Preparing an Isotopically Pure <sup>229</sup>Th Ion Beam for Studies of <sup>229m</sup>Th

Lars von der Wense; Benedict Seiferle; Ines Amersdorffer; Peter G. Thirolf

doi:10.3791/58516

JoVE Journal > Engineering

Please note that all translations are automatically generated. Click here for the English version.

Engineering

Préparation d'un Isotopically Pure ²²⁹Th Ion Beam for Studies of ^229mTh

Published: May 03, 2019

doi:

10.3791/58516

Lars von der Wense¹, Benedict Seiferle¹, Ines Amersdorffer¹, Peter G. Thirolf¹

¹Faculty of Physics,Ludwig-Maximilians-Universität München

Summary

Nous présentons un protocole pour la génération d’un faisceau ionique de faible énergie isotopique purifié ²²⁹Th à partir d’une source de²³³U. Ce faisceau d’ions est utilisé pour la détection directe de la désintégration de l’état du sol de ^{229 m}de th par le canal de désintégration de conversion interne. Nous mesurons également la durée de vie interne de conversion de ^229mTh ainsi.

Abstract

Une méthodologie est décrite pour générer un faisceau ionique isotopique ment pur ^{de 229}Th dans les états de charge de 2 et 3 degrés. Ce faisceau d’ions permet d’étudier l’état isomerique de basse altitude d’abord excité de ²²⁹Th à une énergie d’excitation d’environ 7,8(5) eV et une durée de vie radiative allant jusqu’à 10⁴ secondes. La méthode présentée a permis une première identification directe de la décomposition de l’isosomer de thorium, jetant les bases pour étudier ses propriétés de décomposition comme condition préalable à un contrôle optique de cette transition nucléaire. Haute énergie ²²⁹Th ions sont produits dans la désintégration d’une source radioactive ²³³U. Les ions sont thermiques dans une cellule d’arrêt de gaz tampon, extraits et par la suite un faisceau d’ions est formé. Ce faisceau d’ions est purifié par un séparateur de masse quadrupole pour générer un faisceau d’ions pur. Afin de détecter la désintégration iomérique, les ions sont recueillis à la surface d’un détecteur de plaque microcanal, où les électrons, comme émis dans la désintégration de conversion interne de l’état isomerique, sont observés.

Introduction

Le premier état métastable excité dans le noyau thorium-229, dénoté comme ^229mTh, présente une position spéciale dans le paysage nucléaire, car il possède l’énergie d’excitation nucléaire la plus basse de tous les états actuellement connus vers le nucléaire. Alors que les énergies nucléaires typiques vont du keV jusqu’à la région MeV, ^229mTh possède une énergie inférieure à 10 eV au-dessus de l’état de sol nucléaire¹^,²^,³. La valeur énergétique actuellement la plus acceptée pour cet état est de 7,8(5) eV⁴^,⁵. Cette faible valeur énergétique a suscité l’intérêt de différentes communautés physiques et a conduit à la proposition de plusieurs applications intéressantes. Parmi eux sont un laser nucléaire⁶, un qubit très stable pour l’informatique quantique⁷ et une horloge nucléaire⁸^,⁹.

La raison pour laquelle ^229mTh devrait offrir une grande variété d’applications est basée sur le fait que, en raison de son extraordinaire faible énergie, il est le seul état nucléaire qui pourrait permettre l’excitation laser nucléaire directe en utilisant actuellement disponible laser technique. Jusqu’à présent, cependant, l’excitation laser nucléaire directe de ^229mTh a été empêchée par une connaissance insuffisante des paramètres de l’état métastable comme son énergie précise et sa durée de vie. Bien que l’existence d’un état nucléaire excité de faible énergie en ²²⁹Th a déjà été conjecturé en 1976¹⁰, toutes les connaissances sur cet état ne pouvait être déduite de mesures indirectes, ne permettant pas une détermination précise de sa décomposition Paramètres. Cette situation a changé depuis 2016, lorsque la première détection directe de la désintégration de ^229mTh a ouvert la porte à une multitude de mesures visant à identifier les paramètres de l’état excité¹¹^,¹². Ici, un protocole détaillé est fourni, qui décrit les étapes individuelles nécessaires pour une détection directe de ^229mTh tel qu’atteint dans l’expérience de 2016. Cette détection directe fournit la base d’une détermination précise de l’énergie et de la durée de vie de ^229mTh et donc pour le développement d’une horloge nucléaire. Dans ce qui suit, le concept d’une horloge nucléaire comme l’application la plus importante pour ^229mTh sera discuté.

Avec une largeur de ligne relative de ‘E/E’10^-20,la transition sol-état de l’isomer de thorium est potentiellement qualifiée de norme de fréquence nucléaire (‘horloge nucléaire’)⁸^,⁹. En raison d’un noyau atomique d’environ 5 ordres de grandeur plus petits par rapport à la coquille atomique, les moments nucléaires (dipole magnétique et quadrupole électrique) sont donc plus petits que ceux des atomes, rendant une horloge nucléaire largement immunisée contre l’externe perturbations (par rapport aux horloges atomiques de pointe actuelles). Par conséquent, une norme de fréquence nucléaire promet une opération d’horloge très stable et précise. Bien que la précision obtenue dans les meilleures horloges atomiques actuelles atteigne environ 2,1×10^-18¹³, correspondant à une déviation de 1 seconde dans une période de temps considérablement plus longue que l’âge de l’univers, les horloges nucléaires détiennent le potentiel d’un autre l’amélioration qui pourrait devenir essentielle pour un vaste champ d’applications. Les systèmes de navigation par satellite comme le Global Positioning System (GPS), le Global Navigation Satellite System (GLONASS) ou Galileo fonctionnent actuellement avec une précision de positionnement de quelques mètres. Si cela pouvait être amélioré à l’échelle du centimètre, voire du millimètre, une pléthore d’applications pourraient être envisagées, de la conduite autonome au suivi des marchandises ou des composants. Outre des horloges très précises, de tels systèmes nécessiteraient un fonctionnement fiable et ininterrompu, avec une stabilité de dérive à long terme qui assure des intervalles de longue resynchronisation. L’utilisation d’horloges nucléaires pourrait s’avérer bénéfique de ce point de vue pratique. D’autres applications pratiques des horloges nucléaires (réseaux synchronisés) pourraient se trouver dans le domaine de la géodésie relativiste¹⁴, où l’horloge agit comme un capteur de gravité 3D, reliant les différences potentielgravitationals locales u à mesurée (relative) différences de fréquence d’horloge ‘f/f par l’intermédiaire de la relation ‘f/f’-U/c²(c dénotant la vitesse de la lumière). Les meilleures horloges actuelles sont capables de détecter les changements gravitationnels des différences de hauteur d’environ 2 cm. Ainsi, des mesures ultra-précises à l’aide d’un réseau d’horloge nucléaire pourraient être utilisées pour surveiller la dynamique des chambres de magma volcaniques ou des mouvements des plaques tectoniques¹⁵. En outre, l’utilisation de ces réseaux d’horloge a été proposée comme un outil pour rechercher la classe théoriquement décrite de matière noire topologique¹⁶. Une discussion approfondie peut être trouvée dans la littérature sur l’application d’une horloge nucléaire à base de ^229mTh dans la quête de la détection des variations temporelles potentielles des constantes fondamentales comme la structure fine constante – ou la forte interaction paramètre (m_q/_QCD, avec m_q représentant la masse de quark et_QCD le paramètre d’échelle de l’interaction forte), suggéré dans quelques théories unifiant la gravité avec d’autres interactions¹⁷. La détection d’une variation temporelle de l’énergie de transition sol-état de ^229mTh peut fournir une sensibilité accrue d’environ 2-5 ordres de grandeur pour les variations temporelles de la structure fine constante ou le paramètre^{d’interaction forte 18}^,¹⁹^,²⁰^,²¹^,²²^,²³^,²⁴^,²⁵^,²⁶. La limite expérimentale actuelle pour une telle variation de ‘d’/dt)/0,7 (2.1)10^-17/yr²⁷. Dans la suite, l’approche expérimentale pour la détection directe de la désintégration de l’état sol de ^{229 m}de Th sera décrite.

