JoVE Journal > Environment
Summary
Abstract
Introduction
Protocol
Risultati
Discussion
Divulgazioni
Acknowledgements
Materials
Riferimenti
Traduzione automatica
Please note that all translations are automatically generated. Click here for the English version.
Ambiente

Çevresel İyileştirmede Antibiyotiklerin Parçalanması için Fotokatalizörlerin Performansını Değerlendirmek İçin Eksiksiz Bir Yöntem

Published: October 06, 2022
doi:
10.3791/64478
, , , , , , ,
1School of Chemical Engineering,Northwest University

Summary

Burada, ftalosiyanine duyarlı gümüş fosfat kompozitleri ile antibiyotik organik kirletici moleküllerin sudan fotokatalitik olarak uzaklaştırılması örneğini kullanarak, çevresel saflaştırma alanında fotokatalizörlerin kapsamlı laboratuvar değerlendirmesi için evrensel bir dizi deneysel prosedürü araştırmak için bir protokol sunulmaktadır.

Abstract

Tetrasiklin, aureomisin, amoksisilin ve levofloksasin gibi çeşitli antibiyotikler, yeraltı suyu ve toprak sistemlerinde büyük miktarlarda bulunur ve potansiyel olarak insanlara, hayvanlara ve çevresel sistemlere tehdit oluşturan dirençli ve çoklu ilaca dirençli bakterilerin gelişmesine yol açar. Fotokatalitik teknoloji, hızlı ve istikrarlı arıtımı ve güneş enerjisinin doğrudan kullanımı nedeniyle yoğun ilgi görmüştür. Bununla birlikte, sudaki organik kirleticilerin fotokatalitik bozunması için yarı iletken katalizörlerin performansını değerlendiren çoğu çalışma şu anda tamamlanmamıştır. Bu yazıda, yarı iletken katalizörlerin fotokatalitik performansını kapsamlı bir şekilde değerlendirmek için eksiksiz bir deneysel protokol tasarlanmıştır. Burada eşkenar dörtgen dodekahedral gümüş fosfat, oda sıcaklığında ve atmosfer basıncında basit bir çözücü faz sentezi yöntemi ile hazırlanmıştır. BrSubftalosiyanin/Ag3PO4 heterojunction materyalleri solvotermal yöntemle hazırlandı. Tetrasiklinin parçalanması için hazırlanan malzemelerin katalitik performansı, simüle edilmiş bir güneş ışık kaynağı olarak 300 W ksenon lamba ve 350 mW /cm2’lik bir ışık yoğunluğu kullanılarak atmosferik basınçta katalizör dozajı, sıcaklık, pH ve anyonlar gibi farklı etkileyici faktörler incelenerek değerlendirildi. İlk döngü ile karşılaştırıldığında, inşa edilen BrSubftalosiyanin / Ag 3 PO 4, beş fotokatalitik döngüden sonra orijinal fotokatalitik aktivitenin% 82.0’ini korurken, bozulmamış Ag3PO4 sadece% 28.6’sını korudu. Gümüş fosfat numunelerinin stabilitesi beş döngülü bir deneyle daha da test edildi. Bu makale, pratik uygulamalar için potansiyele sahip yarı iletken katalizörlerin geliştirilmesi için laboratuvarda yarı iletken katalizörlerin katalitik performansını değerlendirmek için eksiksiz bir süreç sunmaktadır.

