Summary

Laser-Heizung und Ausstrahlung Spektrometrie für die Untersuchung von Kernmaterial in Bedingungen simulieren einen Atomkraftwerksunfall

Published: December 14, 2017
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Summary

Wir präsentieren Experimente in die echte Kernbrennstoff, Verkleidung, und Containment Materialien sind Laser auf Temperaturen über 3.000 K erhitzt, während ihr Verhalten durch Ausstrahlung Spektroskopie und thermische Analyse untersucht wird. Diese Experimente simulieren im Labormaßstab, die Bildung einer Lava-Phase nach einem Kernreaktor Kernschmelzen.

Abstract

Große und schwere Unfälle sind dreimal in Kernkraftwerken (KKW) in Three Mile Island (USA, 1979), Tschernobyl (UdSSR, 1986) und Fukushima (Japan, 2011) aufgetreten. Forschung über die Ursachen, Dynamik und folgen dieser Pannen wurde in einigen Laboren weltweit in den letzten drei Jahrzehnten durchgeführt. Gemeinsame Ziele der solche Forschungsaktivitäten sind: die Prävention von diese Art von Unfällen, sowohl in bestehenden und potenziellen neuen Kernkraftwerken; die Minimierung ihrer eventuellen Folgen; und schließlich, ein umfassendes Verständnis der tatsächlichen Risiken mit KKW verbunden. Bei der Europäischen Kommission Gemeinsame Forschungsstelle Institut für Transurane dient eine Laser-Heizung und schnelle Ausstrahlung Spectro-Pyrometry Anlage für die Labor-Simulation im kleinen Maßstab, der NPP Kernschmelzen, die häufigste Art von schweren Unfall (SA), die in einem Kernreaktor infolge einer Nichteinhaltung des Kühlsystems auftreten können. Dieses Simulations-Tool ermöglicht schnelle und effektive Hochtemperatur-Messungen auf echte nuklearen Materialien, wie Plutonium und kleinere Actin-haltigen Kernspaltung Brennstoff Proben. In dieser Hinsicht, und in seiner Fähigkeit, große Menge von Daten über die Materialien unter extremen Bedingungen zu produzieren ist der aktuelle experimentelle Ansatz sicherlich einzigartig. Für aktuelle und zukünftige Konzepte des KKW, Beispiel Ergebnisse auf das Schmelzverhalten von einige verschiedenen Arten von Kernbrennstoffen: Uran-Plutonium-Oxide, Karbiden und Nitriden. Ergebnisse auf die Hochtemperatur-Interaktion Oxid Brennstoffe mit Containment Materialien werden auch kurz dargestellt.

Introduction

Obwohl die Kernspaltung im großen und ganzen als eine viel versprechende groß angelegte, praktisch unerschöpfliche Energiequelle präsentiert wird, ist seine volle Akzeptanz noch durch einige Sicherheit, Sicherheit und Schutz Risiken ins Stocken geraten. Der experimentelle Ansatz präsentiert dieser Arbeit soll einige grundlegende Materialwissenschaft Fragen in Bezug auf eines dieser Risiken, das Auftreten von schweren Unfällen (SAs) führt zu Kernschmelzen in einem Kernkraftwerk (KKW). Dies führt zu einem möglichen Release-hochradioaktives Material in die Umgebung, mit schweren Folgen, sowohl für die Gesundheit der Menschen und die Wirtschaft des Landes. Major SAs dieser Art aufgetreten sind dreimal im KKW in Three Mile Island (USA, 1979), Tschernobyl (UdSSR, 1986) und Fukushima (Japan, 2011). Daher NPP SAs stehen im Mittelpunkt von erheblicher Forschungsbedarf in wenigen Einrichtungen weltweit, umfasst viele herausfordernde Phänomene und durch sehr hohe Temperaturen (oft mehr als 3.000 K) und das Vorhandensein von radioaktiven Materialien erschwert.

In diesem Szenario erfordert eine neue Richtlinie durch den Europäischen Rat1 EU-Länder, die höchste Priorität für die nukleare Sicherheit in allen Phasen des Lebenszyklus eines Kernkraftwerks zu geben. Dazu gehören Sicherheitsbewertungen vor dem Bau von neuen Kernkraftwerken durchführen und gleichzeitig erhebliche Sicherheit Verbesserungen für alte Reaktoren.

In diesem Zusammenhang ein kontrollierter Atmosphäre, Laser-Heizung und schnelle Ausstrahlung Spectro-Pyrometry Anlage2,3,4 implementiert wurde, an die Europäische Kommission Gemeinsame Forschungsstelle Institut für Transurane für die Labor-Simulation auf einem kleinen Maßstab des KKW Kernschmelze. Aufgrund der begrenzten Stichprobe-Größe (in der Regel auf einer cm – und 0,1-g-Skala) und der hohe Wirkungsgrad und abgelegenen Natur Laser Heizung, dieser Ansatz erlaubt schnelle und effektive Hochtemperatur-Messungen an realen Kernmaterial einschließlich Plutonium und minor Actin-haltigen Kernspaltung Brennstoff Proben. In dieser Hinsicht, und in seiner Fähigkeit, eine große Menge von Daten über die Materialien unter extremen Bedingungen zu produzieren ist die aktuelle experimentelle Methode weltweit als einzigartig anerkannt. In der Tat, wurden andere ergänzende Untersuchungsmethoden anhand der Induktionserwärmung zu leiden, die schnelle Hochtemperatur-Wechselwirkungen zwischen Material und Containment Probe5gezeigt. Darüber hinaus Wenn solche Techniken ermöglichen und vor allem größere Mengen an Material für die Analyse benötigen, sind sie weniger geeignet als das vorliegende Verfahren zur Untersuchung von echten Kernmaterial, aufgrund der hohen Radioaktivität und der begrenzten Verfügbarkeit der Proben.

In den aktuellen Tests (in Abbildung 1 schematisiert) wird eine Probe in ein kontrollierter Atmosphäre Autoklav in ein α-abgeschirmt Glove-Box enthaltenen montiert mit einem 4,5-kW CW nd: YAG Laser erhitzt.

Figure 1
Abbildung 1: Laser-Heizung und Ausstrahlung Spectro-Pyrometry Versuchsanordnung.
Die Probe wird mit Graphit (oder Wolfram oder Molybdän) Schrauben in einem gasdichten Behälter unter kontrollierter Atmosphäre befestigt. Das Bild in der unteren linken Ecke berichtet zeigt als Beispiel eine PuO2 Festplatte mit Graphit-Schrauben befestigt. Wenn die Probe radioaktiven ist, sollte das Schiff in einer Alpha-tight Handschuhfach montiert werden. Die Probe wird beheizt durch eine 4,5 kW nd: YAG-Laser bei 1.064 nm. Eine schnelle Zweikanal-Pyrometer dient zur Erfassung von Temperatur der Probe und das reflektierte Signal aus einem energiesparender Ar+ -Laser. Ein langsamer Mehrkanal Spectro-Pyromenter wird für in Situ Analyse der optischen Eigenschaften der heiße Probe eingesetzt. Bitte klicken Sie hier für eine größere Version dieser Figur.

Strahlung-Pyrometer messen der Probe Ausstrahlung Lex. Dies ist die elektromagnetische Strahlung Leistungsdichte pro Einheit Oberfläche, Wellenlänge und Raumwinkel abgegebene Probe bei einer gegebenen Temperatur6. Es ist mit der Probe-Oberflächentemperatur T durch eine modifizierte Planck-Funktion verknüpft:

Equation 1

wo die Strahlungs macht, ελ ist die spektrale Emissionsgrad, C1 = 2· h· C0 2 ist die erste Strahlung konstant C2 = h· C0/kB = 14.388 µm· K ist die zweite konstante Strahlung, C0 ist die Geschwindigkeit von Licht im Vakuum, h ist Plancksche Konstante und kB Boltzmann-Konstante. Die spektrale Emissionsgrad nimmt berücksichtigt die Tatsache, die ein reale Körper ausstrahlen wird, bei einer bestimmten Wellenlänge und Temperatur, nur einen Bruchteil von der Sonnenleistung ein idealer schwarzer Körper bei gleicher Temperatur gleich. Daher nimmt Werte zwischen 0 und 1 mit 1 entspricht idealer schwarzer Körper bei dem Planck-Gesetz abgeleitet wurde. Da Pyrometer in der vorliegenden Arbeit immer in der Nähe von Normal in Bezug auf die Probenoberfläche eingerichtet wurden und die Abhängigkeit Winkel ελ galt nicht als “Emissionsvermögen” immer wird beziehen sich auf normale spektraler Emissionsgrad (NSE). Das NSE muss ermittelt werden, um zu konvertieren, durch Gleichung 1 und ein Pyrometer Kalibrierverfahren Lex in Absolute Temperatur T.

