Summary

Ressourcegenanvendelse af rød jord til syntetisering af Fe2O3 / FAU-type Zeolitkompositmateriale til fjernelse af tungmetaller

Published: June 02, 2022
doi:

Summary

Denne artikel præsenterer en ny og bekvem rute til at syntetisere Fe2O3 / faujasite (FAU) -type zeolitkompositmateriale fra rød jord. De detaljerede synteseparametre er blevet finjusteret. Det opnåede kompositmateriale kan anvendes til effektiv afhjælpning af tungmetalforurenet vand, hvilket indikerer dets potentielle anvendelser inden for miljøteknik.

Abstract

Tungmetalforurenet vand er af stor betydning for menneskers sundhed og miljømiljøet. In situ vandrensningsteknikker muliggjort af meget effektive adsorptionsmaterialer er af stor betydning under disse omstændigheder. Blandt alle de materialer, der anvendes til vandrensning, er jernbaserede nanomaterialer og porøse materialer af stor interesse og drager fordel af deres rige redoxreaktivitet og adsorptionsfunktion. Her udviklede vi en letkøbt protokol til direkte at omdanne den udbredte røde jord i Sydkina til fremstilling af Fe2O3/faujasite (FAU)-type zeolitkompositmateriale.

Den detaljerede synteseprocedure og synteseparametre, såsom reaktionstemperatur, reaktionstid og Si / Al-forholdet i råmaterialerne, er blevet nøje indstillet. De as-syntetiserede kompositmaterialer viser god adsorptionskapacitet for typiske tungmetal (loid) ioner. Med 0,001 g/ml Fe2O3/FAU-type zeolitkompositmateriale tilsat forskellige tungmetal(loid)-forurenede vandige opløsninger (enkelttype tungmetal(loid)-koncentration: 1.000 mg/l [ppm]) blev adsorptionskapaciteten påvist at være 172, 45, 170, 40, 429, 693, 94 og 133 mg/g for Cu (II), Cr (III), Cr (VI), Fjernelse af henholdsvis (III), Cd (II), Pb (II), Zn (II) og Ni (II), som kan udvides yderligere til tungmetalforurenet vand og jordrensning.

Introduction

Tungmetaller fra menneskeskabte og naturlige aktiviteter er allestedsnærværende i luft-, vand- og jordmiljøet1. De er af høj mobilitet og toksicitet og udgør en potentiel sundhedsrisiko for mennesker ved direkte kontakt eller via transport i fødekæden2. Vand er afgørende for menneskers liv, da det er råmaterialet i enhver familie. Det er afgørende at genoprette vandets sundhed. Derfor er det af stor betydning at mindske mobiliteten og biotilgængeligheden af giftige tungmetaller (loid) i vand. For at opretholde et godt helbred i vand spiller vandrensningsmaterialer, såsom biokul, jernbaserede materialer og zeolit, en væsentlig rolle i immobilisering eller fjernelse af tungmetal (loid) fra vandige miljøer 3,4,5.

Zeolitter er meget krystallinske materialer med unikke porer og kanaler i deres krystalstrukturer. De er sammensat afTO 4 tetraedre (T er det centrale atom, normalt Si, Al eller P) forbundet med delte O-atomer. Den negative overfladeladning og udskiftelige ioner i porerne gør det til et populært adsorbent til ionfangst, som i vid udstrækning er blevet brugt i tungmetalforurenet vand og jordrensning. Ved at drage fordel af deres strukturer omfatter de afhjælpningsmekanismer, der er involveret i fjernelse af forurenende stoffer af zeolitter, hovedsageligt kemisk binding6, overfladeelektrostatisk interaktion7 og ionbytning8.

Zeolit af Faujasit (FAU)-typen har relativt store porer med en maksimal porediameter på 11,24 Å. Det viser høj effektivitet og brede anvendelser til fjernelse af forurenende stoffer 9,10. I de senere år har omfattende forskning viet til udvikling af grønne og billige rutiner til zeolitsyntese, såsom at bruge industrielt fast affald11 som råmateriale til at levere silicium- og aluminiumskilder eller vedtage dirigerende agentfrie opskrifter12. Det rapporterede alternative industrielle faste affald, der kan være silicium- og aluminiumskilder, omfatter kulportal13, flyveaske 11, affaldsmolekylære sigter 14, minedrift og metallurgisk affald 15, ingeniørforladt jord8 og landbrugsjord6 osv.