Introduction

Tetrasiklinler (TC’ler), bakteriyel enfeksiyonlara karşı etkili koruma sağlayan ve hayvancılık, su ürünleri yetiştiriciliği ve hastalıkların önlenmesinde yaygın olarak kullanılan yaygın antibiyotiklerdir 1,2. Son yıllarda aşırı kullanımları ve yanlış uygulamaları nedeniyle suda yaygın olarak dağılmışlar, ayrıca endüstriyel atık suyun deşarjı3. Bu durum ciddi çevre kirliliğine ve insan sağlığı açısından ciddi risklere neden olmuş; Örneğin, sulu ortamda TC’lerin aşırı varlığı, mikrobiyal topluluk dağılımını ve bakteri direncini olumsuz yönde etkileyebilir ve esas olarak antibiyotiklerin yüksek hidrofilik ve biyobirikimli doğasının yanı sıra belirli bir biyoaktivite ve stabilite seviyesi nedeniyle ekolojik dengesizliklere yol açabilir 4,5,6 . TC’nin ortamdaki aşırı kararlılığı nedeniyle, doğal olarak parçalanması zordur; Bu nedenle, biyolojik, fizikokimyasal ve kimyasal işlemler dahil olmak üzere birçok yöntem geliştirilmiştir 7,8,9. Biyolojik arıtmalar oldukça verimli ve düşük maliyetlidir10,11. Bununla birlikte, mikroorganizmalar için toksik oldukları için, sudaki antibiyotik moleküllerini etkili bir şekilde bozmaz ve mineralize etmezler12. Fizikokimyasal yöntemler antibiyotikleri atık sudan doğrudan ve hızlı bir şekilde uzaklaştırabilse de, bu yöntem antibiyotik moleküllerini sadece sıvı fazdan katı faza dönüştürür, tamamen bozmaz ve çok maliyetlidir13.

Geleneksel yöntemlerin aksine, yarı iletken fotokataliz, etkili katalitik bozunma özellikleri nedeniyle son on yıllarda kirleticilerin parçalanması için yaygın olarak kullanılmaktadır14. Örneğin, Li ve ark.’nın asil metalsiz manyetik FexMny katalizörü, herhangi bir oksidan15 kullanılmadan sudaki çeşitli antibiyotik moleküllerinin etkili fotokatalitik oksidasyonunu sağlamıştır. Yan ve ark., fenolik kirleticilerin sudan etkili bir şekilde fotokatalitik olarak uzaklaştırılmasını sağlamak için atık biyokütleden türetilmiş karbon üzerinde zambak benzeri NiCo2O4 nanotabakalarının in situ sentezini bildirmiştir16. Teknoloji, fotojenere elektronlar (e–) ve delikler (h +) üretmek için ışıkla uyarılan yarı iletken bir katalizöre dayanır17. Fotojenere e ve h +, emilenO2 ve H2 O ile reaksiyona girerek süperoksit anyon radikallerine (O2-) veya hidroksil radikallerine (OH–) dönüştürülecek ve bu oksidatif olarak aktif türler, sudaki organik kirletici molekülleri CO 2 ve H2 O ve diğer daha küçük organik moleküllere oksitler veayrıştırır18,19,20 . Bununla birlikte, fotokatalizör performans değerlendirmesi için birleşik bir alan standardı yoktur. Bir malzemenin fotokatalitik performansının değerlendirilmesi, katalizör hazırlama süreci, optimum katalitik performans için çevresel koşullar, katalizör geri dönüşüm performansı vb. Açısından araştırılmalıdır. Ag3PO 4, belirgin fotokatalitik yeteneği ile, çevresel iyileştirmede önemli endişeleri tetiklemiştir. Bu yeni fotokatalizör, 420 nm’den daha büyük dalga boylarında% 90’a varan kuantum verimliliklerine ulaşır, bu da daha önce bildirilen değerlerden önemli ölçüde daha yüksektir21. Bununla birlikte, Ag3PO4’ün şiddetli foto korozyonu ve tatmin edici olmayan elektron deliği ayırma oranı, geniş uygulamaalanını 22 sınırlar. Bu nedenle, şekil optimizasyonu 23, iyon dopingi24 ve heteroyapı inşası25,26,27 gibi bu dezavantajların üstesinden gelmek için çeşitli girişimlerde bulunulmuştur. Bu yazıda Ag3PO4, morfoloji kontrolü ve heterojonksiyon mühendisliği kullanılarak modifiye edilmiştir. İlk olarak ortam basıncı altında oda sıcaklığında solvent faz sentezi ile yüksek yüzey enerjisine sahip eşkenar dörtgen dodekahedral Ag3PO4 kristalleri hazırlandı. Daha sonra, hem elektron alıcısı hem de elektron donörü olarak hareket edebilen organik supramoleküler BrSubftalosiyanin (BrSubPc), 28,29,30,31,32,33,34,35 solvotermal yöntemle gümüş fosfat yüzeyinde kendiliğinden monte edildi . Hazırlanan malzemelerin fotokatalitik performansı, sudaki eser miktarda tetrasiklin parçalamak için hazırlanan numunelerin fotokatalitik performansı üzerinde farklı çevresel faktörlerin etkisi araştırılarak değerlendirilmiştir. Bu makale, çevresel iyileştirmede pratik uygulamalar için fotokatalitik malzemelerin gelecekteki gelişimi için önem taşıyan malzemelerin fotokatalitik performansının sistematik olarak değerlendirilmesi için bir referans sunmaktadır.