La preuve de l’existence de l’isosomer 229-thorium jusqu’à récemment ne pouvait être déduite que de mesures indirectes, suggérant une énergie d’excitation de 7,8(5) eV (équivalent à une longueur d’onde dans la gamme spectrale ultra-violette sous vide de 160(11) nm)⁴ ^, ⁵. Notre approche expérimentale, visant à identifier directement la désexcitation isomerique de l’état du sol du isore de ^{229 m}Th, s’appuie sur une séparation spatiale de la population d’isomères dans une cellule d’arrêt tampon-gaz, suivie d’une extraction, et le transport séparé en masse vers une unité de détection appropriée pour enregistrer les produits de déexcitation²⁸^,²⁹. Ainsi, la population et la désexcitation de l’isore peuvent être démêlées, résultant en un environnement de mesure propre, non affecté par des contributions de fond rapides. La population de l’isore est atteinte par l’intermédiaire de la désintégration d’une source radioactive ²³³U, où une branche de désintégration de 2% ne se produit pas directement à l’état de sol de ²²⁹Th, mais peuple l’état isomerique première excitée à la place. Les noyaux de recul de désintégration sont thermiques dans une atmosphère d’hélium ultra-pure d’une cellule d’arrêt de gaz tampon, avant d’être guidés par des champs de radiofréquence électrique (RF) et de courant direct (DC) vers une buse d’extraction, où le jet de gaz supersonique émergent traîne dans une chambre à vide adjacente, abritant une structure de quadrupole de radiofréquence (segmentée) (RFQ) agissant comme guide d’ions, refroidisseur d’espace de phase et potentiellement aussi comme piège linéaire de Paul pour empaqueter les ions extraits. Pour une description détaillée de la cellule d’arrêt du gaz tampon et de l’extraction RFQ voir Refs. ^{30 Ans,} états-unis ( ^, ^{31 Ans,} états-unis ( ^, ³². Étant donné que, jusqu’à ce moment, le faisceau d’ions extrait contient en plus de ^229(m)Th également la chaîne de produits de fille de pourriture, la séparation de masse est effectuée à l’aide d’un séparateur de masse quadrupole (QMS) dans une chambre à vide ultérieure pour enfin générer un faisceau isotopique ment pur ^{de 229(m)}Th dans des états de charge sélectionnables (q-1-3). Une description détaillée du QMS peut être trouvée dans Refs. ^{33 Ans,} états-unis ( ^, ³⁴. La détection de la désintégration iomérique a été réalisée en empiéchant les ions Th directement à la surface d’un détecteur de plaque microcanal (MCP), où les électrons sont libérés, accéléré vers un écran de phosphore et vu par un dispositif couplé à la charge (CCD) appareil-photo. Un aperçu de la configuration expérimentale est montré dans la figure 1. Une description détaillée est donnée dans Réf.³⁵.

Figure 1 : Aperçu de la configuration expérimentale. L’isosomer de thorium-229 est peuplé par l’intermédiaire de la branche de désintégration de 2% dans la désintégration de l’uranium-233. ^229m Les ions, qui quittent la source ²³³U en raison de leur énergie de recul cinétique, sont thermiques dans une cellule d’arrêt de gaz tampon remplie de gaz d’hélium de 30 mbar. Les ions sont extraits du volume d’arrêt avec l’aide pour les champs RF et DC et un faisceau d’ions de faible énergie est formé à l’aide d’un quadrupole de radiofréquence (RFQ). Le faisceau d’ions est purifié en masse à l’aide d’un séparateur de masse quadrirupole (QMS) et les ions sont doucement implantés dans la surface d’un détecteur de micro-canal-plaque (MCP) combiné avec un écran de phosphore qui permet la détection spatialement résolue de n’importe quel signaux survenant. Avec la permission aimable de Springer Research, ce chiffre a été modifié à partir de¹¹. Veuillez cliquer ici pour voir une version plus grande de ce chiffre.

Le protocole suivant décrit la procédure sous-jacente pour générer le faisceau ionique ^{de 229(m)}Th qui a permis la première détection directe de la désintégration de l’état du sol de l’isosomer de thorium, jetant ainsi les bases pour étudier ses propriétés de décomposition en tant que préalable au contrôle tout optique de cet État nucléaire exotique en vue de son application en tant que norme de fréquence nucléaire ultra-précise. Pour une meilleure orientation, un aperçu schématique de la configuration utilisée pour la détection directe de la désintégration iomérique¹¹ est fourni à la figure 2, contenant un étiquetage numérique des composants abordés dans le protocole suivant. Aussi les composants utilisés pour la détermination à vie¹² sont contenus comme un endommagement.

Figure 2 : Croquis schématique de la configuration expérimentale utilisée pour la détection de la désintégration isomerique. Les composants utilisés pour la mesure de la durée de vie sont indiqués comme un enset. Les composants individuels qui seront référencés dans la section protocole sont étiquetés numériquement. Veuillez cliquer ici pour voir une version plus grande de ce chiffre.

