Eine allgemeine Strategie für die Entwicklung der Ladungstrennung Halbleiternanokristall Verbundwerkstoffen einsetzbar für Solarenergie vorgestellt. Wir zeigen, dass die Montage von Donor-Akzeptor Nanokristall Domains in einem einzigen Nanopartikel Geometrie führt zu einer photokatalytischen Funktion, während Bulk-Heteroübergängen von Donor-Akzeptor Nanokristall Filme für photovoltaischen Energieumwandlung genutzt werden kann.
Conjoining unterschiedlichen Halbleitermaterialien in einem Nano-Komposit stellt synthetische Mittel für die Entwicklung von neuartigen optoelektronischen Materialien bieten eine bessere Steuerung der räumlichen Verteilung der Ladungsträger über Materials Schnittstellen. Wie diese Studie zeigt, kann eine Kombination von Donor-Akzeptor-Nanokristall (NC)-Domänen in einem einzigen Nanopartikel zur Realisierung effizienter photokatalytischen 1-5 Materialien führen, während eine geschichtete Anordnung von Donor-und Akzeptor-like-Nanokristalle Filmen führt zu Photovoltaik Materialien.
Zunächst das Papier konzentriert sich auf die Synthese von zusammengesetzten anorganischen Nanokristallen, bestehend aus linear gestapelt ZnSe, CdS und Pt-Domänen, die gemeinsam zu fördern photoinduzierten Ladungstrennung. Diese Strukturen werden in wässrigen Lösungen für die Photokatalyse von Wasser unter Sonneneinstrahlung verwendet, was in der Produktion von H 2-Gas. Um die Trennung zu verbessern photoinduziertenLadungen, wird ein Nanostäbchen-Morphologie mit einem linearen Gradienten mit Ursprung aus einem intrinsischen elektrischen Feldes 5 verwendet. Die Inter-Domain Energetik werden dann optimiert werden, um Elektronen in Richtung der photoerzeugten Pt katalytische Stelle anzutreiben, während Austreiben der Löcher zur Oberfläche des ZnSe-Domänen für die Regeneration Opferschicht (via Methanol). Hier zeigen wir, dass die einzige effiziente Möglichkeit, um Wasserstoff zu produzieren, um Elektronen-Donorliganden verwenden, um die Oberfläche Zustände durch Abstimmen der Energie Ausrichtung an der Halbleiter-Ligand-Schnittstelle passivieren ist. Stabile und effiziente Reduktion von Wasser wird durch diese Liganden aufgrund der Tatsache, dass sie Stellen besetzen im Valenzband des Halbleiters Domäne verhindert energetische Löcher von abbauenden es erlaubt. Insbesondere zeigen wir, dass die Energie des Lochs an den Ligandenteil übertragen wird, so dass der Halbleiter-Domäne funktionell. Dies ermöglicht es uns, den gesamten Nanokristall-Ligand-System zu einem funktionsfähigen Zustand zurückkehren, wenn die Liganden abgebaut werden, Einfach durch Zugabe von frischem Liganden an das System 4.
Um eine Photovoltaik Ladungstrennung zu fördern, verwenden wir einen zusammengesetzten Zwei-Schicht-Feststoff PbS und TiO 2-Filmen. In dieser Konfiguration sind photoinduzierten Elektronen in TiO 2 injiziert werden und anschließend durch eine FTO-Elektrode aufgenommen, während die Löcher mit einem Au-Elektrode über PbS Schicht 6 geleitet werden. Um letzteres zu entwickeln führen wir eine Semiconductor Matrix Encapsulated Nanokristall Arrays (SMENA) Strategie, die Bindung PbS NCs können in die umgebende Matrix von CdS-Halbleiter. Als Ergebnis weisen hergestellt Feststoffe ausgezeichnete thermische Stabilität, zurückzuführen auf die heteroepitaxialen Struktur Nanokristall-Matrix-Grenzflächen und zeigen überzeugend lichtsammelnden Leistung in Prototyp Solarzellen 7.