Protocol

1. BrSubPc’nin hazırlanması NOT: BrSubPc örneği daha önce yayınlanmış bir çalışmaya göre hazırlanmıştır36. Reaksiyon, çift sıralı bir tüp vakum hattı sisteminde gerçekleştirilir ve reaksiyon prosesi susuz ve oksijensiz koşullar altında sıkı bir şekilde kontrol edilir. Hammaddelerin ön işlemden geçirilmesi2 g o-dicyanobenzen tartın, 24 saat boyunca vakumlu bir fırında kurutun, çıkarın ve ardından bi…

Representative Results

Eşkenar dörtgen dodecahedron Ag3PO4, bu çözücü faz sentez yöntemi kullanılarak başarıyla sentezlendi. Bu, Şekil 1A, B’de gösterilen SEM görüntüleri ile doğrulanmaktadır. SEM analizine göre eşkenar dörtgen dodekahedral yapının ortalama çapı 2-3 μm arasında bulunmuştur. Bozulmamış BrSubPc mikrokristalleri büyük bir düzensiz pul yapısı gösterir (Şekil 1C). Kompozit numunede, titanyum dioksit…

Discussion

Bu yazıda, katalizörlerin hazırlanması, fotokatalizi etkileyen faktörlerin araştırılması ve katalizör geri dönüşümünün performansı da dahil olmak üzere fotokatalitik malzemelerin katalitik performansını değerlendirmek için eksiksiz bir metodoloji sunuyoruz. Bu değerlendirme yöntemi evrenseldir ve tüm fotokatalitik malzeme performans değerlendirmelerine uygulanabilir.

Materyal hazırlama yöntemleri açısından, eşkenar dörtgen dodekahedral Ag3PO4’ü…

Divulgazioni

The authors have nothing to disclose.

Acknowledgements

Bu çalışma, Çin Ulusal Doğa Bilimleri Vakfı (21606180) ve Shaanxi Doğa Bilimleri Temel Araştırma Programı (Program No. 2019JM-589) tarafından desteklenmiştir.

Materials

300 W xenon lamp CeauLight CEL-HXF300
AgNO3 Aladdin Reagent (Shanghai) Co., Ltd. 7783-99-5
Air Pump Samson Group Co. ACO-001
BBr3 Bailingwei Technology Co., Ltd. 10294-33-4
Constant temperature circulating water bath Beijing Changliu Scientific Instruments Co. HX-105
Dichloromethane Tianjin Kemiou Chemical Reagent Co., Ltd. 75-09-2
Ethanol Tianjin Fuyu Fine Chemical Co., Ltd. 64-17-5
Fourier-transform infrared Bruker Vector002
Hexane Tianjin Kemiou Chemical Reagent Co., Ltd. 110-54-3
HNO3 Aladdin Reagent (Shanghai) Co., Ltd. 7697-37-2
ICP-OES Aglient 5110
K2HPO4 Aladdin Reagent (Shanghai) Co., Ltd. 16788-57-1
Magnesium Sulfate Tianjin Kemiou Chemical Reagent Co., Ltd. 10034-99-8
Methanol Tianjin Kemiou Chemical Reagent Co., Ltd. 67-56-1
NaOH Aladdin Reagent (Shanghai) Co., Ltd. 1310-73-2
NH4NO3 Sinopharm Group Chemical Reagent Co., Ltd. 6484-52-2
o-dichlorobenzene Tianjin Fuyu Fine Chemical Co., Ltd. 95-50-1
o-dicyanobenzene Sinopharm Group Chemical Reagent Co., Ltd. 91-15-6
Scanning electron microscopy JEOL JSM-6390
Trichloromethane Tianjin Kemiou Chemical Reagent Co., Ltd. 67-66-3
Ultraviolet-visible Spectrophotometer Shimadzu UV-3600
X-ray diffractometer Rigaku D/max-IIIA
DOWNLOAD MATERIALS LIST