Protocol

Remarque : Les chiffres donnés dans le Protocole feront référence à Figure 2. 1. Détection directe de Th-229 Décroissance iomérique Montage de la source de 233 uranium Montez la source de 233 uranium (1) à l’intérieur d’une bride d’accès dans la chambre à vide des cellules à gaz jusqu’à l’extrémité amont du système d’électrode de l’anneau d’entonnoir (2) à l’intérieur de la cellule à gaz (3).REMARQUE : La source de 290 kBq, 90 mm de diamètre 233U a été produite par placage moléculaire sur une plaquette Si36à éclats de titane 36 . Afin d’atteindre l’efficacité optimale de recul de la source, son épaisseur ne doit pas dépasser 16 nm, étant la plage d’arrêt de 84 keV 229Th en uranium. Connectez le câble à la monture source afin de permettre un décalage DC de la source. Fermez et scellez la bride d’accès et connectez le câblage externe à la source 233U. Évacuation de la chambre à vide et cuisson Démarrer l’évacuation du système de vide complet en commençant la pompe à vide de rugueuse (4) si elle est arrêtée (contrôlée via une interface utilisateur informatisé (5)) et ouvrir les trois vannes (à la main) (6) qui relient les différentes parties du pompage différentiel étapes à la pompe de ruguage.REMARQUE : Commencez à ouvrir les vannes des chambres en aval de la cellule à gaz avec une soupape ouverte (7) vers la pompe moléculaire turbo de la cellule à gaz afin de créer un gradient de pression qui empêche les contaminations potentielles des chambres en aval d’être aspirées dans le chambre à gaz où la plus grande propreté est exigée. Une fois que les pressions ont atteint un niveau dans la plage de sous-mbar (lire via l’interface utilisateur (5)) démarrent les pompes turbo de la cellule à gaz (8), le quadrupole de radiofréquence d’extraction (RFQ) (9) et le séparateur de masse quadrupole (QMS) (10). (facultatif) Ouvrez la soupape de dérivation (11) pour permettre également une évacuation efficace de la tuyauterie d’approvisionnement en gaz. Continuer le pompage pendant quelques (4-5) heures jusqu’à atteindre la pression de saturation, généralement dans la gamme de bas 10-7 mbar. Démarrer le système de cuisson (12) via l’interface utilisateur (5) avec une courbe de chauffage de 20 oC à 40 oC par heure jusqu’à un maximum de 130 oC. Continuer à cuire le système de vide à 130 oC pendant 1-2 jours jusqu’à ce que les lectures de pression commencent à diminuer. Démarrer la séquence de refroidissement du système de cuisson via l’interface utilisateur (5) avec une séquence de désaccrochage, généralement de 20 oC – 40 oC par heure.REMARQUE : Le refroidissement du système nécessite généralement 8 heures et est effectué pendant la nuit. La préparation réussie du système de vide est réalisée lorsque la pression cellulaire finale après refroidissement des gammes en dessous de 5×10-10 mbar. Les pressions dans la chambre RFQ et QMS seront de l’ordre de 10à 9 mbar et de 10à 8 mbar, respectivement. Connectez le câblage externe à la chambre à vide RFQ. Préparation du système de gaz et fourniture d’ultra-pur Il Démarrer le purificateur de gaz MonoTorr (13) et attendre 20 minutes jusqu’à ce qu’il ait atteint sa température de fonctionnement. Fermer la vanne de contournement (11) si elle est ouverte. Ouvrez la bouteille He-gas (14) (Il de 99,9999 % de pureté est utilisé pour le fonctionnement). Ouvrez la soupape de réducteur de pression (15) jusqu’à ce qu’une pression d’environ 0,5 barre soit montrée. Ouvrez la soupape qui relie le réducteur de pression au tube à gaz (16). Ouvrez le contrôle du débit de gaz (17) jusqu’à ce qu’un débit de gaz d’environ 1,1 (correspondant à environ 5 mbar l/s) soit montré. Rincer les tubes de gaz pendant environ 10 minutes pour éliminer les gaz résiduels de la tuyauterie. Fermer la soupape qui relie le réducteur de pression au tube à gaz (16). Attendez quelques minutes jusqu’à ce que le Il est retiré de la tuyauterie de gaz. (facultatif) Pour la plus grande pureté du gaz tampon, remplissez le cryo-piège (18) d’azote liquide. Définir la soupape de porte (7) entre la cellule de gaz tampon et sa pompe moléculaire turbo au fonctionnement automatique et fermer la valve via l’interface utilisateur (5). Ouvrez la soupape qui relie le réducteur de pression au tube à gaz (16).REMARQUE : La cellule d’arrêt du gaz tampon est maintenant remplie d’environ 30 mbar de gaz He. De cette façon, les pressions RFQ et QMS sont portées à 10-4 mbar et 10-5 mbar, respectivement. Ajuster la vitesse rotative de la pompe turbo-moléculaire de la chambre à vide extraction-RFQ (9) à 50% afin de régler une pression ambiante d’environ 10-2 mbar. Appliquer les champs de guidage électriques pour l’extraction continue des ions Appliquer un potentiel DC à la source de 233 uranium (1) de 39 V en mode continu via un approvisionnement en tension DC personnalisé (19). Appliquer un gradient potentiel DC de 4 V/cm (allant de 35 V à 3 V) via une alimentation DC (20) et un décalage de tension de 3 V via une alimentation offset DC de 24 canaux (21) au système d’électrode d’anneau en entonnoir segmenté de 50 fois. Toutes les tensions sont contrôlées avec l’interface utilisateur informatisée (5). Appliquer un potentiel DC de 2 V à l’électrode de la buse d’extraction (22) à l’aide de la même interface utilisateur informatisée (5). Appliquer un gradient potentiel DC à l’extraction-RFQ segmentée 12 fois (27).REMARQUE : La tension de chaque segment peut être appliquée individuellement à l’aide de l’interface utilisateur informatisée (5) via l’approvisionnement de 24 canaux de compensation DC (21). Une tension de 1,8 V est appliquée au segment le plus proche de la buse d’extraction. Les tensions des segments suivants sont ensuite réduites de 0,2 V, ce qui entraîne une tension de 0 V appliquée au 10e segment RFQ. Cela correspond à un gradient DC de 0,1 V/cm. En cas de transport continu prévu des ions extraits, une tension de 0 V est appliquée aux 11e et 12e segments RFQ. À cette fin, l’alimentation en tension DC du segment 12e RFQ (23) est laissée à 0 V et le module de déclenchement personnalisé (24) est réglé en mode opérationnel continu. Appliquer la fréquence et l’amplitude RF sur le système d’électrode de l’anneau d’entonnoir par l’intermédiaire d’un générateur de fonction (25) et d’un amplificateur RF linéaire (26).REMARQUE: Les valeurs typiques pour la fréquence et l’amplitude sont de 850 kHz et 220 Vpp, respectivement. Les tensions peuvent être contrôlées à l’utilisation d’une interface utilisateur par ordinateur (5). Pendant l’application de tension de l’entonnoir-RF, surveillez le courant de l’approvisionnement de décalage d’entonnoir DC (21). En cas d’étincelles, qui peuvent se produire si la pureté du gaz tampon est insuffisante, ce courant va commencer à augmenter. Appliquer la fréquence RF (généralement 880 kHz) et l’amplitude (généralement 120-250 Vpp)au quadrupole de radiofréquence d’extraction (27) (extraction-RFQ) par l’intermédiaire d’un générateur de fréquence (28) et de deux amplificateurs RF (29, 30), un pour le RFQ et un pour l’individu électrode de groupage. La tension peut être contrôlée avec l’interface utilisateur informatisée (5). Appliquer un potentiel DC de -1 V à l’électrode de sortie (31) de l’extraction-RFQ via un approvisionnement en tension Mesytec MHV-4 DC (32). Appliquer des tensions de compensation DC au séparateur de masse quadrupole (33) (QMS). La tension de compensation du QMS (électrode centrale et lentilles Brubaker) est choisie pour être de -2 V via des modules de compensation DC personnalisés (34,35). Démarrer le séparateur de masse quadrupole (33) QMS en allumant le générateur de fonction QMS (36), l’amplificateur RF (37) et en commençant l’interface utilisateur QMS (38). Dans l’interface utilisateur QMS, le rapport de masse sur charge des espèces d’ionsélectionnées sélectionnées est inséré (généralement 76 u/e ou 114,5 u/e, pour l’extraction de Th3 ou Th2,respectivement). En outre, l’acceptation QMS (généralement 1 à 2 u/e) et la fréquence RF (généralement 825 kHz) est insérée.REMARQUE : Le programme Labview appliquera et contrôlera automatiquement l’amplitude RF et les potentiels DC requis pour la sélection des ions. Les amplitudes RF requises vont de 600 à 1500 Vpp et les potentiels DC vont de 50 V à 120 V. Les potentiels DC pour la séparation de masse sont générés par un module DC personnalisé (39). Une boucle de rétroaction est implémentée pour la stabilisation de tension RF et DC. Appliquer le potentiel DC à la structure d’électrode triodique focalisée (40) derrière le QMS (-2 V/- 62 V/-22 V) via le module d’alimentation de tension du canal Mesytec 4 (MHV-4) (32). Sonde l’extraction d’ion et accordez le QMS Appliquer un potentiel de surface attrayant de -1000 V sur la plaque avant du détecteur de micro-plaque à double plaque (géométrie du chevron) (41) (MCP) via un module à haute tension (HV) (42). Appliquer un potentiel de 900 V à l’arrière de la deuxième plaque MCP via un module HV (43). Appliquer un potentiel de 5 000 V sur l’écran de phosphore (44) placé derrière le détecteur MCP via un module HV (45). Allumez la caméra CCD (46) derrière l’écran de phosphore et configurez les paramètres d’exposition de la caméra CCD dans l’interface utilisateur graphique correspondante sur le PC d’acquisition de données (47).REMARQUE : La caméra CCD est placée dans un boîtier étanche à la lumière (48) pour couvrir la détection de la lumière ambiante. Dans le cas où l’extraction fonctionne correctement et les ions passent à travers le QMS un signal fort devrait être visible sur l’écran de phosphore causé par l’impact ionique des ions extraits. Ce signal est maintenant surveillé par la caméra CCD. Effectuez un balayage de masse pour sonder la forme du signal et donc régler le QMS pour extraire les espèces d’ions désirées.Remarque : Il s’agit d’une procédure itérative réalisée