Heri blev rød jord, et rigeligt og let opnået silicium- og aluminiumrigt materiale, vedtaget som råmateriale, og der blev udviklet en letkøbt grøn kemimetode til Fe2O3/FAU-type zeolitkompositmaterialesyntese (figur 1). De detaljerede synteseparametre er blevet finjusteret. Det as-syntetiserede materiale viser høj immobiliseringskapacitet til afhjælpning af tungmetalforurenet vand. Denne undersøgelse bør være lærerig for beslægtede forskere, der er interesseret i dette område, til at bruge jord som råmateriale til syntese af miljømaterialer.

Protocol

1. Indsamling og behandling af råvarer Rød jord indsamlingSaml den røde jord. Fjern det 30 cm øverste lag af jorden, der indeholder planter og resterende organisk materiale.BEMÆRK: I dette eksperiment blev den røde jord indsamlet på campus ved Southern University of Science and Technology (SUSTech), Shenzhen, Guangdong, Kina (113 ° 59 ‘E, 22 ° 36’ N). Rød jordbehandlingLufttør den opsamlede røde jord ved stuetemperatur og filtrer den gennem …

Representative Results

Figur 1 illustrerer zeolits overordnede syntesevej baseret på strategien “jord til jordrensning”6. Med en simpel organisk fri rute kan rød jord omdannes til Fe2O3/FAU-type zeolitkompositmateriale uden at tilføje nogen Fe- eller Al-kilde. Det as-syntetiserede zeolitkompositmateriale udviser fremragende fjernelseskapacitet til tungmetalforurenet vandrensning og kan bruges til jordrensning. Figur 2…

Discussion

Zeolit er typisk et aluminosilikatmateriale. I teorien kan materialer, der er rige på silikat og aluminat, vælges som råmaterialer til zeolitsyntese. Si/Al-forholdet mellem råmaterialet skal svare til forholdet mellem den valgte type zeolit for at minimere brugen af yderligere silicium-/aluminiumskilder 6,8,16. Si/Al-forholdet mellem zeolit af FAU-typen er 1,2, og Si/Al-forholdet mellem rød jord er 1,3. Derfor er rød jord …

Declarações

The authors have nothing to disclose.

Acknowledgements

Dette arbejde blev økonomisk støttet af Natural Science Funds for Distinguished Young Scholar of Guangdong-provinsen, Kina, nr. 2020B151502094; National Natural Science Foundation of China, nr. 21777045 og 22106064; Grundlæggelsen af Shenzhen Science, Technology and Innovation Commission, Kina, JCYJ20200109141625078; 2019 ungdomsinnovationsprojekt fra Guangdong universiteter og gymnasier, Kina, nr. 2019KQNCX133 og en særlig fond til videnskabs- og teknologiinnovationsstrategien i Guangdong-provinsen (PDJH2021C0033). Dette arbejde blev sponsoreret af Shenzhen Key Laboratory of Interfacial Science and Engineering of Materials (nr. ZDSYS20200421111401738), Guangdong Provincial Key Laboratory of Soil and Groundwater Pollution Control (2017B030301012) og State Environmental Protection Key Laboratory of Integrated Surface Water-Grundvand forureningskontrol. Vi anerkender især den tekniske støtte fra SUSTech Core Research Facilities.