Die Probentemperatur Erkennung erfolgt anhand einer schnellen Pyrometer kalibriert gegen Standard-Lampen bis zu 2500 K bei λ = 655 nm und. Eine zusätzliche 256-Kanal Ausstrahlung Spectro-Pyrometer zwischen 515 nm und 980 nm wurde für das Studium der NSE (ελ) der Probe eingesetzt. Bestimmung der NSE ist durch den Abschluss einer nichtlinearen Anfall von thermischen Emissionsspektrum mit Gleichung 12, 3, T und ελ wird nur zwei freie Parameter möglich. Dieser Ansatz hat nachgewiesen, dass akzeptabel genau in feuerfesten Materialien7 wie die in der Regel in einem KKW vorhanden sein für die NSE davon auszugehen ist sein Wellenlänge-unabhängige (graue Körper Hypothese) auf einem breiten Spektralbereich. Sobald die Temperatur der Probe Laser erhitzt korrekt als Funktion der Zeit gemessen wird, kann die thermische Analyse auf die resultierende Temperatur-Zeit-Kurve (Thermogramm) durchgeführt werden.Beugungen oder thermische Verhaftungen in der Thermogramme geben Informationen über Phasenübergänge (Solidus, Liquidus und isothermen Phasenumwandlungen). Außerdem ermöglicht direkte Spektralanalyse des Radiance Lex durch die heiße Probe emittiert nicht nur notwendig für die NSE-Bestimmung, auch eine Studie in Situ zu einigen optischen Eigenschaften der untersuchten Fläche. Dies stellt ein weiteres unterstützendes Tool zur Identifizierung von Hochtemperatur-Phänomene, wie Phasenübergänge, chemische Reaktionen zwischen kondensierten Materialien und der Gasphase oder Segregation Effekte. Eine weitere Technik namens spiegelt sich Lichtsignal (RLS) Analyse2, 3 verwendet wird, um die Phasenübergänge bestätigen. Es erfolgt mithilfe des zweiten Kanals das Pyrometer abgestimmt auf eine Low-Power (1W) Ar+ Laser (λ = 488 nm). Dieser Kanal erkennt den Laserstrahl mit Ursprung aus dem Hohlraum Ar+ und von der Probenoberfläche reflektiert. Ein konstantes RLS-Signal zeigt eine feste Oberfläche, während zufällige Schwankungen erscheinen nach dem Schmelzen aufgrund der Oberflächenspannung-induzierten Schwingungen auf die Oberfläche der flüssigen Probe.

In der Regel wassergekühlten Reaktoren mit Festbrennstoff-Elemente, derzeit die häufigste Art des KKW, besitzen vier aufeinander folgenden Hindernisse für die Eindämmung von Radioaktivität8sicherzustellen. Die erste Hürde ist, dass der Brennstoff Pellet selbst, dank seiner kristallinen Struktur und Mikro-makroskopische Porosität, die solide Spaltprodukte und ein Teil der flüchtigen, halten kann. Im Allgemeinen ist die gesamte Brennelement in einer Verkleidung aus Metall (Zircaloy oder Stahl) gelegt, das als Schutz-Zweitstufe arbeitet. Im Falle des Scheiterns der Verkleidung ist die dritte Barriere das ganze NPP innere Schiff, in der Regel durch eine Stahlwand, die ein paar cm dick (primäre System) beschränkt. Schließlich ist die Eindämmung Gebäude (m dicken Beton) die letzte Sicherheitsbarriere vor der Freisetzung in die Umwelt.

Bei Ausfall der Wasserkühlung kann ein KKW-SA statt, führt zu Überhitzung und Kernschmelze core. Eine Überhitzung ist zunächst durch Kernspaltung Wärme. Allerdings kann bei fehlender Kühlung, Überhitzung auch lange nach Beendigung der nuklearen Kettenreaktionen, wegen der Hitze verbleibende Zerfall der Spaltprodukte und andere hoch radioaktiven Arten enthalten in den Trümmern Rumpfkern fortsetzen. In der Regel startet Kern Schmelze aus dem zentralen Teil des Kraftstoff-Elements, wenn niedriger schmelzenden Verbindungen (möglicherweise Eutektika) an der Schnittstelle zwischen dem Kraftstoff und Verkleidung gebildet werden. Das erste Ziel der vorliegenden Untersuchung besteht aus festzustellen, ob solche niedriger schmelzenden Verbindungen in echte Kraftstoff-Fassadensysteme gebildet werden können, und in diesem Fall, was die daraus resultierenden schmelzende Temperatur Depression wäre. Um diese Frage zu beantworten, sollte das Schmelzverhalten von reinen und gemischten Kraftstoff Verbindungen zuerst fundiert beurteilt die stellt somit eines noch wichtigen Ziel des aktuellen Ansatzes. Wenn Kraftstoff und Verkleidung miteinander verschmelzen, die flüssige Masse schnell fallen auf den Boden des primären Schiffes und beginnen mit der Stahlwand und mit dem restlichen Wasser und Dampf, zu reagieren, falls vorhanden. In diesem Stadium Stahl kann auch zusammen mit dem Kraftstoff/Verkleidung geschmolzen werden heiße Mischung. Die resultierende Lava-ähnliche Flüssigkeit nennt man “Lederhaut”. Diese heiße, hoch radioaktive Mischung kann außerhalb der Austritte diffundieren, wenn die Stahlwand durch geschmolzen ist und am Ende sogar mit dem Beton bilden die meisten externe Barriere zu reagieren. Die erhöhte Hitze und der hohen Reaktivität der Artenvielfalt in der Lederhaut führt zu Wasser Dissoziation und die Erzeugung von Wasserstoff. Dadurch könnte ein zusätzliches Risiko von Dampf und Wasserstoff-Explosionen (vgl. die SAs in Three Mile Island und Fukushima), schwere Oxidation oder (seltener) Hydratation der Lederhaut Masse und die NPP Strukturmaterialien. Die aktuelle experimentelle Methode erlaubt die Trennung und experimentelle Analyse von mehreren der vielen komplexen physikalisch-chemischen Mechanismen im Zusammenhang mit der beschriebenen Sequenz von Ereignissen. Neben der erwähnten reinen Komponente schmelzen Analyse und Kraftstoff-Verkleidung Interaktion, mehrere Hochtemperatur-Interaktion, die Mechanismen wie z. B. vereinfachte Systeme untersucht werden können zwischen Pu-haltigen Kraftstoff und Stahl zwischen Brennstoff und Beton, etc. Corium Bildung kann potenziell studiert werden, in Anwesenheit von verschiedenen Atmosphären (inertes Gas, Luft, Spuren von Wasserstoff oder Dampf), produzieren wichtige Referenzdaten für ein umfassendes Verständnis der SAs.

Der bisherige Ansatz eignet sich besonders für die Laboruntersuchung von hochschmelzenden Materialien, auch für die erfolgreiche Analyse der anderen und innovativer Arten von Kernbrennstoffen (z. B. basierend auf Uran Karbide oder Nitride) beschäftigt und anderen feuerfesten Verbindungen, wie Zirkon9, Tantal und Hafnium Karbide, metallische Superlegierungen, Calciumoxid10.