à l’aide de l’interface utilisateur QMS (38). Sélectionnez un rapport de masse sur charge souhaité (généralement 114,5 u/e pour 229Th2)et la puissance de résolution QMS (généralement 1 u/e), puis sondez le signal d’impact ionique via la caméra CCD. Déplacez la masse sélectionnée en étapes de 0,5 u/e jusqu’à ce qu’un signal soit observé. Dès qu’un signal est observé, sonde si le signal de 233U2 est observable en déplaçant le rapport de masse sur charge de 2 u/e vers des masses plus élevées. Si ce signal est également observé, sonde si les signaux peuvent être séparés. Si ce n’est pas le cas, adaptez la puissance de résolution QMS jusqu’à ce que les signaux 229Th2 et 233U2 mds puissent être clairement distingués. Ensuite, placez le QMS pour extraire seulement les 229th2 ‘ion. Détection de la désintégration iomérique Éteignez le capteur de pression QMS (49) via l’unité de contrôle du capteur de pression (50) afin de réduire l’arrière-plan de l’hélium ionisé et de la lumière produite par le capteur. Ajustez les paramètres qMS pour extraire les espèces d’ionthth 2 ou Th3 pour la détection de la désintégration iomérique. Réduire le potentiel de surface de la plaque avant du détecteur MCP (41) à -25 V via (42) afin d’éviter de détecter le signal des électrons provenant directement de l’impact ionique des ions qui empiètent. De cette façon, un « atterrissage en douceur » des 229(m)Th ions sur la surface MCP est réalisé avant la décomposition iomérique. Appliquer un potentiel d’accélération de 1 900 V à la deuxième plaque MCP pour une amplification électronique optimale via (43). Appliquer un potentiel d’accélération de 6 000 V à l’écran de phosphore placé derrière le détecteur MCP via (45).REMARQUE : Les tensions réellement appliquées dépendront des performances du MCP. Démarrez la séquence d’acquisition des images CCD et stockez les données sur disque via l’interface utilisateur de la caméra (47). Utilisez les programmes Matlab pour l’évaluation d’images et le post-traitement.REMARQUE : Une description des programmes et de la façon dont ils sont utilisés se trouve à l’annexe B.3. Des données brutes des images ainsi que des programmes utilisés pour l’évaluation ont été mises en ligne à DOI 10.5281/zenodo.1037981. 2. Mesure de la demi-vie de 229m Th (Réarrangement de la configuration) Arrêt et ventilation du système. Éteignez les hautes tensions du système de détection MCP (42,43,45), du QMS (37,38), du système d’entonnoir (25,26) et de l’extraction RFQ (28 29,30). (Facultatif) Évacinent toutes les tensions DC restantes. Fermez manuellement le système d’alimentation He (valves 14 et 16) et attendez que la pression de la cellule d’arrêt du gaz tampon soit réduite à moins de 2 mbar. Ouvrez la soupape de porte qui relie la pompe turbo à la cellule d’arrêt de gaz tampon (7) par l’intermédiaire de l’interface utilisateur (5) et attendez que le Il soit complètement retiré du système. Fermer la vanne (17) de la conduite d’alimentation en gaz et éteindre le purificateur de gaz (13). Régler la vanne de la porte (7) au fonctionnement manuel afin de l’empêcher de se fermer lorsque le système est ventilé avec de l’azote sec. Fermez les trois soupapes qui relient les pompes turbo à la pompe à rugidrie (6) et éteins les trois pompes turbo (8,9,10). Allumez le capteur de pression QMS (49). Attendez que la vitesse de rotation des pompes turbo soit réduite à significativement en dessous de 100 Hz comme surveillé sur l’interface utilisateur (5). Remplissez le dewar (51) d’azote liquide et ouvrez la soupape d’évacuation (52) lentement. Attendez plusieurs minutes jusqu’à ce que le système soit complètement ventilé avec de l’azote sec.REMARQUE : Alternativement, l’azote sec d’une bouteille de gaz pourrait être utilisé. Mais dans ce cas, il faut s’inquiéter qu’aucune surpression ne se produise (parexemple, en insérant une valve de surpression ou un disque de rupture). L’utilisation de l’air est également une alternative, mais entraînera des temps d’évacuation légèrement plus longs en raison de l’humidité. Fermer la soupape d’évent (52). Remplacer le MCP par un écran de phosphore (41,44) par un petit détecteur MCP monoanode (53) Débranchez et retirez la caméra CCD (46) ainsi que le boîtier étanche à la lumière (48). Débranchez le détecteur MCP avec un écran de phosphore (41,44). Ouvrez la bride à vide qui relie le MCP et l’écran de phosphore avec la chambre à vide. Placez le MCP mono-anode (53) avec une distance de quelques mm derrière la sortie du système d’extraction de triode (40) et connectez les trois fils qui relient la plaque avant (42), la plaque arrière (43) et l’anode du MCP (54) avec les feedthroughs électriques. Fermez la chambre à vide, le système est maintenant prêt pour l’évacuation et cuire au four. Fournir le câblage externe de l’anode unique MCP aux modules HV et au système de lecture. Évacuation du système et cuisson Évacuez le système de vide en suivant les étapes 1.2.1 à 1.2.3. Suivez la procédure de cuisson des étapes 1.2.4 à 1.2.8. Préparation de la cuve de gaz et de l’approvisionnement de l’ultra-pur Il Suivez les étapes 1.3.1 à 1.3.12.REMARQUE : Pour le fonctionnement en mode groupé, nous actionnons généralement la turbopompe RFQ à 100 % de vitesse de rotation, ce qui entraîne une pression de l’ordre de 10à 4 mbar. Appliquer les champs de guidage électrique pour le groupage des ions Appliquer un potentiel DC de 69 V à la source de 233 uranium (1) via l’alimentation de tension DC personnalisée (19). Appliquer un gradient potentiel DC de 4 V/cm (allant de 65 V à 33 V) via l’alimentation DC (20) et un décalage de tension de 33 V via l’alimentation offset 24 canaux DC (21) au système d’électrodes d’anneau en entonnoir segmenté de 50 fois. Toutes les tensions sont contrôlées avec l’interface utilisateur informatisée (5). Appliquer un potentiel DC de 32 V à l’électrode de buse d’extraction (22) à l’aide de la même interface utilisateur informatisée (5). Appliquer un gradient potentiel DC à l’extraction-RFQ segmentée 12 fois.REMARQUE : La tension de chaque segment peut être appliquée individuellement à l’aide de l’interface utilisateur informatisée (5) via l’approvisionnement de 24 canaux de compensation DC (21). Une tension de 31,8 V est appliquée au segment le plus proche de la buse d’extraction. Les tensions des segments suivants sont ensuite réduites de 0,2 V, ce qui entraîne une tension de 30 V appliquée au 10e segment RFQ. Cela correspond à un gradient DC de 0,1 V/cm. En cas de création d’un faisceau groupé, les ions sont stockés et refroidis dans la 11e électrode. Par conséquent, la 11ème électrode est réglé à 25 V et le dernier segment RFQ est porté à 44 V via l’alimentation de tension DC (23) pour accumuler des ions dans le seau potentiel local avant de libérer le bouquet d’ions en abaissant le dernier segment d’électrode à 0 V dans une microseconde , déclenché par un module de déclenchement personnalisé (24). Définir le module de déclenchement (24) en mode tas. Le module de déclenchement permet un ajustement du taux de déclenchement et du calendrier. En règle générale, 10 Hz est choisi comme taux de déclenchement. Appliquer les tensions restantes sur le système, suivant les étapes 1.4.5 à 1.4.10. Sonde l’extraction d’ion et accordez le QMS Éteignez le capteur de pression QMS (49) via l’unité de contrôle du capteur de pression (50) afin de réduire l’arrière-plan de l’hélium ionisé et de la lumière produite par le capteur. Appliquer un potentiel de surface attrayant de -2 000 V sur la plaque avant de l’anode unique MCP (52) via un module HV (42). Appliquer un potentiel de -100 V à l’arrière du MCP. L’anode MCP est mise au sol. Allumez le module d’alimentation de 12 V (55) pour le préamplificateur MCP (56).REMARQUE : Les ions simples empiéchant sur le détecteur MCP sont maintenant comptés à l’aide de la combinaison du préamplificateur (56), d’un amplificateur (57) et d’un discriminateur de fraction scinde constante (CFD) (58). Le signal CFD est envoyé à une carte d’acquisition de données (DAQ) du PC utilisé pour le contrôle QMS et peut être surveillé via l’interface utilisateur QMS (38). Effectuez un balayage de masse pour sonder la forme du signal et donc régler le QMS pour extraire les espèces d’ions désirées.REMARQUE: Cela se fait avec l’aide de l’interface utilisateur QMS (38). À cette fin, un ratio initial et final de masse sur charge est établi(p. ex., 110 u/e à 120 u/e pour la gamme de masse de 229Th2), ainsi que la puissance de résolution (p.ex. 1 u/e) et le temps d’intégration (5 s) par étape d’analyse et la masse l’analyse est commencée en appuyant sur le bouton d’analyse. Dans le cas où l’extraction fonctionne correctement et les ions passent le QMS, des signaux forts de thorium et d’uranium seront visibles causés par l’impact ionique des ions extraits. Mesure à vie Ajustez les paramètres qMS pour extraire les espèces d’ionthth 2 ou Th3 pour la détection de la désintégration iomérique. Réduire le potentiel de surface de la plaque avant du détecteur MCP (52) à -25 V via (42) afin de réduire le signal d’impact ionique. Appliquer un potentiel d’accélération de 1 900 V à la deuxième plaque MCP pour une amplification électronique optimale via (43). Appliquer un potentiel d’accélération de 2 100 V à l’anode MCP via (53). Démarrer l’acquisition de données via un échelle de microcanal (59).REMARQUE : Le préamplificateur (56) et l’échausseur de microcanaux (59) permettent de régler le temps de lecture du détecteur MCP. Les grappes d’ion et l’échelle de microcanal sont toutes deux déclenchées par le module de déclenchement (24). Le signal d’échelle est obtenu via une interface utilisateur Labview (60). Une queue de décomposition exponentielle d’environ 10 microsecondes de durée de vie devient visible après les grappes d’ion, correspondant à la décomposition iomérique du thorium.

