Мы представляем экспериментов в которых реального ядерного топлива, облицовки, и сдерживания материалы лазер, нагревают до температуры за 3000 K, пока их поведение изучается сияние спектроскопии и термического анализа. Эти эксперименты в лабораторных масштабах, имитировать формирование Лава фазу после краха ядра ядерный реактор.
Крупные и серьезные несчастные случаи произошли три раза на атомных электростанциях (АЭС), на три Майл Айленд (США, 1979), Чернобыля (бывшего СССР, 1986) и Фукусима (Япония, 2011). Исследование причин, динамики и последствий этих неудач была выполнена в нескольких лабораториях во всем мире в последние три десятилетия. Общие цели такой исследовательской деятельности являются: предотвращения подобных аварий, как в существующих и потенциальных новых атомных электростанций; сведение к минимуму их возможных последствий; и в конечном счете, полное понимание реальных рисков, связанных с атомных электростанций. Объединенный исследовательский центр Европейской Комиссии в институте трансурановых элементов средство spectro пирометрии излучения лазера Отопление и быстро используется для лабораторного моделирования, в небольших масштабах, АЭС основные кризиса, наиболее распространенный тип тяжелой Авария (SA), которые могут произойти в ядерном реакторе вследствие сбоя системы охлаждения. Этот инструмент моделирования позволяет быстро и эффективно высокой температуры измерений на реальных ядерных материалов, таких, как плутоний и незначительные актиноиды содержащих образцы топлива деления. В этом отношении и в его возможности производить большое количество данных, касающихся материалов в экстремальных условиях текущий экспериментальный подход безусловно уникальна. Для текущих и будущих концепций АЭС, например результаты представлены на таяние поведение некоторых видов ядерного топлива: оксидов урана и плутония и карбидов, нитридов. Также кратко приводятся результаты на высокой температуры взаимодействие оксид топлива с материалами сдерживания.
Хотя атомного широко представлены как перспективный источник крупномасштабных, практически неисчерпаемой энергии, ее полный общественного признания до сих пор тупик некоторые охраны, безопасности и защиты рисков. Экспериментальный подход представлен в этой работе стремится ответить на некоторые вопросы фундаментальной науки материалов, связанных с одной из этих рисков возникновения тяжелых аварий (SAs) приводит к основной кризис в атомной электростанции (АЭС). Это может привести к возможным выпуск высоко радиоактивных материалов в окружающей среде, с тяжелыми последствиями, как для здоровья людей и экономики страны. Майор SAs этого типа произошли три раза в атомных электростанций, на три Майл Айленд (США, 1979), Чернобыль (бывшего СССР, 1986) и Фукусима (Япония, 2011). Следовательно SAs АЭС находятся в центре внимания значительных исследований в нескольких учреждениях по всему миру, охватывающей многие сложные явления и осложняется очень высоких температурах (часто превышает 3000 K) и присутствие радиоактивных материалов.
В этом случае недавние директивы Европейского Совета1 требует, чтобы уделять самое первоочередное внимание ядерной безопасности на всех этапах жизненного цикла АЭС страны ЕС. Это включает в себя проведение оценки безопасности до строительства новых атомных электростанций, а также обеспечение безопасности значительные улучшения для старых реакторов.
В этом контексте, контролируемые атмосферы, лазер Отопление и быстро сияние spectro пирометрии объекта2,3,4 была внедрена в Европейской комиссии Объединенного исследовательского центра Института Трансурановые элементы для лабораторного моделирования, в небольших масштабах, АЭС основные кризиса. Ввиду ограниченной выборки (обычно на см – и 0,1 g шкале) и высокой эффективности и удаленных Природа лазерного отопления, этот подход позволяет быстро и эффективный высокой температуры измерений на реальных ядерных материалов в том числе плутония и малой актиноиды содержащих деления образцов топлива. В этом отношении и в его возможности производить большое количество данных, касающихся материалов в экстремальных условиях текущий экспериментальный метод признается во всем мире как уникальный. В самом деле другие методы дополнительного расследования, на основе индукционного нагрева показали страдают от быстрого высокой температуры взаимодействий между образца материала и сдерживания5. Кроме того если такие методы позволяют и главным образом требуется большее количество материала для анализа, они подходят менее чем нынешний метод для исследования реальных ядерных материалов, из-за высокой радиоактивности и ограниченного числа проб.