Protocol

(1) Pyrometer und Spectro-Pyrometer Kalibrierung Referenz-Standard-Lampen Zertifizieren Sie lassen Sie sich, kalibrierten Standard-Lampen aus den nationalen Standard-Labors.Hinweis: Beide Lampen verwendet hier waren genau kalibriert bei 650 nm durch eines der deutschen standard-Referenz-Organe der PTB (Spitzeninstitut Technische Bundesanstalt, 2010). Abbildung 2: Schwarzer Körper Quelle und Standard-Lampe für die Kalibrierung der vorliegenden Pyrometer und Spectro-Pyrometer verwendet.Im Kalibrierverfahren das Pyrometer oder Spectro-Pyrometer Gesichtsfeld konzentriert sich auf die standard Lichtquelle (schwarzer Körper oder Lampe), die auf eine bekannte Temperatur erhitzt (und deshalb strahlt eine bekannte Ausstrahlung) für einen bestimmten Eingangsstrom. Kalibrierung Gleichungen ergeben sich durch den Einbau Versuchsparzelle die Spannungssignale ergab durch die Pyrometer oder Spectro-Pyrometer Strahlungsdetektoren als Funktion der Temperatur Lichtquelle. Bitte klicken Sie hier für eine größere Version dieser Figur. Pyrometer-Kalibrierung Kalibrieren den Pyrometer-Kanal, der in der Nähe von 650 nm mit zwei Wolfram-Band-Lampen, der erste für den Temperaturbereich zwischen 1.100 K und 1.800 K, und die zweite zwischen 1.800 K und 2.500 K (Abbildung 2). Richten Sie das Pyrometer Lampe Faden und Nadel (Abbildung 2). Rekord-Pyrometer Intensitäten bei verschiedenen Temperaturen der nominalen Lampe, Anschluss an das Kalibrierungsblatt von PTB zur Verfügung gestellt. Plot-experimentelle Pyrometer Intensitäten als Funktion der inverse Lampe Temperaturen.Hinweis: Das Pyrometer ist mit einem logarithmischen Verstärker ausgestattet. Infolgedessen sollte der Trend linear, zumindest für Temperaturen über 1.700 K. Linear Einbau von experimentellen Punkte ergibt die Pyrometer Kalibrierung Gleichung in der Form: Gleichung 2wo A und B sind die Kalibrierung-konstanten, die die Umwandlung des Signals Pyrometer, 650 zulassen nm in der Temperatur. Befestigen Sie einen zweiten Kanal (Fotodiode) von der gleichen Pyrometer auf der gleichen Wellenlänge des Test-Lasers für die reflektierte Lichtsignal (RLS)-Analyse verwendet. In der aktuellen Konstellation, ist dies ein Ar+ 0,75 W cw-Laser strahlt bei 488 nm. Befestigen Sie das Pyrometer zweiten Kanal 488 nm um es als eine optische Filter für das RLS Funktion zu ermöglichen.Hinweis: Da die RLS-Analyse rein qualitative ist, ist keine Kalibrierung für den zweiten Kanal erforderlich. Radiance-Temperatur Beachten Sie, dass Tλ in Gleichung 2 die Ausstrahlung-Temperatur durch das Pyrometer gemessen. Es ist die Temperatur, die experimentelle Glanz Intensität entsprechen, wenn es durch ein idealer schwarzer Körper emittiert wurden (ελ = 1 in Gleichung 1). In realen Proben bezieht es auf die reale Absolute Temperatur durch die Formel: Gleichung 3. Gleichung 1 in Näherung Gleichung 3 entstammen . NSE des untersuchten Materials zu bestimmen, um seine wirkliche Temperaturmessung durch Spektralanalyse der Ausstrahlung Intensität (Gleichung 1), aufgenommen durch ein Multi-Channel-Spectro-Pyrometer zwischen 515 nm und 980 nm. SPECTRO-Pyrometer Kalibrierung Kalibrieren Sie das Spectro-Pyrometer 650-nm-Kanal gegen den Kanal der Stehlampe, nach dem gleichen Verfahren in Schritte 1.2.1-1.2.3, oben erläutert. Da das Spectro-Pyrometer nicht, mit einem logarithmischen Verstärker, aber durch eine lineare ausgestattet ist, diesmal Plotten den Logarithmus der experimentellen Intensitäten (hier ausgedrückt in Anzahl) gegen die nominalen Lampe Temperaturen um die Kalibrierung zu erhalten konstanten C und D für den 650 nm-Kanal: Gleichung 4. Erhöhen Sie den Strom ein schwarzer Körper Wärmequelle (Abbildung 2) bis zu einer Höhe, wo die schwarzen Hohlraum hell genug, mit bloßem Auge deutlich sichtbar ist. Dann richten Sie das Spectro-Pyrometer Ziel in die Mitte des schwarzen Hohlraum. Erhöhen Sie die schwarzen Strom auf eine Ebene, wo das Spectro-Pyrometer-Signal gleichzeitig auf einem PC-Bildschirm angezeigt intensiv genug, um das Hintergrundrauschen in vollem Umfang abdecken. Passen Sie die Spectro-Pyrometer Integrationszeit um das Signal-Rausch-Verhältnis zu optimieren. Zeit-Linearität der Spectro-Pyrometer sollte bei seiner Lieferung überprüft werden. Achten Sie darauf, nicht um die Spectro-Pyrometer Fotodioden zu sättigen. Schwarzer Körper-Temperatur zu stabilisieren. Warten Sie, bis die schwarzer Körper Ausstrahlung emittiert, und ist deshalb das Spectro-Pyrometer-Signal (in der Regel 10 bis 20 min bei Temperaturen rund 1.500 K) stabil. Notieren Sie die Ausstrahlung Spektren auf die volle Wellenlängenbereich erstreckte sich vom Gerät. Füllen Sie vollständig aus den Speicherpuffer (256 Akquisitionen). Dann nehmen Sie durchschnittliche Intensitätswerte für jeden Kanal. Die Intensität aufgezeichnet durch den Kanal kalibriert bei 650 nm (Schritte 1.4.1-1.4.2), die genaue schwarzer Körper-Temperatur zu messen. Sobald die schwarzer Körper Temperatur bestimmt wird, berechnen Sie die schwarzen Körper strahlen Lλ, bb mit Gleichung 1. Die restlichen Kanäle von Spectro-Pyrometer gegen die schwarzen Quellen (etwa 200 von ihnen) zu kalibrieren. Schneiden Sie die Bereiche zwischen 488 nm und 515 nm und 980 nm und 1.011 nm um Rauschen zu reduzieren. Erhalten Sie eine Kalibrierungsfunktion Integration-Zeit-spezifischen (Transfer) Gleichung 5,wo ist ICountsAv die durchschnittliche experimentelle Intensität gemessen an jedem Kanal Spectro-Pyrometer und Ti die Integrationszeit. Die 256 Akquisitionen in den Puffer angesammelt übernehmen Sie den durchschnittlichen Wert. Wiederholen Sie Spectro-Pyrometer Kalibrierung in Schritten 1.4.1-1.4.10 bei verschiedenen Temperaturen schwarzer Körper um Kreuz zu überprüfen, dass K(λ) temperaturunabhängig ist.Hinweis: Nur die Hintergrundgeräusche sollten bei verschiedenen schwarzen Temperaturen ändern. In realen Probemessungen erhalten Glanz Spektren durch Multiplikation Integration-Zeit-spezifische experimentelle Ausstrahlung Spektren (ICounts(λ) /Ti) durch die Funktion K(λ). 