Representative Results

La méthode décrite précédemment a permis l’extraction de produits de désintégration à partir d’une source Deca de 233U placée à l’intérieur d’une cellule d’arrêt de gaz tampon, actionnée à environ 30 mbar de gaz d’hélium ultra-pur à température ambiante. Pour la première fois jusqu’à des ions chargés par triply pourrait être extrait d’un tel dispositif avec une grande efficacité29. La figure 3a montre le spectre de masse des ions extraits de la cellule tampon-gaz, montrant trois groupes de 233produits u-désintégration (plus les adducts contaminants qui l’accompagnent) dans des états ioniques chargés individuellement, doublement et triply. Il convient de noter la dominance de 229Th3 ‘extraction par rapport à 233U3, tandis que les deux espèces sont extraites avec une intensité à peu près égale lors d’être doublement chargé. Ce fait a été utilisé pour des mesures comparatives avec 233ions U, ce qui a permis l’exclusion de tout impact ionique comme origine du signal. Figure 3 : Identification de la décomposition directe de l’isosomer 229-thorium. a) Analyse de masse complète effectuée avec la source 233U 129. Les unités sont données en masse atomique (u) sur charge électrique (e). b) Comparaison des signaux MCP obtenus lors de l’accumulation de thorium et d’uranium dans les états de charge de 2 et 3 degrés (comme indiqué par les flèches reliant à l’analyse de masse). 233 ( en plus vous et 234sources U avez été utilisées (le numéro source est donné sur le côté droit de chaque ligne). Chaque image correspond à une mesure individuelle de 2 000 s de temps d’intégration (ouverture de 20 mm de diamètre indiquée par le cercle pointillé). Des mesures ont été effectuées à -25 V MCP tension de surface afin de garantir l’atterrissage en douceur des ions. c) Signal de la désintégration iomérique de 229Th obtenue au cours de l’extraction 229Th3 avec la source 1. Un diamètre de zone de signal d’environ 2 mm (FWHM) est atteint. L’intensité maximale du signal obtenue est de 0,08 compte/(s mm2) à un taux de fond d’environ 0,01 compte /(s mm2). Avec la permission aimable de Springer Research 11. Veuillez cliquer ici pour voir une version plus grande de ce chiffre. Après le transport, le refroidissement et la séparation de masse, le faisceau d’ions empiète sur la surface d’un détecteur de micro-plaque de canal, où un faible potentiel de surface attrayant assure la suppression des signaux d’impact ioniques et ne laisse que des électrons provenant de l’interne Chaîne de désintégration (IC) du 229mTh isosomer à multiplier dans le fort champ électrique des canaux de plaque détecteur. Les signaux MCP obtenus pour trois sources d’uranium différentes sont affichés à la figure 3b. Les flèches du panneau supérieur indiquent l’espèce d’ions doublement ou triplement chargés qui a été sélectionnée à l’aide du séparateur de masse quadruplerupole dans chaque mesure individuelle. On y voit des images acquises avec la caméra CCD derrière l’écran de phosphore, sur lesquelles les électrons du MCP ont été accélérés. Le champ de vision de la caméra CCD est indiqué par les cercles pointillés pour les cercles triply (les deux premières colonnes) et doublement chargés (les deux dernières colonnes) 229Th et 233u ions, respectivement. La rangée supérieure représente le résultat obtenu pour une petite zone 233U source (vers 1000 extrait 229Th3 ions par seconde, source 1), tandis que la rangée inférieure montre la même chose pour une source plus forte avec environ 10.000 extraits 229Th3 ions par seconde (source 3). Il est évident que dans les deux cas un signal clair est obtenu pour 229Th, alors qu’aucune indication d’un signal électronique n’est observée pour 233U 11. Afin de prouver que ce signal provient en effet d’une désexcitation nucléaire et non d’un processus de coquille atomique, la rangée du milieu montre l’image de la caméra résultante lors de l’utilisation d’une source de 234U, où la désintégration de l’iso peuple l’isotope voisin 230 Th, avec une structure nucléaire électronique comparable, mais différente. Comme prévu pour 230Th, aucune indication d’un signal électronique de conversion n’est trouvée dans aucun des cas étudiés. Ainsi, le signal fort, affiché dans la figure 3c avec un excellent rapport signal-arrière, est clairement corrélé avec la décomposition de 229mTh. D’autres mesures de vérification à l’appui de cette interprétation sont indiquées à la figure 4. Ils montrent deux mesures pour donner d’autres preuves que les signaux électroniques enregistrés proviennent en effet de la désintégration de l’isomère nucléaire : à la figure 4a, il est démontré que le potentiel de surface attrayant du détecteur MCP variait de -100 V ( favorisant l’apparition d’électrons à partir de l’impact ionique) jusqu’à 0 V, en comparant les taux de comptage enregistrés avec le MCP pour les 229Th2 (rouge) et 233u2 ‘ions (bleu). Il est clair que le taux de comptage descend à zéro pour 233U2 ‘ lors de la réalisation d’un «atterrissage en douceur» des ions entrants avec une tension de surface inférieure à environ -40 V, tandis qu’un taux de comptage considérable reste pour 229Th2 jusqu’à ce que le seuil de 0 V. Dans la figure 4b, la courbe bleue montre le taux de numération des électrons enregistré pour les ions extraits après une forte accélération vers la surface du détecteur MCP avec un impact Ionique de -2000 V. Impact ionique de 233U2 et 229Th2 ‘ ions est observée avec une intensité à peu près égale, comme déjà montré pour les ions doublement chargés dans le spectre de masse extraite de la figure 3a. La courbe rouge montre le même scénario, mais maintenant pour un «atterrissage en douceur» des ions entrants avec -25 V MCP potentiel de surface. Aucune indication du signal d’impact ionique de 233U2 est plus visible, tandis que pour 229Th2 ‘ un signal reste, provenant de la décomposition de conversion interne iomérique11. Figure 4 : Mesures de vérification de la désintégration d’Isomer. a) 229Th2 Signal (rouge) contre 233U2 (bleu) en fonction de la tension de surface MCP. Les erreurs sont indiquées par des bandes ombragées. b) Signal d’ions extraits en fonction du rapport masse-charge derrière le QMS pour les tensions de surface MCP de -25 V (carie de l’isomère, rouge) et de -2 000 V (impact ionique, bleu). Notez les différents temps d’intégration et échelles d’axe. En plus du signal à 114,5 u/e (correspondant à 229Th2),un autre signal à 117,5 u/e se produit, qui provient de la désintégration iomérique de 235U. Avec la permission aimable de Springer Research11. Veuillez cliquer ici pour voir une version plus grande de ce chiffre. Ainsi, il peut être prouvé sans ambiguïté (avec d’autres arguments donnés dans l’arbitre 11) que le signal observé à la figure 4 provient de la décomposition isomerique de 229 mTh et représente la première identification directe de la deexcitation de cet isomériser insaisissable. Par la suite, l’extraction segmentée-RFQ a été actionnée comme un piège linéaire de Paul pour créer un faisceau d’ions groupés, permettant ainsi des mesures à vie de l’isosomer de thorium. Étant donné que notre vide à haute température ambiante ne permet pas des temps de stockage suffisamment longs pour étudier la durée de vie radiative prévue jusqu’à 104 secondes, seule une limite inférieure de t1/2 ‘gt; 1 minute pourrait être dérivée pour chargé 229mTh ions, limité par le temps de stockage d’ions maximum réalisable dans le piège linéaire Paul11. Cependant, en utilisant la même stratégie de détection que appliquée auparavant pour l’identification de la désintégration de l’isore après la neutralisation des ions de thorium à la surface d’un détecteur MCP, la durée de vie beaucoup plus courte prévue pour les atomes neutres de 229mTh subissant la désintégration interne de conversion donne accès à l’information à vie12. La figure 5a montre la forme prévue du spectre temporel de décomposition tel que simulé pour un bouquet d’ions d’une largeur d’impulsion de 10 degrés. Tandis que la courbe rouge indique le signal d’impact ionique et le signal d’une décomposition exponentielle avec la demi-vie de 7 s est représenté par la courbe grise avec une longue queue de décomposition, le signal attendu de la décomposition de l’iosomer de thorium, composé de l’impact ionique et de l’e la pourriture iomérique xponential, est illustrée par la courbe bleue. La figure 5b affiche le résultat de la mesure correspondante pour 233U3 (rouge) et 229Th3 (bleu), respectivement. Tandis que les ions d’uranium montrent seulement leur signal d’impact ionique, pour 229-thorium clairement la queue de décomposition prévue de la décomposition d’isomérique peut être observée12. Figure 5 : Caractéristiques d’impact et de désintégration temporelles simulées et mesurées. a) Simulation des caractéristiques de temps de décomposition d’isomer de 229th grappes. La simulation est basée sur une forme de groupe mesurée et l’hypothèse que 2 % des 229ions Th sont dans l’état iomérique avec une demi-vie de 7 ‘s après la neutralisation. L’efficacité de détection des électrons est supposée être 25 fois plus grande que l’efficacité de détection d’ion. b) Mesure de la désintégration iomérique à l’amian 229(m)Th3’ faisceau ionique (bleu). Une mesure comparative avec 233U3 est indiquée en rouge. Avec la permission aimable de l’American Physical Society12. Veuillez cliquer ici pour voir une version plus grande de ce chiffre. L’ajustement de la queue de désintégration avec un exponentiel (correspondant à un ajustement linéaire à la représentation logarithmique dans la figure 6) entraîne finalement une demi-vie de la neutre 229mTh isosomer de 7(1) ‘s12. Cette valeur est bien d’accord avec la réduction théoriquement prévue de la durée de vie de neuf ordres de grandeur à partir de l’environ 104 secondes dans le cas de l’isosomer chargé en raison du grand coefficient de conversion deIC 109 37. Figure 6 : Ajustement à 229m Courbe de pourriture. Parcelle logarithmique des caractéristiques de décomposition temporelle pour 229(m)Th2 ‘ions (a) et 229(m)Th3 ‘ions (b) avec une courbe d’ajustement appliquée pour extraire la demi-vie isomerique de 229mTh après recombinaison de charge sur la surface du détecteur MCP. Avec la permission aimable de l’American Physical Society12. Veuillez cliquer ici pour voir une version plus grande de ce chiffre.