Diese Studie zeigt, wie zusammengesetzten Architekturen von anorganischen Nanokristalle verwendet werden, um eine räumliche Trennung von photoinduzierten Ladungen zu erzielen. Insbesondere erlauben diese Verbundstoffe Feinabstimmung der Verteilung der Ladungen über den zwei Domänen, die dann für sowohl fotokatalytische oder photovoltaischen Funktion auszuführen sind. Zum Beispiel kann eine effiziente Photokatalysatoren gemacht, wenn Donor und Akzeptor Nanokristall Domänen in einer einzigen Nanopartikel gebaut werd…
The authors have nothing to disclose.
Wir danken Herrn Dr. Felix Castellano (BGSU) und NR Neal für Beratung und wertvolle Diskussionen zu bestätigen. Wir danken OBOR "Material Networks"-Programm und Bowling Green State University für die finanzielle Unterstützung. 1112227 – Diese Arbeit wurde teilweise durch die NSF-Award CHE unterstützt.
Name of the reagent | Company | Catalogue number | Comments (optional) |
octadecylamine (ODA), 90% | Fisher | AC12932-0050 | |
selenium (Se), 200 mesh | Acros | AC19807-2500 | |
tri-n-octylphosphine (TOP), 97% | Strem | 15-6655 | Air Sensitive |
diethyl zinc (Et2Zn), 10% by wt. | Aldrich | 22080 | Air Sensitive, Light Sensitive |
methanol, 99.8%, anhydrous | Aldrich | 179337 | |
toluene, 99.8%, anhydrous | Aldrich | 244511 | |
tri-n-octylphosphine oxide (TOPO), 99% | Aldrich | 223301 | |
n-octadecylphosphonic acid (ODPA), 98% | PCI Synthesis | 104224 | |
hexylphosphonic acid (HPA), 98% | PCI Synthesis | 4721-24-8 | |
cadmium oxide (CdO), 99.99% | Aldrich | 202894 | |
sulfur (S), 99.999% | Acros | AC19993-0500 | Strong odor |
11-mercaptoundecanoic acid (MUA), 95% | Aldrich | 450561 | |
potassium hydroxide (KOH) | Acros | AC13406-0010 | |
chloroform | VWR | EM-CX1059-1 | |
lead oxide (PbO), 99.999% | Aldrich | 32306-1KG | |
1-octadecene (ODE), 90% | Aldrich | O806-25ML | |
oleic acid (OA), 90% | Aldrich | O1008-1G | |
bis(trimethylsilyl) sulfide (TMS), synthetic grade | Aldrich | 283134-25G | Air sensitive, strong odor, highly reactive |
acetone | EMD Chemicals | AX0118-2 | |
cadmium acetate | Acros | AC31713-5000 | |
sodium sulfide nonahydrate (Na2S•9H2O), 98% | Alfa Aesar | CB1100945 | Light sensitive |
hexadecyltrimethyl ammonium bromide (CTAB), 99% | Sigma | H6269-100G | |
oleylamine, 70% | Aldrich | O7805-5G | |
diphenyl ether | Alpha Aesar | 101-84-8 | |
1,2-hexadecanediol | TCI | 6920-24-7 | |
Pt (II) acetylacetonate, 97% | Aldrich | 282782-5G | |
isopropanol, 99.8%, anhydrous | Acros | AC32696-0025 | |
titanium tetrachloride (TiCl4), 99.9% | Aldrich | 697079-25G | Extremely air sensitive |
titanium dioxide, DSL 90T | DyeSol | DSL 90T | |
terpineol | MP Biomedical | 98-55-5 | |
3-mercaptopropionic acid (MPA), 99% | Alfa Aesar | A10435 | Strong odor |
octane, anhydrous, 99% | Aldrich | 412236 |