Riferimenti

  1. Chen, Q. S., Zhou, H. Q., Wang, G. C., Bi, G. H., Dong, F. Activating earth-abundant insulator BaSO4 for visible-light induced degradation of tetracycline. Applied Catalysis B: Environmental. 307, 121182 (2022).
  2. Liu, C. H., et al. Photo-Fenton degradation of tetracycline over Z-scheme Fe-g-C3N4/Bi2WO6 heterojunctions: Mechanism insight, degradation pathways and DFT calculation. Applied Catalysis B: Environmental. 310, 121326 (2022).
  3. Zhou, L. P., et al. Piezoelectric effect synergistically enhances the performance of Ti32-oxo-cluster/BaTiO3/CuS p-n heterojunction photocatalytic degradation of pollutants. Applied Catalysis B: Environmental. 291, 120019 (2021).
  4. Liu, S. Y., et al. Anchoring Fe3O4 nanoparticles on carbon nanotubes for microwave-induced catalytic degradation of antibiotics. ACS Applied Materials & Interfaces. 10 (35), 29467 (2018).
  5. Xue, J. J., Ma, S. S., Zhou, Y. M., Zhang, Z., He, M. Facile photochemical synthesis of Au/Pt/g-C3N4 with plasmon-enhanced photocatalytic activity for antibiotic degradation. ACS Applied Materials & Interfaces. 7 (18), 9630-9637 (2015).
  6. Chen, Y. X., Yin, R. L., Zeng, L. X., Guo, W. Q., Zhu, M. S. Insight into the effects of hydroxyl groups on the rates and pathways of tetracycline antibiotics degradation in the carbon black activated peroxydisulfate oxidation process. Journal of Hazardous Materials. 412 (15), 12525 (2021).
  7. Dong, C., Ji, J., Shen, B., Xing, M., Zhang, J. Enhancement of H2O2 decomposition by the co-catalytic effect of WS2 on the Fenton reaction for the synchronous reduction of Cr(VI) and remediation of phenol. Environmental Science & Technology. 52 (19), 11297-11308 (2018).
  8. Van Doorslaer, X., Demeestere, K., Heynderickx, P. M., Van Langenhove, H., Dewulf, J. UV-A and UV-C induced photolytic and photocatalytic degradation of aqueous ciprofloxacin and moxifloxacin: Reaction kinetics and role of adsorption. Applied Catalysis B: Environmental. 101 (3-4), 540-547 (2011).
  9. Shi, Y. J., et al. Sorption and biodegradation of tetracycline by nitrifying granules and the toxicity of tetracycline on granules. Journal of Hazardous Materials. 191 (1-3), 103-109 (2011).
  10. Guan, R., et al. Efficient degradation of tetracycline by heterogeneous cobalt oxide/cerium oxide composites mediated with persulfate. Separation and Purification Technology. 212, 223-232 (2019).
  11. Shao, S., Wu, X. Microbial degradation of tetracycline in the aquatic environment: a review. Critical Reviews in Biotechnology. 40 (7), 1010-1018 (2020).
  12. Wang, W., et al. High-performance two-dimensional montmorillonite supported-poly(acrylamide-co-acrylic acid) hydrogel for dye removal. Environmental Pollution. 257, 113574 (2020).
  13. Yang, B., et al. Interactions between the antibiotic tetracycline and humic acid: Examination of the binding sites, and effects of complexation on the oxidation of tetracycline. Water Research. 202, 117379 (2021).
  14. Lian, X. Y., et al. Construction of S-scheme Bi2WO6/g-C3N4 heterostructure nanosheets with enhanced visible-light photocatalytic degradation for ammonium dinitramide. Journal of Hazardous Materials. 412, 125217 (2021).
  15. Li, X., et al. Bimetallic FexMny catalysts derived from metal organic frameworks for efficient photocatalytic removal of quinolones without oxidant. Environmental Science-Nano. 8 (9), 2595-2606 (2021).
  16. Li, X., et al. Fabrication of ultrathin lily-like NiCo2O4 nanosheets via mooring NiCo bimetallic oxide on waste biomass-derived carbon for highly efficient removal of phenolic pollutants. Chemical Engineering Journal. 441, 136066 (2022).