Discussion

La gamme de recensants – noyaux de fille de décomposition dans l’uranium s’élève seulement à environ 16 nm. Afin d’atteindre une grande efficacité de la source d’ions de recul pour une activité de source donnée, il est obligatoire de limiter l’épaisseur du matériau source à cette plage. L’efficacité d’extraction du recul est fortement affectée par la propreté de la cellule tampon-gaz. Les contaminations du gaz d’arrêt entraîneront un échange de charge ou la formation de molécules. Par conséquent, la cellule à gaz elle-même doit être construite selon des normes de vide ultra-élevées, en particulier pour permettre une cuisson de la cellule et d’éviter toute matière organique à l’intérieur. Le gaz d’arrêt doit être purifié selon l’état technique de l’art, à partir de la pureté du gaz de haute qualité assistée par la purification catalytique et la livraison à la cellule de gaz via une ligne d’approvisionnement en gaz ultra-propre, partiellement entouré par un piège cryogénique à geler les impuretés. En général, un alignement attentif de l’axe central de la configuration complète à la position de la buse d’extraction des cellules gazeuses est essentiel pour atteindre une efficacité de transport et de détection élevée²⁹.

L’étape 1.4.5 est la plus critique du protocole. Pour une extraction efficace des ions, une amplitude RF élevée doit être appliquée à l’électrode de l’anneau d’entonnoir. Cependant, si l’amplitude est choisie trop haut, des étincelles dans la cellule à gaz se produiront. L’amplitude maximale de tension RF réalisable dépend de façon critique de la pureté du gaz tampon. Une application réussie de tension est surveillée par le courant de la tension de décalage d’entonnoir. Ce courant va augmenter dans le cas des étincelles. Si des étincelles se sont produites, la procédure de cuisson doit être répétée afin de garantir la plus grande efficacité d’extraction d’ion.

Un autre point critique est l’application des hautes tensions au détecteur MCP (étapes 1.6.2-1.6.4). Les émissions sur le terrain peuvent se produire sur le MCP, conduisant à l’émission d’électrons qui peuvent conduire à des signaux artéfactuels.

L’extraction optimale des ions et le transport (refroidi et purifié en masse) vers l’unité de détection nécessitent un alignement soigneux de l’axe optique central. La disponibilité d’un système d’alignement optique (laser d’alignement ou théodolite) est essentielle. Le transport d’ions efficace par l’extraction RFQ et le QMS nécessite une stabilisation continue des amplitudes de radiofréquence pour les deux phases opposées appliquées à chaque paire opposée de tiges²⁹. L’identification des problèmes d’extraction ou de transport peut être facilitée par un diagnostic d’ions réalisé, par exemple, par l’intermédiaire d’un détecteur multicanal placé soit consécutivement à différentes positions le long de la trajectoire ionique pendant la phase de mise en service de la configuration, ou alternativement, par exemple, moins de 90^o derrière le RFQ d’extraction avec une tension de surface négative élevée (1-2 kV) pour attirer tous les ions extraits vers le détecteur.

Pendant l’opération, il est généralement possible que deux problèmes surviennent. Toutes les tensions ne sont pas correctement appliquées. Dans ce cas, généralement aucun ions ne sont extraits, et on doit trouver la place de tension mal appliquée. En outre, des impuretés sont présentes dans le tampon-gaz à hélium. Dans ce cas, l’efficacité d’extraction des ions de thorium chargés par triply sera considérablement réduite et la formation de molécules se produit. Dans le pire des cas, même les étincelles apparaissent lorsque la tension de l’entonnoir est appliquée. La raison de la pureté insuffisante du gaz est généralement une fuite dans la conduite d’approvisionnement en gaz ou une bride mal fermée de la cellule d’arrêt de gaz tampon.

La méthode décrite pour générer un faisceau propre d’ions contenant l’isomère énergétiquement basse de ^{229 m}th peut être appliquée à tous les cas comparables où l’ion d’intérêt peut être extrait de l’atmosphère tampon-gaz en quantités importantes. La propreté de la cellule gazeuse et du gaz tampon est obligatoire, de fait, la quantité d’impuretés gazeuses restantes est une limitation de la sensibilité de la méthode. Alors que le détecteur de micro-plaques (MCP) utilisé est basé sur la détection d’électrons, tel qu’exploité ici pour l’enregistrement des électrons de conversion à basse énergie, ce cas se situe déjà à la frontière de faible énergie de la courbe d’efficacité pour MCPs³⁸, tandis que pour des énergies plus élevées la méthode gagnerait de manière significative dans l’efficacité de détection.

Jusqu’à présent, la méthode décrite a fourni la seule identification directe et sans ambiguïté signalée de la désexcitation de l’isosomer de thorium. Alternativement, les cristaux transparents ultra-violets sous vide (VUV) (avec de grands bandgaps, dépassant l’énergie d’excitation supposée de l’isore) sont dopés avec ²²⁹Th. L’objectif est de placer ²²⁹Th ions en haute (4⁾état de charge des positions de treillis de cristal, d’inhiber la désexcitation par l’écart de grande bande et de viser une excitation de l’isore à l’aide de rayons X provenant de sources lumineuses synchrotron. Malgré le concept élégant de cette approche, jusqu’à présent aucune fluorescence VUV n’a pu être observée dans une série d’expériences rapportées par plusieurs groupes dans le monde³⁹^,⁴⁰^,⁴¹^,⁴²^,⁴³. Il en va de même pour une classe d’expériences qui vise à réaliser l’excitation nucléaire de l’isosomer via la coquille d’électron de ²²⁹Th, en utilisant une transition dite électron-pont. Ici, un couplage résonnant entre une transition de coquille d’électron et l’isore nucléaire devrait permettre une population d’isore plus efficace⁴⁴^,⁴⁵. D’autres expériences qui visent à l’étude des propriétés isomeriques sont basées sur la micro-calorimétrie⁴⁶ ou l’observation de l’hyperfine-shift dans la coquille atomique⁴⁷. Très récemment, une autre méthode pour exciter l’isosomer dans un plasma induit par laser a été signalée⁴⁸ et fait l’objet de discussions scientifiques au sein de la communauté.

La découverte du canal de désintégration de conversion interne du thorium isomer¹¹ et la détermination de la demi-vie correspondante de ^229mTh (7(1)¹² peuvent être exploitées à l’avenir pour réaliser une première excitation avec un laser VUV pulsé et réglable basé sur la technologie déjà existante. Ainsi, le paradigme actuel que cela nécessiterait une bien meilleure connaissance de l’énergie d’excitation et un développement laser personnalisé correspondant peut être contourné. En revanche, l’exploitation de la connaissance de l’émission interne d’électrons de conversion, gating la détection des électrons de conversion avec l’impulsion laser fournira un rapport signal-arrière élevé, tout en permettant un balayage de 1 eV d’excitation dans moins de 3 jours⁴⁹. En outre, une détermination de l’énergie d’excitation de l’isomètre, toujours en cours, peut être basée sur la méthode décrite de générer le faisceau de ^229mTh en envoyant des électrons de décomposition IC dans un spectromètre d’électrons à bouteille magnétique avec retard grilles d’électrodes de champ⁵⁰. La même technique permettra également de déterminer la durée de vie iomérique pour différents environnements chimiques (parexemple, sur les matériaux à large bande comme CaF₂ ou l’argon congelé) ou dans ²²⁹Th^– ainsi que dans l’atome libre et neutre.

La méthode décrite pour générer un faisceau d’ions de thorium isotopiquement pur de l’état de charge de 3 degrés peut être utilisée comme outil pour fournir des ions de thorium pour de futures expériences de spectroscopie laser. Dans ce cas, le faisceau d’ions peut être utilisé pour charger un piège Paul d’une manière stable et efficace. Jusqu’à présent, la seule méthode alternative est de produire ²²⁹Th^{3 par} ablation laser à partir d’une cible solide. Ceci, cependant, exige des intensités élevées de laser et une grande quantité de ²²⁹Th, qui est un matériel radioactif coûteux et mène à la contamination des composants utilisés de vide. Pour cette raison, la méthode décrite peut être d’un avantage significatif quand il s’agit d’expériences de spectroscopie laser nucléaire. Une première application de ce type a déjà été publiée⁵¹.

