical Works | 1805 | |
| Sulfuric acid,98% | Beijing Chemical Works | 10343 |
References
- Sakai, Y., et al. Demonstration of AlGaN-Based Deep-Ultraviolet Light-Emitting Diodes on High-Quality AlN Templates. Jappanese Journal of Applied Physics. 49, 022102 (2010).
- Yun, J., Hirayama, H. Investigation of the light-extraction efficiency in 280 nm AlGaN-based light-emitting diodes having a highly transparent p-AlGaN layer. Journal of Applied Physics. 121, 013105 (2017).
- Khan, A., Balakrishnan, K., Katona, T. Ultraviolet light-emitting diodes based on group three nitrides. Nature Photonics. 2, 77-84 (2008).
- Balushi, Z. Y. A., et al. The impact of graphene properties on GaN and AlN nucleation. Surface Science. 634, 81-88 (2015).
- Motoki, K., et al. Growth and characterization of freestanding GaN substrates. Journal of Crystal Growth. 237, 912-921 (2002).
- Kim, Y., et al. Remote epitaxy through graphene enables two-dimensional material-based layer transfer. Nature. 544, 340-343 (2017).
- Hemmingsson, C., Pozina, G. Optimization of low temperature GaN buffer layers for halide vapor phase epitaxy growth of bulk GaN. Journal of Crystal Growth. 366, 61-66 (2013).
- Chen, Z., et al. High-Brightness Blue Light-Emitting Diodes Enabled by a Directly Grown Graphene Buffer Layer. Advanced Materials. 30, 1801608 (2018).
- Dong, P., et al. 282-nm AlGaN-based deep ultraviolet light-emitting diodes with improved performance on nano-patterned sapphire substrates. Applied Physics Letters. 102, 241113 (2013).
- Imura, M., et al. Epitaxial lateral overgrowth of AlN on trench-patterned AlN layers. Journal of Crystal Growth. 298, 257-260 (2007).
- Kueller, V., et al. Growth of AlGaN and AlN on patterned AlN/sapphire templates. Journal of Crystal Growth. 315, 200-203 (2011).
- Kneissl, M., et al. Advances in group III-nitride-based deep UV light-emitting diode technology. Semiconductor Science & Technology. 26, 014036 (2010).
- Kunook, C., Chul-Ho, L., Gyu-Chul, Y. Transferable GaN layers grown on ZnO-coated graphene layers for optoelectronic devices. Science. 330, 655-657 (2010).
- Kim, J., et al. Principle of direct van der Waals epitaxy of single-crystalline films on epitaxial graphene. Nature Communications. 5, 4836 (2014).
- Han, N., et al. Improved heat dissipation in gallium nitride light-emitting diodes with embedded graphene oxide pattern. Nature Communications. 4, 1452 (2013).
- Gupta, P., et al. MOVPE growth of semipolar III-nitride semiconductors on CVD graphene. Journal of Crystal Growth. 372, 105-108 (2013).
- Heinke, H., Kirchner, V., Einfeldt, S., Hommel, D. X-ray diffraction analysis of the defect structure in epitaxial GaN. Appllied Physics Letters. 77, 2145-2147 (2000).
- Lughi, V., Clarke, D. R. Defect and Stress Characterization of AlN Films by Raman Spectroscopy. Appllied Physics Letters. 89, 2653 (2006).
- Li, Y., et al. Van der Waals epitaxy of GaN-based light-emitting diodes on wet-transferred multilayer graphene film. Jappanese Journal of Applied Physics. 56, 085506 (2017).
- Chang, H., et al. Graphene-assisted quasi-van der Waals epitaxy of AlN film for ultraviolet light emitting diodes on nano-patterned sapphire substrate. Applled Physics Letters. 114, 091107 (2019).