  17. Makoto, E., et al. Charge carrier mapping for Z-scheme photocatalytic water-splitting sheet via categorization of microscopic time-resolved image sequences. Nature Communications. 12, 3716 (2021).
  18. Karim, A. F., Krishnan, S., Shriwastav, A. An overview of heterogeneous photocatalysis for the degradation of organic compounds: A special emphasis on photocorrosion and reusability. Journal of the Indian Chemical Society. 99 (6), 100480 (2022).
  19. Abdurahman, M. H., Abdullah, A. Z., Shoparwe, N. F. A comprehensive review on sonocatalytic, photocatalytic, and sonophotocatalytic processes for the degradation of antibiotics in water: Synergistic mechanism and degradation pathway. Chemical Engineering Journal. 413, 127412 (2021).
  20. Gao, Y., Wang, Q., Ji, Z. G., Li, A. M. Degradation of antibiotic pollutants by persulfate activated with various carbon materials. Chemical Engineering Journal. 429, 132387 (2022).
  21. Bi, Y. P., Ouyang, S. X., Umezawa, N., Cao, J. Y., Ye, J. H. Facet effect of single-crystalline Ag3PO4 sub-microcrystals on photocatalytic properties. Journal of the American Chemical Society. 133 (17), 6490-6492 (2011).
  22. Hasija, V., et al. A strategy to develop efficient Ag3PO4-based photocatalytic materials toward water splitting: Perspectives and challenges. ChemCatChem. 13 (13), 2965-2987 (2021).
  23. Zhou, L., et al. New insights into the efficient charge transfer of the modified-TiO2/Ag3PO4 composite for enhanced photocatalytic destruction of algal cells under visible light. Applied Catalysis B: Environmental. 302, 120868 (2022).
  24. He, G. W., et al. Facile controlled synthesis of Ag3PO4 with various morphologies for enhanced photocatalytic oxygen evolution from water splitting. RSC Advances. 9 (32), 18222-18231 (2019).
  25. Lee, Y. J., et al. Photocatalytic degradation of neonicotinoid insecticides using sulfate-doped Ag3PO4 with enhanced visible light activity. Chemical Engineering Journal. 402, 12618 (2020).
  26. Shi, W. L., et al. Three-dimensional Z-Scheme Ag3PO4/Co3(PO4)2@Ag heterojunction for improved visible-light photocatalytic degradation activity of tetracycline. Journal of Alloys and Compounds. 818, 152883 (2020).
  27. Shi, W. L., et al. Fabrication of ternary Ag3PO4/Co3(PO4)2/g-C3N4 heterostructure with following Type II and Z-Scheme dual pathways for enhanced visible-light photocatalytic activity. Journal of Hazardous Materials. 389, 12190 (2020).
  28. Wang, B., et al. A supramolecular H12SubPcB-OPhCOPh/TiO2 Z-scheme hybrid assembled via dimeric concave-ligand π-interaction for visible photocatalytic oxidation of tetracycline. Applied Catalysis B: Environmental. 298, 120550 (2021).
  29. Wang, B., et al. Novel axial substituted subphthalocyanine and its TiO2 photocatalyst for degradation of organic water pollutant under visible light. Optical Materials. 109, 110202 (2020).
  30. Wang, B., et al. Novel axial substituted subphthalocyanines and their TiO2 nanosupermolecular arrayss: Synthesis, structure, theoretical calculation and their photocatalytic properties. Materials Today Communication. 25, 101264 (2020).
  31. Li, Z., et al. Synthesis, characterization and optoelectronic property of axial-substituted subphthalocyanines. ChemistryOpen. 9 (10), 1001-1007 (2020).
  32. Li, Z., et al. Construction of novel trimeric π-interaction subphthalocyanine-sensitized titanium dioxide for highly efficient photocatalytic degradation of organic pollutants. Journal of Alloys and Compounds. 855, 157458 (2021).
  33. Wang, Y. F., et al. Efficient TiO2/SubPc photocatalyst for degradation of organic dyes under visible light. New Journal of Chemistry. 48, 21192-21200 (2020).