Disclosures

The authors have nothing to disclose.

Acknowledgements

Ces travaux ont été soutenus par le programme de recherche et d’innovation Horizon 2020 de l’Union européenne dans le cadre de l’accord de subvention no 664732 “nuClock”, par la subvention Th956/3-1 du DFG, et par le département de physique médicale de l’UML via le laboratoire Maier-Leibnitz.

Materials

Uranium-233 Source	Institut für Radiochemie Universität Mainz	customized	290 kBq U-233 deposited onto 90 mm diameter
RF funnel	Secamus Laserschneidtechnik GmbH	customized	50 ring electrodes, laser cut and electropolished
Buffer-gas stopping cell	Workshop of LMU Munich	customized	Vacuuchamber DN200 CF for buffer-gas stopping cell
Roughing pump	Leybold	Screwline SP 250	Roughing pump for entire system
Roughing pump control	Siemens	Micromaster 420	Control unit for Screwline SP 250
Vacuum gauge Prepressure	Pfeiffer	TPR 265	Pressure control for roughing pump
Vacuum gauge cell 1	Pfeiffer	CMR 261	Pressure control for cell (high-pressure range)
Vacuum gauge cell 2	Pfeiffer	PBR 260	Pressure control for cell (low-pressure range)
Vacuum gauge RFQ	Pfeiffer	PKR 261	Pressure control for RFQ pressure read-out
Pressure gauge QMS	Pfeiffer	PKR 261	Pressure control for QMS pressure read-out
Pressure control unit	Pfeiffer	TPG 256 A	Control unit for all pressure gauges
Control PC 1	Fujitsu	unknown	Control computer for buffer-gas stopping cell
Simatic with CPU	Siemens	S7-300	Simatic for automation and control
Simatic without CPU	Siemens	ET 200M	Simatic for automation and control
Vacuum valves	SMC	XLH-40	Vacuum valves for evacuation control
UHV gate valve	VAT	48240-CE74	Gate valve for cell closing during operation
Turbo-Molecular pump 1	Pfeiffer	TMU 400M	Turbo pump for cell
Control unit for TMP 1	Pfeiffer	TCM 1601	Control unit for TMP TMU 400M
Turbo-Molecular pump 2	Pfeiffer	HiMag 2400	Trubo pump for RFQ
Turbo-Molecular pump 3	Edwards	STP 603	Trubo pump for QMS
Control unit for TMP 3	Edwards	SCU-800	Control unit for TMP Edwards STP 603
Bypass valve of gas tubing	Swagelok	SS-6BG-MM	Valve to bypass the mass-flow controller
Heating sleeves	Isopad	customized	Heating sleeves for bake out of cell and RFQ
Temperature sensors	Isopad	TAI/NM NiCrNi	Temperature sensors for bake-out system
Heating control unit	Electronic workshop of LMU Munich	customized	Control unit for Isopad heating sleeves
Catalytic gas purifier	SAES MonoTorr	PS4-MT3-R-2	Gas purifier for ultra-pure helium supply
He gas cylinder	Air Liquide	He 6.0, 50 liters	Helium of 99.9999 % purity
Pressure reducer	Druva	FMD 502-16	Pressure reducer for He gas cylinder
Valve of gas supply	Swagelok	SS-6BG-MM	Valve to open or close the gas supply
Mass flow control	AERA	FC-780CHT	Mass flow control valve for He supply
control unit for mass flow valve	Electronic workshop of LMU Munich	customized	Control unit for AERA mass flow control
Gas tubing	Dockweiler	Ultron	electropolished gas tubing for He supply
Cryogenic trap	Isotherm	unknown	cryogenic trap for He purification (optional)
DC voltage supply for source	Electronic workshop of LMU Munich	customized	DC offset voltage supply for U-233 source
DC voltage supply for funnel	Heinzinger	LNG 350-6	Power supply for DC gradient of funnel
DC voltage supply for RFQ	Iseg	unknown	DC voltage supply for funnel offset, nozzle and RFQ
Laval nozzle	Friatec AG	customized	Laval nozzle for He and ion extraction
DC voltage supply for buncher	Heinzinger	LNG 350-6	DC supply for bunching electrode
Trigger module	Electronic workshop of LMU Munich	customized	Trigger module for bunched operation
RF generator for funnel	Stanford Research Systems	SRS DS 345	RF generator for funnel
RF amplifier for funnel	Electronic Navigation Industries	ENI 240L-1301	Rf amplifier for funnel
RF phase divider for funnel	Electronic workshop of LMU Munich	customized	RF phase divider for funnel
RF+DC mixer for funnel	Electronic workshop of LMU Munich	customized	Voltage divider and RF+DC mixer for funnel voltage
Extraction RFQ	Workshop of LMU Munich	customized	Extraction RFQ for ion-beam formation or storage
RF generator for RFQ	Stanford Research Systems	SRS DS 345	RF generator for RFQ
RF amplifier for RFQ	Electronic workshop of LMU Munich	customized	RF amplifier for RFQ
RF amplifier for bunch electrode	Electronic workshop of LMU Munich	customized	RF amplifier for bunch electrode
RF+DC mixer for RFQ	Electronic workshop of LMU Munich	customized	Mixes the RF and DC potentials for RFQ voltage
RFQ exit electrode	Workshop of LMU Munich	customized	2-mm diameter exit aperture for differential pumping
4 Channel DC supply	Mesytec	MHV 4	DC offset for aperture and triode
QMS	Workshop of LMU Munich	customized	Quadrupole mass separator for m/q selection
Brubaker DC offset module	Electronic workshop of LMU Munich	customized	DC offset supply for Brubaker lenses of QMS
QMS DC offset module	Electronic workshop of LMU Munich	customized	DC offset supply for QMS
USB-to-Analog converter	EA Elektro-Automatik	UTA12	to generate signal for QMS HV shifter
QMS HV shifter	Electronic workshop of LMU Munich	customized	to shift the voltage of the QMS DC module
QMS DC module	Electronic workshop of LMU Munich	customized	Module to provide DC voltages for QMS
RF generator for QMS	Tektronix	AFG 3022B	RF generator for QMS
RF amplifier for QMS	Electronic workshop of LMU Munich	customized	RF amplifier for QMS
Picoscope	Pico Technology	Picoscope 4227	Oscilloscope for QMS RF control
Control PC 2	Fujitsu	Esprimo P900	Control computer for QMS
Triode extraction system	Workshop of LMU Munich	customized	Set of three ring electrodes to guide ions
MCP detector	Beam-Imaging-Solutions	BOS-75-FO	MCP detector with phosphor sreen
DC voltage supply for MCP	Keithley Instruments	HV Supply 246	Voltage supply for MCP front side
DC voltage supply for MCP	CMTE (NIM module)	HV 3160	Voltage supply for MCP back side
DC voltage supply for MCP	Fluke	HV Supply 410B	Voltage supply for phosphor sreen
CCD camera	PointGrey	FL2-14S3M-C	CCD camera for image recording
Control PC 3	Fujitsu	Esprimo P910	Control computer for CCD camera
Light-tight housing	Workshop of LMU Munich	customized	Light tight wooden box for CCD camera
Dewar for LN2 supply	Isotherm	unknown	Dewar to provide dry nitrogen for venting
Evaporator for LN2	Workshop of LMU Munich	customized	Evaporator to provide dry nitrogen
Single anode MCP detector	Hamamatsu	F2223	Single anode MCP for lilfetime measurement
DC voltage supply for MCP	Fluke	HV supply 410B	Voltage supply for MCP anode
Power supply for preamplifier	Delta Elektronika	E 030-1	Power supply for preamplifier
Preamplifier for MCP signals	Ortec	VT120A	Preamplifier for MCP signals
Amplifier for MCP signals	Ortec (NIM module)	Ortec 571	Amplifier for MCP signals
CFD	Canberra	1428A	Constant-fraction-discriminator for MCP signals
Multichannel Scaler	Stanford Research	SR 430	Multichannel scaler for signal read-out
Control PC 4	Fujitsu	Esprimo P920	Control computer for scaler read-out
Labview	National Instruments	various versions	Program used for measurement control
Matlab	Mathworks Inc.	version 7.0	Program used for data analysis