2.Probe-Montage Achtung: für den Fall, dass die Probe radioaktiven ist, führen Sie das gesamte Verfahren in einer Alpha-tight Glove-Box mit optischen Qualität Fenstern und einem optischen Tisch ausgestattet. Für den Fall, dass die Probe besonders radioaktiv ist (mit starken γ-Strahler wie Pu oder Uhr), tragen Sie eine Lead-Kleid und führen Sie Handschuhe während der Montage. Verwenden Sie einen Strahlungsdetektor, um die Hauptrichtungen des β und γ Bestrahlung zu identifizieren. Montieren Sie die Probe in die Halterung durch Befestigung mit Graphit, Molybdän oder Wolfram-Schrauben (siehe den unteren linken Kasten Figur 1).Hinweis: Im Vergleich zu Graphit, Mo oder W Schrauben gewährleisten bessere mechanische Stabilität, obwohl sie die Probe thermische Gleichgewicht mehr als Graphit Schrauben beeinflussen können. Die ideale Probenform ist ein Datenträger etwa 8 mm im Durchmesser und mindestens 2 mm dick. Jedoch die Verwendung von verstellbaren Schrauben erlaubt die Analyse von Proben von verschiedenen Formen und Größen, die auch sehr klein und unregelmäßig. Diese Flexibilität ist besonders vorteilhaft, wenn radioaktive Bruchstücke untersucht werden sollen. Legen Sie die Probe und der Inhaber in einem zylindrischen Druck-Schiff (oder Autoklaven, wie in Abbildung 1 schematisiert). Montieren Sie die Probe senkrecht zur Achse Schiff. Schließen Sie das Gefäß mit optischen Qualität Windows (in der Regel Quarz oder Fused-Silica). Befestigen Sie das Schiff zu einem optischen Tisch. Befestigen Sie einen Graphit-Bildschirm an der hinteren Seite des Druckbehälters auf einer optischen Tisch um den Laserstrahl zu absorbieren, für den Fall, dass die Probe während eines Experiments aus der Halterung fallen sollte. (3) Laser und Pyrometer Ausrichtung Laser-Ausrichtung Auf einer optischen Tisch Paar eine Fokussierung Einheit mit der Glasfaser, die den High-Power Laserstrahl ins Labor zu vermitteln.Hinweis: Auf diese Weise zahlen Sie höchste Aufmerksamkeit für die Bildung von Knicke in der Faseroptik, zu vermeiden, die zu irreversiblen Schäden führen kann. Wählen Sie die richtigen Linsen in der Fokussierung Einheit um die erforderliche Laser Punktgröße auf der Probenoberfläche und eine geeignete Brennweite zwischen Fokussierung und die Oberfläche der Probe zu erhalten. Sicherstellen Sie, dass die Laser-spot-Größe mindestens zehnmal so groß wie das Pyrometer Sichtung vor Ort (ca. 3 mm-2) um Temperaturverteilung um den Messpunkt Pyrometer zu gewährleisten ist.Hinweis: Mit dieser Einschränkung ist die Laser-spot-Größe nach die Ziele von jedem spezifischen Test einstellbar. Beispielsweise führt ein kleiner Spot zu eine höhere Leistungsdichte Laser. Also, es wird möglich sein, höhere Temperaturen zu erreichen, sondern auf eine begrenzte Zone der Probenoberfläche. Umgekehrt wird ein größerer Laserspot eine homogene Temperaturverteilung während der Probe garantieren, obwohl niedrigere maximale Temperaturen erreichbar sein werden. Die Brennweite zwischen Fokussierung und der Probenoberfläche wird nur auferlegt durch geometrische Verengungen, z. B. die Anordnung der verschiedenen optischen Komponenten, das Vorhandensein einer Glove-Box Wand zwischen ihnen und der Probe, etc.. Montieren Sie alle optischen Teile benötigt (Laser-Optik, Ar+ Laser für die RLS-Analyse und Pyrometer) auf einer optischen Tisch. Richten Sie den roten Laserpunkt auf der Probenoberfläche durch den Autoklaven (und, falls vorhanden, nicht im Handschuhfach) Fenster. Wenn der Laserpunkt kleiner als der Probenoberfläche ist, fix it in der Mitte der Probe oder in einem bestimmten Bereich von Interesse (z. B. die Schnittstelle zwischen zwei unterschiedlichen Zonen der Probe).Hinweis: Die aktuelle Hochleistungslaser verfügt zudem über eine stromsparende He-Ne rote Laser genau den gleichen optischen Weg. Schalten Sie diese Pilotlaser zum Ausrichten des Systems. Der rote Laser-spot-Größe werden etwas anders als die echten Punktgröße des Hochleistungs-Infrarot-Strahl. Allerdings kann der Unterschied in der Ausrichtung Verfahren vernachlässigt werden. Schalten Sie den Laser Ar+ und richten Sie ihn in der Mitte der rote pilot Laserpunkt auf der Probenoberfläche. Pyrometer Ausrichtung Befestigen Sie das Pyrometer und Spectro-Pyrometer zur optischen Tabelle in eine Lage bequem für den Blick auf die Probe, mit ihren Achsen so nah wie möglich zu senkrecht zur Oberfläche Probe. Etwa darauf das Pyrometer und das Spectro-Pyrometer zur Probe. Sicherstellen Sie mit einem Blick durch die jeweiligen Okulare, dass die Ziele die Probe korrekt sehen. Um fein das Pyrometer an die richtige Position und Brennweite anzupassen, Leuchten Sie eine flexible Lampe ins Okular Pyrometer. Stellen Sie sicher, dass ein scharfes Bild der Pyrometer Membran auf der Probenoberfläche projiziert wird.Hinweis: Pyrometer sowohl im Spectro-Pyrometer, die Wärmestrahlung von der Probe ist durch ein Ziel (Linsen und Kollimator) gesammelt und Photodiode Detektoren durch eine Membran im Mittelpunkt. Das Bild dieser Membran ist deutlich sichtbar durch die Okulare die Pyrometer. Mit dem aktuellen Setup, dieser Ort ist etwa kreisförmig, mit einem Durchmesser von 1 mm. zu vermeiden spielt mit den objektiven Pyrometer-Einstellungen, weil dies die Gerätekalibrierung beeinflussen kann. Richten Sie das Pyrometer Membran Bild in der Mitte der rote pilot Laserpunkt und der Laserpunkt Ar+ blau. Wiederholen Sie den Vorgang in 3.2.3-3.2.4 Schritten um das Spectro-Pyrometer fein abzustimmen. Reflexion-check Überprüfen Sie für Parasiten Reflexionen von den roten Pilotlaser (scheinbare vom Auge mit Hilfe von ein weißes Blatt Papier), stammen meist aus dem Autoklaven (und, falls vorhanden, nicht im Handschuhfach) Windows.Hinweis: Diese Überlegungen könnten auch von der Probenoberfläche stammen, wenn eine gut reflektierende metallische Probe analysiert werden soll. Solche Überlegungen sind extrem gefährlich, wenn die Probe mit dem Hochleistungs-Infrarot-Laserstrahl bestrahlt wird. Graphit-Bildschirme (Absorber) zu platzieren, wo Parasiten Reflexionen identifiziert wurden.Hinweis: IR-Laser-Strahl-Reflexionen sollten nie treffen Menschen, aber sie können auch brennen, optische und elektronische Komponenten und Teile der Glove-Box oder sie können weiter von metallischen Labor Werkzeuge reflektiert werden. Daher sollten sie durch angemessene Graphit Absorber so nah wie möglich an ihren Ursprung gestoppt werden. 