  34. Yang, L., et al. Novel axial substituted subphthalocyanine sensitized titanium dioxide H12SubPcB-OPh2OH/TiO2 photocatalyst: Synthesis, density functional theory calculation, and photocatalytic properties. Applied Organometallic Chemistry. 35 (8), 6270 (2021).
  35. Li, Z., et al. Fabrication of SubPc-Br/Ag3PO4 supermolecular arrayss with high-efficiency and stable photocatalytic performance. Journal of Photochemistry and Photobiology, A. Chemistry. 405, 112929 (2021).
  36. Zhang, B. B., et al. SubPc-Br/NiMoO4 supermolecular arrays as a high-performance supercapacitor electrode materials. Journal of Applied Electrochemistry. 50, 1007-1018 (2020).
  37. Yuan, X. X., et al. Preparation, characterization and photodegradation mechanism of 0D/2D Cu2O/BiOCl S-scheme heterojunction for efficient photodegradation of tetracycline. Separation and Purification Technology. 291, 120965 (2022).
  38. Dai, T. T., et al. Performance and mechanism of photocatalytic degradation of tetracycline by Z-scheme heterojunction of CdS@LDHs. Applied Clay Science. 212, 106210 (2021).
  39. Zhou, L. P., et al. Piezoelectric effect synergistically enhances the performance of Ti32-oxo-cluster/BaTiO3/CuS p-n heterojunction photocatalytic degradation of pollutants. Applied Catalysis B: Environmental. 291, 120019 (2021).
  40. Xue, J. J., Ma, S. S., Zhou, Y. M., Zhang, Z. W., He, M. Facile photochemical synthesis of Au/Pt/g-C3N4 with plasmon-enhanced photocatalytic activity for antibiotic degradation. ACS Applied Materials Interfaces. 7, 9630-9637 (2015).
  41. Ding, R., et al. Light-excited photoelectrons coupled with bio-photocatalysis enhanced the degradation efficiency of oxytetracycline. Water Research. 143, 589-598 (2018).
  42. Acosta-Herazoa, R., Ángel Mueses, M., Li Puma, G., Machuca-Martínez, F. Impact of photocatalyst optical properties on the efficiency of solar photocatalytic reactors rationalized by the concepts of initial rate of photon absorption (IRPA) dimensionless boundary layer of photon absorption and apparent optical thickness. Chemical Engineering Journal. 356, 839-884 (2019).
  43. Grčić, I., Li Puma, G. Six-flux absorption-scattering models for photocatalysis under wide-spectrum irradiation sources in annular and flat reactors using catalysts with different optical properties. Applied Catalysis B: Environmental. 211, 222-234 (2017).
  44. Diaz-Anguloa, J., et al. Enhancement of the oxidative removal of diclofenac and of the TiO2 rate of photon absorption in dye-sensitized solar pilot scale CPC photocatalytic reactors. Chemical Engineering Journal. 381, 12252 (2020).
  45. Meng, S. G., et al. Efficient photocatalytic H2 evolution, CO2 reduction and N2 fixation coupled with organic synthesis by cocatalyst and vacancies engineering. Applied Catalysis B: Environmental. 285, 119789 (2021).
  46. Yang, M., et al. Graphene aerogel-based NiAl-LDH/g-C3N4 with ultratight sheet-sheet heterojunction for excellent visible-light photocatalytic activity of CO2 reduction. Applied Catalysis B: Environmental. 306, 121065 (2022).

Tags

Photocatalyst Performance EvaluationSemiconductor CatalystsEnvironmental RemediationAmmonium NitrateSilver PhosphateBromine SubphthalocyanineCatalyst SynthesisCatalyst Characterization

Play Video
PDF
DOI
DOWNLOAD MATERIALS LIST
Citazione di questo articolo
Wang, B., Zhang, X., Li, L., Ji, M., Zheng, Z., Shi, C., Li, Z., Hao, H. A Complete Method for Evaluating the Performance of Photocatalysts for the Degradation of Antibiotics in Environmental Remediation. J. Vis. Exp. (188), e64478, doi:10.3791/64478 (2022).
Scarica citazione
Ristampe e autorizzazioni

View Video

✖

To prove you're not a robot, please enter the text in the image below

CAPTCHA Image
Play CAPTCHA Audio
Refresh Image