Materials

Chemicals
Cadmium nitrate tetrahydrate Shanghai Aladdin Bio-Chem Technology Co., LTD C102676 AR, 99%. Make 1,000 ppm  stock solution for the test of adsorption performance of zeolite.
Chromium(III) nitrate nonahydrate Shanghai Aladdin Bio-Chem Technology Co., LTD C116446 AR, 99%. Make 1,000 ppm  stock solution for the test of adsorption performance of zeolite.
Copper sulfate pentahydrate Shanghai Aladdin Bio-Chem Technology Co., LTD C112396 AR, 99%. Make 1,000 ppm  stock solution for the test of adsorption performance of zeolite.
Lead nitrate Shanghai Aladdin Bio-Chem Technology Co., LTD L112118 AR, 99%. Make 1,000 ppm stock solution for the test of adsorption performance of zeolite.
Nickel nitrate hexahydrate Shanghai Aladdin Bio-Chem Technology Co., LTD N108891 AR, 98%. Make 1,000 ppm  stock solution for the test of adsorption performance of zeolite.
Nitric acid Shanghai Aladdin Bio-Chem Technology Co., LTD N116238 AR, 69.2%. Used as solvent in ICP-MS test.
Potassium dichromate Shanghai Aladdin Bio-Chem Technology Co., LTD P112163 AR, 99.8%. Make 1,000 ppm  stock solution for the test of adsorption performance of zeolite.
Silicon dioxide Shanghai Aladdin Bio-Chem Technology Co., LTD S116482 AR, 99%. For synthesis of zeolite.
Sodium (meta)arsenite Sigma-aldrich S7400-100G AR, 90%. Make 1,000 ppm stock solution for the test of adsorption performance of zeolite.
Sodium hydroxide Shanghai Aladdin Bio-Chem Technology Co., LTD S111502 Pellets. For the synthesis of zeolite.
Zinc nitrate hexahydrate Shanghai Aladdin Bio-Chem Technology Co., LTD Z111703 AR, 99%. Make 1,000 ppm  stock solution for the test of adsorption performance of zeolite.
Equipment
Air-dry oven Shanghai Yiheng Technology Instrument Co.,LTD. DHG-9075A Used for hydrothermal crystallization and drying of sample
Analytical balance Sartorius Scientific Instruments Co.LTD BSA224S-CW Used for weighing samples
Centrifuge tubes Nantong Supin Experimental Equipment Co., LTD
High speed centrifuge Hunan Xiang Yi Laboratory Instrument Development Co.,LTD H1850 Used for separation of solid and liquid samples
Multipoint magnetic stirrer IKA Equipment Co.,LTD. RT15 Used for stirring samples
Oscillator Changzhou Guohua Electric Appliances Co.,LTD. SHA-B For uniform mixing of samples
Syringe-driven filter Tianjin Jinteng Experimental Equipment Co.,LTD. 0.22 μm. For filtration.
Softwares
JADE 6.5 Materials Data& (MDI)
Mercury Cambridge Crystallographic Data Centre (CCDC)
Materials Studio Accelrys Software Inc.
Websites
Database of Zeolite Structures: http://www.iza-structure.org/databases/
ICSD: https://icsd.products.fiz-karlsruhe.de/en