4. füllen den Druckbehälter Verbinden Sie die Druckbehälter mit einer Vakuumpumpe und einem Gasversorgungssystem durch geeignete Rohre. Wenn möglich, neben einem Manometer schließen Sie einen Sauerstoff-Analysator an dem Druckbehälter an. Wählen Sie die Atmosphäre (Gas oder Gasgemisch) unter welche Laser-Heizung-Experimente durchgeführt werden sollte.Wählen Sie die Atmosphäre abhängig von der zu untersuchenden Probe und die chemischen Bedingungen produziert werden. Was die Atmosphäre, Ersteinsatz ein Vakuum Pumpen, um Druckbehälter, zur Vermeidung einer Kreuzkontamination mit Luft, vor allem, wenn die ausgewählte experimentelle Lichtstimmung idealerweise frei von Sauerstoff ist zu entleeren. Wenn möglich, erreichen Sie die untere Nachweisgrenze von O2 Analyzer in diesem “purging” Verfahren. Füllen Sie nach entleeren den Autoklaven mit dem gewählten Gas auf den erforderlichen Druck.Hinweis: Unterschiedliche Drücke in den Autoklaven (z. B. für das Studium der Druckwirkung auf Phasenübergänge) einstellbar. Jedoch für standard Experimente festlegen, ein Gas-Überdruck von 0,2-0,3 MPa (in Bezug auf atmosphärischen Druck) um Probe Verdampfung Phänomene so weit wie möglich zu reduzieren. Die meisten aktuellen Experimente sind unter inerter Atmosphäre (unter Druck stehendem Argon) durchgeführt, um die Zusammensetzung der ursprünglichen Probe während der Laser-Heizung-Experimente zu erhalten. Jedoch für spezielle Studien, oxidierende (Druckluft, CO/CO2 Mischungen usw.) oder verringern (Ar + H2) Atmosphären eingesetzt werden, zu. Nach dem Befüllen des Autoklavs, stellen Sie sicher, dass das Sauerstoff-Potential auf den Sauerstoff-Analysator stabilisiert hat, bevor Sie beginnen das Laser-Heizung-Experiment. 5. einrichten das Erfassungssystem Verbinden Sie die beiden Pyrometer-Kanäle (488 nm für das RLS und 650 nm für die Temperatur-Analysen) zu einem Oszilloskop als ein Analog/Digitalwandler (AD). Wiederholen Sie Schritt 5.1 für Spectro-Pyrometer.Hinweis: Aufgrund der großen Anzahl von Kanälen, ist das Spectro-Pyrometer mit eigenem Aufnahmeeinheit ausgestattet. Dies kann extern mit einem Signal aus dem Oszilloskop ausgelöst werden. Verbinden Sie Hochleistungs-Laser-Potentiometer mit der gleichen Oszilloskop als die Pyrometer. Stellen Sie sicher, dass das Oszilloskop mindestens drei Eingang Stecker hat. Ansonsten ein zusätzliches Gerät anschließen und synchronisieren. Parametrisieren Sie Oszilloskop (Erwerb Fenster Amplitude, Offset und schwungvoll Dauer) so dass das Pyrometer aus experimentellen Daten richtig und vollständig erfasst werden können. Überprüfen Sie auf dem Oszilloskop Bildschirm, dass Daten korrekt erfasst und nach jedem Experiment gespeichert. Setzt einen geeigneten Auslöser für das Erfassungssystem. Zum Beispiel lösen Sie das Oszilloskop aus, wenn das Signal von der Laser-Potentiometer eine bestimmte Schwelle, entspricht dem Beginn des ersten Hochleistungs-Impulses zur Probe geschickt und mit Hilfe der Software Oszilloskop eingestellt versündigt. Stellen Sie sicher, dass das Oszilloskop ausgelöst wird, es beginnt die Signale aus dem Laser-Potentiometer und die beiden Pyrometer Kanäle aufzeichnen und auch ein Signal, die Übernahme in das Spectro-Pyrometer auslöst. Das Oszilloskop an einen PC anschließen. Einfügen Sie direkt Software Kalibrierung Gleichungen 2, 3 und 4, so dass die aufgenommenen Intensität direkt als Temperatur-versus-Zeit-Verläufe (Thermogramme) auf dem PC-Bildschirm dargestellt werden kann. (6) Laser-Heizung Aufnahmen Eine Laser-Heizung-Programm einstellen. Wenn möglich, machen Sie es direkt von einem PC mit dem Laser verbunden. Für feuerfeste Materialien schmelzen über 2.500 K eine Vorwärmung Phase zu Beginn des Programms Laser eingerichtet. Diese besteht aus einem langsam-Heizstufe dauert 10 bis 30 s, während dessen wird die Probe mit niedrigen Laser Leistungsdichte (rund 50 W cm-2) erhitzt bis seine Temperatur konstant zwischen 1.500 und 2.000 K. stabilisiert hatHinweis: Die Stufe vorheizen reduziert Wärmespannungen, könnte leicht zu knacken und zu zerstören die Probe, wenn sie direkt auf über 2.500 K ab Raumtemperatur abgefeuert wurde. Darüber hinaus hilft es, mögliche Verunreinigungen von der Oberfläche der Probe zu entfernen. Seit Laserschmelzverfahrens Experimente ist der beste Ansatz etabliert, basierend auf direkte Erfahrung. Nach dem Vorheizen Stadium, richten Sie eine Abfolge von mehreren höheren Macht Laserschüsse, Heizen der Probe weit über seine Schmelztemperatur. Definieren Sie Zyklen von 3-4 Schüsse, nach denen die Probe wieder auf Raumtemperatur abkühlen kann. Überprüfen Sie die Probe Bedingungen bevor Sie fortfahren, um weitere Aufnahmen.Hinweis: Die Probe darf nicht abkühlen wieder auf Raumtemperatur zwischen zwei Schüsse um zu intensiv thermische Spannungen zu vermeiden. Die benötigte Leistung hängt von der Laserspot und des untersuchten Materials. In der Regel reichen Leistungsdichten von ca. 500 W cm-2 für feuerfeste Oxide wie UO2, schmelzen die Materialoberfläche in ein paar hundert ms. Variieren Sie die Dauer der aufeinanderfolgenden Hochleistungs-Laserpulse (und die jeweiligen Leistungsdichte) zwischen ein paar Dutzend von ms und ein paar s, um für die mögliche Abhängigkeit der beobachteten thermische Verhaftung Temperaturen die Pulslänge zu überprüfen. Überprüfen Sie auf diese Weise, ob Phasenübergänge im thermodynamischen Gleichgewicht während der Heizung/Kühlung Zyklen auftreten.Hinweis: Keine thermodynamischen Gleichgewichtsbedingungen würden kürzere Pulse sichergestellt werden, längere Impulse sollte vermieden werden, da die flüssige Masse nicht mehr gehalten werden würde, auf die Probenoberfläche durch Kapillarität zwingt, und durch herabfallende, schadet es der Probenmaterials