References

Reich, C. W., Helmer, R. G. Energy separation of the doublet of intrinsic states at the ground state of 229Th. Physical Review Letters. 64, 271-273 (1990).
Reich, C. W., Helmer, R. G. An excited state of 229Th at 3.5 eV. Physical Review C. 49, 1845-1858 (1994).
Guimaraes-Filho, Z. O., Helene, O. Energy of the 3/2+ state of 229Th reexamined. Physical Review C. 71, 044303 (2005).
Beck, B. R., et al. Energy splitting of the ground-state doublet in the nucleus 229Th. Physical Review Letters. 98, 142501 (2007).
Beck, B. R., Cerutti, F., Ferrari, A., et al. Improved value for the energy splitting of the ground-state doublet in the nucleus 229Th. , (2009).
Tkalya, E. V. Proposal for a nuclear gamma-ray laser of optical range. Physical Review Letters. 106, 162501 (2011).
Raeder, S., et al. Resonance ionization spectroscopy of thorium isotopes-towards a laser spectroscopic identification of the low-lying 7.6 eV isomer of 229Th. NJ. Physics. 44, 165005 (2011).
Peik, E., Tamm, C. Nuclear laser spectroscopy of the 3.5 eV transition in 229Th. European Physical Letters. 61, 181-186 (2003).
Campbell, C. J., Radnaev, A. G., Kuzmich, A., Dzuba, V. A., Flambaum, V. V. Derevianko, A Single-Ion nuclear clock for metrology at the 19th decimal place. Physical Review Letters. 108, 120802 (2012).
Kroger, L. A., Reich, C. W. Features of the low energy level scheme of 229Th as observed in the α of 233U. Nuclear Physics A. 259, 29-60 (1976).
vd Wense, L., et al. Direct detection of the Thorium-229 nuclear clock transition. Nature. 533, 47-51 (2016).
Seiferle, B., vd Wense, L., Thirolf, P. G. Lifetime measurement of the 229Th nuclear isomer. Physical Review Letters. 118, 042501 (2017).
Nicholson, T. L., et al. Systematic evaluation of an atomic clock at 2.10-18 total uncertainty. Nature Communications. 6, 7896 (2015).
Flury, J. Relativistic geodesy. Journal of Physics – Conference. 723, 012051 (2016).
Ludlow, A. D., Boyd, M. M., Ye, J., Peik, E., Schmidt, P. O. Optical atomic clocks. Reviews of Modern Physics. 87, 637-701 (2015).
Derevianko, A., Pospelov, M. Hunting for topological dark matter with atomic clocks. Nature Physics. 10, 933-936 (2014).
Uzan, J. P. The fundamental constants and their variation: observational and theoretical status. Review of Modern Physics. 75, 403-455 (2003).
Flambaum, V. V. Enhanced effect of temporal variation of the fine structure constant and the strong interaction in 229Th. Physical Review Letters. 97, 092502 (2006).
He, X., Ren, Z. Temporal variation of the fine structure constant and the strong interaction parameter in the 229Th transition. Nuclear Physics A. 806, 117-123 (2008).
Litvinova, E., Feldmeier, H., Dobaczewski, J., Flambaum, V. Nuclear structure of lowest 229Th states and time dependent fundamental constants. Physical Review C. 79, 064303 (2009).
Flambaum, V. V., Wiringa, R. B. Enhanced effect of quark mass variation in Th229 and limits from Oklo data. Physical Review C. 79, 034302 (2009).
Rellergert, W. G., et al. Constraining the evolution of the fundamental constants with a solid-state optical frequency reference based on the 229Th nucleus. Physical Review Letters. 104, 200802 (2010).
Hayes, A. C., Friar, J. L. Sensitivity of nuclear transition frequencies to temporal variation of the fine structure constant or the strong interaction. Physics Letters B. 650, 229-232 (2007).
Berengut, J. C., Dzuba, V. A., Flambaum, V. V., Porsev, S. G. Proposed experimental method to determine a sensitivity of splitting between ground and 7.6 eV isomeric states in 229Th. Physical Review Letters. 102, 210808 (2009).
Flambaum, V. V., Auerbach, N., Dmitriev, V. F. Coulomb energy contribution to the excitation energy in 229Th and enhanced effect of α variation. Europhysics Letters. 85, 50005 (2009).
Porsev, S. G., Flambaum, V. V. Effect of atomic electrons on the 7.6 eV nuclear transition in 229mTh3+. Physical Review A. 81, 032504 (2010).
Godun, R. M., et al. Frequency ratio of two optical clock transitions in 171Yb+ and constraints on the time variation of fundamental constants. Physical Review Letters. 113, 210801 (2014).
vd Wense, L., Thirolf, P. G., Kalb, D., Laatiaoui, M., Thirolf, P. G. Towards a direct transition energy measurement of the lowest nuclear excitation in 229mTh. Journal of Instrumentation. 8, P03005 (2013).
vd Wense, L., Seiferle, B., Laatiaoui, M., Thirolf, P. G. Determination of the extraction efficiency for 233U source recoil ions from the MLL buffer-gas stopping cell. European Physical Journal A. 51, 29 (2015).
Neumayr, J. B. . The buffer-gas cell and extraction RFQ for SHIPTRAP. , (2004).
Neumayr, J. B., et al. The ion-catcher device for SHIPTRAP. Nuclear Instruments and Methods in Physics Research Section B. 244, 489-500 (2006).
Neumayr, J. B., et al. Performance of the MLL-Ion catcher. Review of Scientific Instruments. 77, 065109 (2006).
Haettner, E. . A novel radio frequency quadrupole system for SHIPTRAP & New mass measurements of rp nuclides. , (2011).
Haettner, E., et al. A versatile triple radiofrequency quadrupole system for cooling, mass separation and bunching of exotic nuclei. Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A. 880, 138-151 (2018).
vd Wense, L. On the direct detection of 229mTh. Springer Theses 2018. , (2018).
Eberhardt, K., et al. Actinide targets for fundamental research in nuclear physics. AIP Conference Proceeding 1962s. , 030009 (2018).
Karpeshin, F. F., Trzhaskovskaya, M. B. Impact of the electron environment on the lifetime of the 229Thm low-lying isomer. Physical Review C. 76, 054313 (2007).
Gorugantu, R. R., Wilson, W. G. Relative electron detection efficiency of microchannel plates from 0-3 keV. Review of Scientific Instruments. 55, 2030-2033 (1984).
Jeet, J., et al. Results of a direct search using synchrotron radiation for the low-energy 229Th nuclear isomeric transition. Physical Review Letters. 114, 253001 (2015).
Yamaguchi, A., Kolbe, M., Kaser, H., Reichel, T., Gottwald, A., Peik, E. Experimental search for the low-energy nuclear transition in 229Th with undulator radiation. New Journal of Physics. 17, 053053 (2015).
Stellmer, S., Schreitl, M., Schumm, T. Radioluminescence and photoluminescence of Th:CaF2 crystals. Scientific Reports. 5, 15580 (2015).
Stellmer, S., Schreitl, M., Kazakov, G. A., Sterba, J. H., Schumm, T. Feasibility study of measuring the 229Th nuclear isomer transition with 233U-doped crystals. Physical Review C. 94, 014302 (2016).
Stellmer, S., et al. On an attempt to optically excite the nuclear isomer in Th-229. arXiv:1803.09294 [physics.atom-ph]. , (2018).
Porsev, S. G., Flambaum, V. V., Peik, E., Tamm, C. Excitation of the isomeric 229mTh nuclear state via an electronic bridge process in 229Th+. Physical Review Letters. 105, 182501 (2010).
Campbell, C. J., Radnaev, A. G., Kuzmich, A. Wigner Crystals of 229Th for optical excitation of the nuclear isomer. Physical Review Letters. 106, 223001 (2011).
Kazakov, G., et al. Prospects for measuring the 229Th isomer energy using a metallic magnetic microcalorimeter. Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A. 735, 229-239 (2014).
Sonnenschein, V., et al. The search for the existence of 229mTh at IGISOL. European Physical Journal A. 48, 52 (2012).
Borisyuk, P. V., et al. Excitation energy of 229Th nuclei in laser plasma: the energy and half-life of the low-lying isomeric state. arXiv:1804.00299v1 [nucl-th]. 53, 108 (2018).
vd Wense, L., et al. A laser excitation scheme for 229mTh. Physical Review Letters. 119, 132503 (2017).
Seiferle, B., vd Wense, L., Thirolf, P. G. Feasibility study of Internal Conversion Electron Spectroscopy of 229mTh. European Physical Journal A. 53, 108 (2017).
Thielking, J., et al. Laser spectroscopic characterization of the nuclear-clock isomer 229mTh. Nature. 556, 321-325 (2018).

Play Video

PDF

DOI

DOWNLOAD MATERIALS LIST

Cite This Article

Wense, L. v. d., Seiferle, B., Amersdorffer, I., Thirolf, P. G. Preparing an Isotopically Pure ²²⁹Th Ion Beam for Studies of ^229mTh. J. Vis. Exp. (147), e58516, doi:10.3791/58516 (2019).

Automatically Generated