Referências

  1. Qin, G., et al. Soil heavy metal pollution and food safety in China: Effects, sources and removing technology. Chemosphere. 267, 129205 (2021).
  2. Xu, D. M., Fu, R. B., Liu, H. Q., Guo, X. P. Current knowledge from heavy metal pollution in Chinese smelter contaminated soils, health risk implications and associated remediation progress in recent decades: A critical review. Journal of Cleaner Production. 286, 124989 (2021).
  3. Dong, X., Ma, L. Q., Li, Y. Characteristics and mechanisms of hexavalent chromium removal by biochar from sugar beet tailing. Journal of Hazardous Materials. 190 (1-3), 909-915 (2011).
  4. El-Mekkawi, D. M., Selim, M. M. Removal of Pb2+ from water by using Na-Y zeolites prepared from Egyptian kaolins collected from different sources. Journal of Environmental Chemical Engineering. 2 (1), 723-730 (2014).
  5. Perego, C., Bagatin, R., Tagliabue, M., Vignola, R. Zeolites and related mesoporous materials for multi-talented environmental solutions. Microporous and Mesoporous Materials. 166, 37-49 (2013).
  6. Zheng, R., et al. Converting loess into zeolite for heavy metal polluted soil remediation based on "soil for soil-remediation" strategy. Journal of Hazardous Materials. 412, 125199 (2021).
  7. Cheng, Y., et al. Feasible low-cost conversion of red mud into magnetically separated and recycled hybrid SrFe12O19@NaP1 zeolite as a novel wastewater adsorbent. Chemical Engineering Journal. 417, 128090 (2021).
  8. Yang, D., et al. Remediation of Cu-polluted soil with analcime synthesized from engineering abandoned soils through green chemistry approaches. Journal of Hazardous Materials. 406, 124673 (2021).
  9. Song, W., Li, G., Grassian, V. H., Larsen, S. C. Development of improved materials for environmental applications: Nanocrystalline NaY zeolites. Environmental Science & Technology. 39 (5), 1214-1220 (2005).
  10. Cheng, H., Reinhard, M. Sorption of trichloroethylene in hydrophobic micropores of dealuminated Y zeolites and natural minerals. Environmental Science & Technology. 40 (24), 7694-7701 (2006).
  11. Rayalu, S. S., Bansiwal, A. K., Meshram, S. U., Labhsetwar, N., Devotta, S. Fly ash based zeolite analogues: Versatile materials for energy and environment conservation. Catalysis Surveys from Asia. 10 (2), 74-88 (2006).
  12. Borel, M., et al. SDA-free hydrothermal synthesis of high-silica ultra-nanosized zeolite Y. Crystal Growth & Design. 17 (3), 1173-1179 (2017).
  13. Jin, Y., Li, L., Liu, Z., Zhu, S., Wang, D. Synthesis and characterization of low-cost zeolite NaA from coal gangue by hydrothermal method. Advanced Powder Technology. 32 (3), 791-801 (2021).
  14. Huiyu, S., Weiming, L., Zheng, Z. Current situation of comprehensive utilization of waste industrial molecular sieve and agricultural rice husk. Liaoning Chemical Industry. 49 (12), 1555 (2020).
  15. Azizi, D., et al. Microporous and macroporous materials state-of-the-art of the technologies in zeolitization of aluminosilicate bearing residues from mining and metallurgical industries: A comprehensive review. Microporous and Mesoporous Materials. 318, 111029 (2021).
  16. Yang, D., et al. Transferring waste red mud into ferric oxide decorated ANA-type zeolite for multiple heavy metals polluted soil remediation. Journal of Hazardous Materials. 424, 127244 (2022).
  17. Kirdeciler, S. K., Akata, B. One pot fusion route for the synthesis of zeolite 4A using kaolin). Advanced Powder Technology. 31 (10), 4336-4343 (2020).
  18. Rubtsova, M., et al. Nanoarchitectural approach for synthesis of highly crystalline zeolites with a low Si/Al ratio from natural clay nanotubes. Microporous and Mesoporous Materials. 330, 111622 (2022).
  19. Setthaya, N., Chindaprasirt, P., Pimraksa, K. Preparation of zeolite nanocrystals via hydrothermal and solvothermal synthesis using of rice husk ash and metakaolin. Materials Science Forum. 872, 242-247 (2016).
  20. Belviso, C., et al. Red mud as aluminium source for the synthesis of magnetic zeolite. Microporous and Mesoporous Materials. 270, 24-29 (2018).
  21. Zhao, Y., et al. Removal of ammonium from wastewater by pure form low-silica zeolite Y synthesized from halloysite mineral. Separation Science and Technology. 45 (8), 1066-1075 (2010).
  22. Meng, Q., Chen, H., Lin, J., Lin, Z., Sun, J. Zeolite A synthesized from alkaline assisted pre-activated halloysite for efficient heavy metal removal in polluted river water and industrial wastewater. Journal of Environmental Sciences (China). 56, 254-262 (2017).
  23. Wang, X., et al. Synthesis of substrate-bound Au nanowires via an active surface growth mechanism. Journal of Visualized Experiments. (137), e57808 (2018).
  24. Asundi, A. S., et al. Understanding structure-property relationships of MoO3-promoted Rh catalysts for syngas conversion to alcohols. Journal of the American Chemical Society. 141 (50), 19655-19668 (2019).
  25. Zhu, Q., et al. Solvent-free crystallization of ZSM-5 zeolite on SiC foam as a monolith catalyst for biofuel upgrading. Chinese Journal of Catalysis. 41 (7), 1118-1124 (2020).
  26. Ghrear, T. M. A., et al. low-pressure, low-temperature microwave synthesis of ABW cesium aluminosilicate zeolite nanocatalyst in organotemplate-free hydrogel system. Materials Research Bulletin. 122, 110691 (2020).
check_url/pt/64044?article_type=t

Play Video

Citar este artigo
Chu, Z., Liang, J., Yang, D., Li, J., Chen, H. Resource Recycling of Red Soil to Synthesize Fe2O3/FAU-type Zeolite Composite Material for Heavy Metal Removal. J. Vis. Exp. (184), e64044, doi:10.3791/64044 (2022).

View Video