Containment (Inhaber und Autoklaven). Während der Laser-Heizung-Experimente in einem Kontrollraum aus dem wichtigsten Labor von beschichteten Schutzfenster, die die High-Power-Laserstrahlung nicht mehr getrennt bleiben.Hinweis: Wenn während der Laserschüsse Experimentator Präsenz in den wichtigsten Labor benötigt wird, ist es unerlässlich, Schutzbrille zu tragen. Stellen Sie sicher, dass das Setup-Programm Laser vom ersten schießen des Laserstrahls in eine Graphit-Absorber funktioniert. Verwenden Sie diesen Test auch überprüfen, ob die Funktion des in Schritt 5.5 angeordnet Trigger-System korrekt ist. Wenn alle Prüfungen erfolgreich sind, deaktivieren Sie die roten Pilotlaser und schalten Sie den High-Power-Strahl. Lassen Sie alle Sicherheitsschalter und starten Sie das Laser-Bestrahlung-Programm auf die Probe. Am Ende der Laser-Heizung und Kühlungen Zyklen (in der Regel die Vorheizung Bühne plus drei oder vier Hochleistungs-Impulse) überprüfen Sie die Darstellung der Probe, angeben, ob es, ganz oder teilweise geschmolzene, abgeschreckt, gebrochen, noch intakt ist, etc.. Wenn die Probe noch intakt ist, wiederholen Sie mehrere Laser-Heizung Zyklen drauf und Reproduzierbarkeit von Ergebnis zu überprüfen.Hinweis: In erfolgreichen Fällen können über vierzig Aufnahmen derselben Probe wiederholt werden. So große Datenmengen können behandelt werden, ertragreiche Durchschnittswerte für die Phase Übergang Punkte unterstützt durch eine solide statistische Analyse der Messunsicherheit. 7.Datenanalyse Qualitative Thermogramm Analyse Überprüfen Sie die Qualität und Features des experimentellen Thermogramme (einer pro Laser Shot) durch das Pyrometer aufgezeichnet. Stellen Sie sicher, dass wenn die maximalen Temperaturen erreicht hoch genug waren, thermische Verhaftungen Erstarrung entsprechend auf die Kühlung der Thermogramme angezeigt.Hinweis: Ähnliche thermische Verhaftungen sind in der Regel kaum sichtbar an der Flanke der Heizung, weil der schnelle Laser Heizung mehr Energie als die schmelzende Enthalpie liefert und thermodynamischen Gleichgewichtsbedingungen sind meist nicht in diesem Teil des Experiments11 realisiert . Wenn die maximalen Temperaturen zu niedrig waren, wiederholen Sie den Laser-Heizkreislauf mit höheren Macht Hülsenfrüchte. Die Laser-heizen/kühlen Zyklen auf eine neue Probe wiederholen, wenn Thermogramme auch unregelmäßige oder abweichende sind (z. B. die scheinbare Heizung und Kühlung der Probe folgen nicht der Laserpulse), in welchem Fall die Probe wahrscheinlich brach, rissig oder verdampft während des Experiments. Emissionsgrad Analyse Um reale Probe Temperatur Thermogramme zu erhalten, zu etablieren, mit Hilfe der Spectro-Pyrometer-Daten der NSE der Probe. Wandeln Sie roh Spectro-Pyrometer Daten in Glanz Spektren, wie in Schritt 1.4.11 erläutert. Wenn ein etablierten Temperaturpunkt T * vorhanden (z. B. eine eutektische Bezugspunkt [Ref. ZrC-C]) des untersuchten Systems ist und in das aktuelle Experiment gemessen wird, dann erhalten NSE direkt aus realen Körper strahlen Spektren Lλ, Rb auf die entsprechende thermische Verhaftung gemessen. Zu wissen, die wirkliche Temperatur T * bei der thermische Verhaftung auftritt, Ausstrahlung Lλ, Rb durch Gleichung 1 berechnet werden. In diesem Fall erhalten Sie den Emissionsgrad direkt aus seiner Definition als: Gleichung 9. Wenn keine etablierten Temperatur-Punkte zur Verfügung stehen, dann passen Sie Ausstrahlung Spektren Lλ, Rb, wobei NSE ελ und Temperatur T als freie Parameter in Gleichung 1. Dann verschaffen Sie Emissionsgrad und Temperatur als die besten Werte, die das gesamte Spektrum passen.Hinweis: Dieses Verfahren ist numerisch korrekt, wenn die graue Körper Annahme gültig (d. h. ist wenn Emissionsgrad nicht von Wellenlänge, abhängig ist, was vor allem für die Materialien, die in dieser Arbeit untersucht stimmt). Ansonsten sind weitere Annahmen über die Emissivität Wellenlänge Abhängigkeit erforderlich, um einen parametrischen Abhängigkeit von ελ λ mit Hilfe von Literaturdaten abschätzen zu können. Sobald ελ festgelegt ist, multiplizieren Sie seinen Wert auf 650 nm durch die optische Durchlässigkeit des Druckbehälters (und, falls vorhanden, das Handschuhfach) Fenster auf 650 nm (bereitgestellt von der Fenster-Lieferant) und ersetzen es in Gleichung 3. Erhalten Sie auf diese Weise realen Temperaturen Thermogramme aus den Pyrometer-Messungen. Phase-Übergangsstudie Identifizieren Sie Phase Übergangspunkte als die Temperaturen in die thermische Verhaftungen oder Beugungen in der Kühlung Flanke der realen Temperatur Thermogramme auftreten. Die erste Laser-Heizung-Experimente auf feuerfesten Materialien durchführen, die Schmelzpunkte und NSE-Werte von denen sind gut etabliert (z.B. Molybdän, Wolfram, ZrC oder UO2). So kann ein Soundtest für das gute funktionieren und Genauigkeit des Verfahrens geben.Hinweis: Lassen Sie aus der Analyse möglich Beugungen, wenn überhaupt, auf die Heizung von der Thermogramme flankieren, da sie möglicherweise das Ergebnis von nicht-Gleichgewichts-Phänomene der sehr unsicheren Interpretation. Vergleichen Sie das RLS-Signal, gleichzeitig mit der realen Temperatur Thermogramme angezeigt. Identifizieren Sie den Beginn der neuen Phasen auf der Probenoberfläche mit Hilfe von RLS, wo Schwingungen und Beugungen entsprechend angezeigt wird. Vergleichen Sie Phase Übergangstemperaturen durch das Pyrometer mit eventuellen NSE-Änderungen im Zusammenhang mit der gleichen Phasenübergänge. 8. Probenrückgewinnung Lassen Sie den Druck aus dem Autoklav und stabilisieren Sie es auf den atmosphärischen Druck. Öffnen Sie des Autoklaven und entfernen Sie die geschmolzene und gebrochenen Probe sowie möglichen Fragmente, die abgefallen sind. Möglicherweise verwenden Sie diese Teile für Post-schmelzen Materialcharakterisierung. Reinigen Sie den Autoklaven vorsichtig, vor allem die optischen Fenster mit Hilfe von Geweben und Ethanol. Sammeln Sie Proben und Fragmente in geeignete Behälter. Legen Sie bei Glove-Box mit hoch radioaktiven Proben die Container innerhalb einer Blei-Box.

Representative Results

Abbildung 3 zeigt die wirkliche Temperatur Thermogramme auf Urandioxid mit verschiedenen Oxidierung gemessen (UO2 + X mit 0 < x < 0.21)2. Urandioxid ist wesentlicher Bestandteil der am häufigsten verwendeten Kraftstoff im aktuellen KKW. Seine Oxidation zu verschiedenen hyper-Stöchiometrie Sauerstoffgehalt kann in normalen und nicht normale Reaktor Bedingungen12auftreten. Mit der aktuellen Methode zeigte sich, dass UO2 Oxidation in einer dramatischen Abnahme der seine schmelzen/erstarren Punkt führen kann von bis zu 700 K. In diesem Fall musste Experimente unter einem ziemlich hoch inerten Gas-Druck (er bei 10 MPa) durchgeführt werden, um die sehr kongruent Verdampfung bei hohen Temperaturen zu unterdrücken. Abbildung 3: Thermogramme gemessen an Laser erhitzt stöchiometrischen und überstöchiometrische Urandioxid Proben (nach 2).Ein Beispielprofil Doppel-Puls-Laser ist in der Grafik dargestellt. Thermogramme sind für mehrere UO2 + X Kompositionen aufgenommen. Erstarrung Verhaftungen auftreten bei deutlich unterschiedlichen Temperaturen und mit unterschiedlichen Funktionen, je nach Zusammensetzung der Probe, die Entwicklung der Schmelz-/Einfrieren Temperatur und Erstarrung Dynamik in die U-O-System offenbart. Bitte klicken Sie hier für eine größere Version dieser Figur. Abbildung 4 zeigt Pyrometer (gerade Linie) und Spectro-Pyrometer Thermogramme auf Plutonium Kohlendioxid Probe Laser erhitzt unter oxidierenden Atmosphäre (Druckluft bei 0,3 MPa) aufgezeichnet. PuO2 ist auch eine wesentliche Kernbrennstoff-Komponente. In der gleichen Abbildung werden zwei Strahlen-Spektren von Spectro-Pyrometer bei verschiedenen Temperaturen gemessen auch in die Intarsien, zusammen mit Kurven, die Montage von experimentellen Daten und die entsprechenden Werte für T und ελ angezeigt. Dank der vorliegenden Studie wurde der PuO2 Temperatur schmelzen/einfrieren neu bewertet um 3.017 K ± 28 K, über 300 K höher als zuvor durch traditionellere Methoden angegeben werden. Diese Methoden ergab Ergebnisse sicherlich beeinflusst durch umfangreiche Hochtemperatur-Wechselwirkungen zwischen der Probe und Containment, ein Thema, das weitgehend mit dem heutigen Fernwärme Ansatz gelöst worden ist. Abbildung 4: Thermogramme auf Plutonium Kohlendioxid Probe Laser erhitzt über den Schmelzpunkt gemessen.Wichtigsten Grafik: die schwarzen durchgezogene Linie und die volle schwarze Kreise repräsentieren die Thermogramme bzw. auf eine PuO2 Probe unter oxidierenden Atmosphäre durch die schnelle Pyrometer und Multi-Wellenlänge Spectro-Pyrometer, aufgezeichnet. Die weißen Kreise repräsentieren die spektrale Sauerstoffschichten Werte erhalten durch den Einbau von experimentellen Ausstrahlung Daten mit Plancks Ausstrahlung Recht12. Zwei Einsätze zeigen Beispiel Spektren aufgezeichnet (schwarze Kreise) und (rote durchgezogene Linien) in flüssigen und Einfrieren PuO2, bzw. innerhalb der grauen Körper Annahme ausgestattet. Auf diesen Grundstücken ist der Radiance Lλ zum ersten Strahlung Konstante C1 der Einfachheit halber normalisiert. Die wichtigsten Thermogramm wurde mit einer durchschnittlichen konstant eine 0,83 erzielt. Bitte klicken Sie hier für eine größere Version dieser Figur. Abbildung 5 zeigt eine Reihe von Laser-Heizung Impulsen auf eine Mischung aus UO2 und ZrO2 unter verschiedenen Atmosphären durchgeführt. Dieser Test ist Vertreter der Bedingungen, die im Falle von einem versehentlichen Temperatur Ausflug in ein KKW produziert werden kann. Schmelzen/erstarren Punkt tritt bei einer gut wiederholbare Temperatur über aufeinander folgende Aufnahmen, wenn Experimente unter Argon durchgeführt werden. Auf der anderen Seite die schmelzen/erstarren Temperatur verringern über die Laserschüsse wenn Laser-Heizzyklen in Druckluft durchgeführt werden. Dies zeigt, dass im letzteren Fall wird die Probe immer während der Laser-Heizung-Behandlungen oxidiert. Außerdem tritt bei gemischten UO2- ZrO2 Oxide, eine Schmelzpunkt Depression in hyper-Stöchiometrie Sauerstoffbedingungen. Abbildung 5: Thermogramme gemessen UO2- ZrO2 Mischproben in unter Druck stehenden Argon und Luft.Schmelzen/erstarren Punkt tritt bei einer gut wiederholbare Temperatur über aufeinanderfolgenden Aufnahmen, wenn Experimente unter Argon (schwarze Thermogramme) durchgeführt werden. Auf der anderen Seite die schmelzen/erstarren Temperatur verringern über die Laserschüsse wenn Laser-Heizzyklen in Druckluft (grüne Thermogramme) durchgeführt werden. Bitte klicken Sie hier für eine größere Version dieser Figur. Ein weiteres Beispiel betrifft eine andere Art von Material, Uran-Dicarbide. Dies ist als möglich Material für ein alternatives Konzept von Kernbrennstoff, potenziell arbeiten bei höheren Temperaturen und erheblich reduziert das Risiko eines Unfalls Kernschmelze vorgesehen. Eine neue Komposition mit einem großen Überschuss von Kohlenstoff (nominell UC2,8) wurde zum ersten Mal mit dem aktuellen Ansatz14untersucht. In diesem Fall diente die UC2- C eutektische Temperatur, gegründet am 27,37 K ± 20 K als Ausstrahlung Referenz zusammen mit der kubisch-tetragonal (α→β) Solid-State-Übergang, fixiert auf 2.050 K ± 20 K. Das NSE der Kohlenstoff-reicher Verbindung wurde gemessen, um bis zu 0,7 bei 650 erhöhen nm, während der Wert ελ = 0,53 für reines Uran Dicarbide an der Grenze der eutektischen Region gegründet wurde. Dieser Anstieg war im Hinblick auf die Metallicpulverlacken der überschüssige Kohlenstoff analysiert und verwendet zur Bestimmung der Liquidustemperatur (3.220 ± 50 K für UC2,8). Durch schnelle Solid-State-Diffusion, auch begünstigt durch den kubisch, tetragonal Übergang konnte keine offensichtlichen Anzeichen einer eutektischen lamellaren Struktur nach dem abschrecken auf Raumtemperatur beobachtet werden. Eutektische Zusammensetzung der Oberfläche C/UC2 X könnte qualitativ, aber konsequent befolgt werden während des Kühlprozesses mit Hilfe der aufgezeichneten Ausstrahlung Spektren, wie in Abbildung 6 dargestellt ein und b.Interessant ist, zeigte die aktuelle NSE-Analyse, dass, während in der flüssigen Phase die externen Flüssigkeitsoberfläche fast ausschließlich von Uran Dicarbide konstituierte, schnell demixed Carbon auf Einfrieren bereichert haben. Demixed Carbon schien schnell in Richtung der inneren Masse zu migrieren, während weitere Kühlung. Am α→β Übergang deckt Uran Dicarbide wieder fast die gesamte Außenfläche. All diese Details auf das Werkstoffverhalten von sehr hohen Temperaturen sind wesentlich für die Analyse dieser Art von Verbindung im Falle eines unkontrollierten Temperaturanstieg im Reaktorkern. Sie waren nur auf der Grundlage der Ausstrahlung Spektroskopie Analyse abgeleitet, während sie für andere experimentelle Untersuchung-Technik kaum zugänglich wären. Abbildung 6: Thermogramm und Ausstrahlung Spektren gemessen an einer UC2.8 Probe unter Druck stehendem Argon14.(a) die kühle Bühne ein Thermogramm aufgenommen auf einer UC-2,8 -Stichprobe. Vollkreise identifizieren die Zeitpunkte, an denen die Ausstrahlung Spektren von Spectro-Pyrometer aufgezeichnet wurden. (b) vier Beispiele von Ausstrahlung Spektren aufgenommen bei unterschiedlichen Temperaturen. Einer von ihnen belief sich im flüssigen UC2,8, während die anderen drei die thermische Verhaftungen in Abbildung 5a sichtbar entsprechen. Bitte klicken Sie hier für eine größere Version dieser Figur.

Discussion

Die Laser-Heizung Strahlung Spektroskopie Technik hier vorgestellten ist anerkannt als eine innovative und effektive Methode zur Untersuchung von sehr hohen Temperaturen und schmelzenden Verhalten von feuerfesten Materialien15, 16. Dank seiner abgelegenen und fast Container-weniger Natur ist es besonders geeignet für die experimentelle Untersuchung der radioaktiven Kernmaterial und die Simulation von Kern Kernschmelze Unfälle in Kernkraftwerken, dargestellt durch die hier vorgestellten Beispielergebnisse.

Während die Auswertung experimentelle Daten mit der aktuellen Methode erhalten, sollte man ohne Zweifel vorsichtig über die korrekte Zuordnung der experimentellen Punkte, Phasenübergänge. In der Tat, kann bei sehr hohen Temperaturen, materielle Kinetik extrem schnell, und mehrere schwer kontrollierbare Phänomene auftreten, wie z. B. nicht kongruent Verdampfung, Trennung, zusammengesetzte Dissoziation. Wie der Vergleich mit herkömmlichen Heizmethoden (wie Induktionsöfen) belegt, begründet, warum das mögliche Auftreten dieser Phänomene eine schnelle Erwärmung und Kühlung Technik wie die jetzige. Auf der anderen Seite ergeben sich Zweifel über die effektive Stabilisierung des thermodynamischen Gleichgewichts-Bedingungen unter den gegenwärtigen Bedingungen der Heizung. Wie im Abschnitt Verfahren erläutert, können solche Bedingungen während der schnellen Laser-Heizung Teil der thermischen Zyklen garantiert werden. Thermodynamischen Gleichgewichtsbedingungen sind jedoch sicherlich auf der Kühlung Bühne produziert. Diese Aussage wurde validiert mit Hilfe von Computer-Codes, die die aktuelle Experimente simulieren und basiert auf in der Nähe von Gleichgewicht Masse und Wärme Diffusion in Anwesenheit von lokalen Phase Übergänge11. Dennoch, thermodynamischen Gleichgewicht, die Bedingungen immer experimentell, in der Regel gegengeprüft sollte werden durch die Messung gut bewerteten phase Übergangstemperaturen in Verbindungen, die als Referenz genommen werden kann. Dies wurde in der vorliegenden Arbeit mit den schmelzen/erstarren Punkten UO2, W, Mo (empfohlen als sekundäre Referenz-Temperaturen in die Internationale Temperaturskala von 199017,18,19) realisiert, und der eutektischen ZrC-C-9. Diese Referenz Messpunkte ist auch notwendig, um die Genauigkeit und die Unsicherheit des derzeitigen Konzepts zu bewerten.

Angesichts der extremen Bedingungen und Phänomene, die in den Experimenten, Laser-Heizung produziert ist eine präzise Unsicherheitsanalyse von größter Bedeutung für die Verwendbarkeit der Daten hergestellt. Für erfolgreiche Messkampagnen sollte die kumulierte Unsicherheit beeinflussen die aktuelle Phase Übergang Temperaturdaten ±1 % der absoluten Temperatur, mit einem 2-Standard-Abweichung Erweiterungsfaktor (95 % Konfidenzintervall) betragen. Solche Unsicherheit Banden können größer sein für komplizierte Materialien, wo, kann z. B. nicht kongruent Verdampfung der tatsächlichen Probenzusammensetzung in unkontrollierbarer Weise während der Experimente ändern. Solche Unsicherheiten sollte der Fehler durch die Kalibrierung, die NSE-Bestimmung, die Probe Stabilität (d. h. die Wiederholbarkeit über aufeinanderfolgende Laserschüsse der Experimentierphase Übergangstemperaturen) usw. berücksichtigen. Ein Beispiel der Unsicherheitsanalyse für das schmelzen/einfrieren Punkt der PuO-2 wird in Tabelle 1 gemeldet. Die verschiedenen Beiträge der Unsicherheit können als unabhängig und nach dem Fehler Vermehrung Gesetz3kombinierte betrachtet werden.

Table 1
Tabelle 1: Beispiel der Unsicherheitsanalyse für das schmelzen/einfrieren Punkt der PuO-2 (Referenz13).
Die Bedeutung und den Wert von C2 wird im Abschnitt “Einführung” mit den Kommentaren auf Gleichung 1 gemeldet. Δελ steht hier für zwei Standardabweichungen um den experimentellen Durchschnittswert für ελ durch den Einbau von experimentellen Ausstrahlung Spektren innerhalb der grauen Körper Annahme gewonnen. ΔTc und δTd repräsentieren zwei Standardabweichungen rund um die durchschnittliche Stehleuchte hochgerechneten Temperaturkurve und der durchschnittliche experimentelle Erstarrung Temperaturwert.

Auf die vorliegenden experimentellen Ansatz können einige Verbesserungen vorgenommen werden. Insbesondere ermöglicht den Druckbehälter mit einem Massenspektrometer durch ein komplexes Rohrsystem verbinden die Erkennung, zumindest qualitativ Artenvielfalt in der Dampf-Plume, veröffentlicht durch das heiße Material. Darüber hinaus ist die Durchführung einer Thermo-Kamera für die zweidimensionale Studie der Temperaturverteilung über die heißen Probenoberfläche vorgesehen, um möglich Inhomogenitäten und Segregation Effekte zu erkennen. Zu guter Letzt sind Verbesserungen des Sicherheitssystems gebaut rund um die aktuellen Geräte vorgesehen. Eigentlich eignet sich die aktuelle Plexiglas-Glove-Box hier verwendet für die Untersuchung von hoch radioaktives Material wie Uran und die Transurane, dank der Tatsache, dass es effektiv α-Strahlung blockiert. Dieses Schild ist jedoch nicht ausreichend sicher für die Untersuchung von starken γ-Strahler, wie die Nuklide in echte bestrahlter Brennelemente enthalten. Eine neue Anlage einschließlich einer Blei-von Mauern umgebene Zelle ist für die Untersuchung von abgebrannter Brennelemente aus wirklichen KKW vorgesehen.

Disclosures

The authors have nothing to disclose.

Acknowledgements

Die Autoren sind verpflichtet, der Europäischen Kommission für die Finanzierung der gegenwärtigen Forschung unter seiner institutionellen Forschungsprogramme. Darüber hinaus Bestandteil der vorliegenden Untersuchung wurde finanziert durch die EG 6th Rahmenprogramm unter der F-Brücke-Projekt und 7th FP unter die sichersten und sanfte Projekte.

Materials

Two-channel fast pyrometer Assembled privately Fast pyrometer. Photodiode detectors at 650 nm and 488 nm, assembled with focussing objective and fast logarithmic amplifier.
Laser TRUMPF HLD4506, TRUMPF,  TRUMPF Schramberg, Germany HLD4506 Heating agent
CDI spectrometer CDI Optical Spectrograph card, 256 channels Multi-wavelength spectro-pyrometer array 
Ar+ laser Ion Laser Technology 5500A-00 0.75 W RLS laser
Oscilloscope NICOLET NICOLET, Madison, Wi, USA Pro 44C Transient Digitizer AD converter, data acquisition system
SETNAG Oxygen analyser SETNAG, Marseille, France JC24V-M ZrO2 electrochemical cell for oxygen analysis in the autoclave
Blackbody source POLYTECH CI Waldbronn, Germany Customized Black body source for spectro-pyrometer calibration
Standard calibration lamps POLARON, Watford, UK P.224c and P213c Lamps for pyrometer and spectro-pyrometer calibration

References

  1. Manara, D., Ronchi, C., Sheindlin, M., Lewis, M., Brykin, M. Melting of stoichiometric and hyperstoichiometric uranium dioxide. J. Nucl. Mater. 342, 148-163 (2005).
  2. Manara, D., Sheindlin, M., Heinz, W., Ronchi, C. New techniques for high-temperature melting measurements in volatile refractory materials via laser surface heating. Review of Scientific Instruments. 79, 113901-113908 (2008).
  3. De Bruycker, F., et al. Reassessing the melting temperature of PuO2. Materials Today. 13, 52-55 (2010).
  4. Kato, M., et al. Solidus and liquidus temperatures in the UO2-PuO2 system. J. Nucl. Mater. 373, 237-245 (2008).
  5. DeWitt, D. P., Richmond, J. C., DeWitt, D. P., Nutter, G. D. Thermal radiative properties of materials. Theory and practice of radiation thermometry. , (1988).
  6. Neuer, G., Fiessler, L., Groll, M., Schreiber, E., Schooley, J. F. Critical analysis of the different methods of multiwavelength pyrometry. Temperature: its measurement and control in science and industry, vol. 6. , 787-789 (1992).
  7. Jacquemain, D., et al. . Nuclear Power Reactor Core Melt Accidents. State of Knowledge. , 1835-1838 (2015).
  8. Manara, D., et al. The ZrC-C eutectic structure and melting behaviour: A high-temperature radiance spectroscopy study. J. Eur. Ceram. Soc. 33, 1349-1361 (2013).
  9. Manara, D., et al. On the melting behaviour of calcium monoxide under different atmospheres: A laser heating study. J. Eur. Ceram. Soc. 34, 1623-1636 (2014).
  10. Welland, M. J., Thompson, W. T., Lewis, B. J., Manara, D. Computer simulations of non-congruent melting of hyperstoichiometric uranium dioxide. J. Nucl. Mater. 385, 358-363 (2009).
  11. Olander, D. Nuclear Fuels- Present and future. J. Nucl. Mater. 389, 1-22 (2009).
  12. De Bruycker, F., et al. The melting behaviour of plutonium dioxide: A laser-heating study. J. Nucl. Mater. 416, 166-172 (2011).
  13. Manara, D., Boboridis, K., Morel, S., De Bruycker, F. The UC2-x – Carbon eutectic: A laser heating study. J. Nucl. Mater. 466, 393-401 (2015).
  14. Barrachin, M., Chevalier, P. Y., Cheynet, B., Fischer, E. New modelling of the U-O-Zr phase diagram in the hyper-stoichiometric region and consequences for the fuel rod liquefaction in oxidising conditions. J. Nucl. Mater. 375, 397-409 (2008).
  15. Guéneau, C., Chartier, A., Van Brutzel, L. Thermodynamic and thermophysical properties of the actinide oxides. Comp Nucl Mater. 2, 21-59 (2012).
  16. Preston-Thomas, H. The International Temperature Scale of 1991 (ITS-90). Metrologia. 27, 3-10 (1990).
  17. Preston-Thomas, H. Erratum: The International Temperature Scale of 1990 (ITS-90). Metrologia. 27, 107 (1990).
  18. Bedford, R. E., Bonnier, G., Maas, H., Pavese, F. Recommended values of temperature on the International Temperature Scale of 1990 for a selected set of secondary reference points. Metrologia. 33, 133-154 (1996).

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Cite This Article
Manara, D., Soldi, L., Mastromarino, S., Boboridis, K., Robba, D., Vlahovic, L., Konings, R. Laser-heating and Radiance Spectrometry for the Study of Nuclear Materials in Conditions Simulating a Nuclear Power Plant Accident. J. Vis. Exp. (130), e54807, doi:10.3791/54807 (2017).

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