В текущем экспериментах (схематизируются на рис. 1) образец, смонтированные в контролируемые атмосферы автоклава, содержащихся в бардачке α-экранированный, нагревается 4.5 кВт CW, ND: YAG лазер.
Рисунок 1: Лазер Отопление и сияние spectro пирометрии экспериментальной установки.
Образец фиксируется винтами графита (или вольфрама или молибден) в газонепроницаемый судно под контролируемой атмосфере. В левом нижнем углу на снимке, как, например, диск2 PuO графит винтах. Если образец радиоактивных, судна должен быть установлен внутри альфа туго перчаточный ящик. Образец нагревается 4.5 кВт ND: YAG лазер на 1064 нм. Быстро два канала Пирометрическая используется для записи температуры образца и отраженного сигнала от нижнего мощность лазера Ar+ . Медленнее многоканальный spectro-pyromenter используется для анализа в situ оптических свойств горячей образца. Пожалуйста, нажмите здесь, чтобы посмотреть большую версию этой фигуры.
Радиационные пирометры измерения образца сияние Lex. Это плотность мощности электромагнитного излучения на единицу поверхности, волны и Телесный угол, испускаемых в примере на данной температуры6. Это связано с температурой поверхности образца T через модифицированную функцию планка:
где Lλ является радиационное власть, ελ является спектральной излучательной, c1 = 2· h· c0 2 является первым постоянным, излучения c2 = h· c0/kB = 14,388 µm· K является второй Константа радиации, c0 — скорость света в вакууме, h — постоянная Планка и постоянная Больцмана kB . Спектральная излучательная принимает во внимание тот факт, что тело будет излучать, при данной длине волны и температуры, только часть равна мощности, излучаемой идеальным абсолютно чёрного тела при той же температуре. Таким образом принимает значения между 0 и 1, с 1 соответствует в случае идеальным абсолютно чёрного тела которых планка закон был получен. Так как пирометры в настоящей работе всегда были созданы вблизи нормальный отношению к поверхности образца, угол зависимость ελ не рассматривалась, и «теплоотдачей» будет всегда относятся к нормальной Спектральная излучательная (NSE). NSE должны быть определены для того чтобы преобразовать, через уравнение 1 и процедура калибровки пирометр, Lex в абсолютной температуры т.
Температура образца определяется с помощью быстрого пирометр, калиброванные против стандартных ламп до 2500 K на λ = 655 нм и. Дополнительные 256-канальный сияние spectro пирометр между 515 нм и 980 нм был нанят для изучения NSE (ελ) образца. Определение NSE можно, заполнив нелинейной порыве тепловой спектр излучения с уравнение 12, 3 T и ελ является только две свободные параметры. Этот подход продемонстрировал приемлемо точнее в огнеупорных материалов7 как обычно присутствующие в НПП, для которого NSE может считаться волны независимые (гипотеза серого тела) в широком спектральном диапазоне. Как только температура образца с подогревом лазер правильно измеряется как функцию от времени, термический анализ может выполняться на результирующей кривой температуры – времени (термограммы).Интонации или тепловой аресты в термограммы дают информацию о фазовых переходов (Солидуса, ликвидуса и изотермические фазовые превращения). Кроме того помимо необходимых для определения NSE, прямые спектрального анализа сияние Lex испускаемых горячая образца позволяет также в situ исследование некоторых оптических свойств изучаемых поверхности. Это представляет собой еще один инструмент поддержки для идентификации высокотемпературных явлений, таких как фазовых переходов, химических реакций между конденсированных материалов и газовой фазы или последствия сегрегации. Дополнительную технику называется отражение светового сигнала (RLS) анализ2, 3 используется для подтверждения фазовых переходов. Она проводится с помощью второй канал пирометр, настроены на малой мощности (1 Вт) Ar+ лазера (λ = 488 нм). Этот канал обнаруживает лазерный луч из полости Ar+ и отражение от поверхности образца. Постоянный сигнал RLS указывает твердой поверхности, в то время как случайные колебания появляются после плавки из-за поверхностного натяжения индуцированной вибрации на поверхности жидкого образца.
В общем water-cooled реакторов с использованием элементов твердого топлива, в настоящее время наиболее распространенный тип АЭС, обладают четыре последовательных барьеров для обеспечения сдерживания радиоактивности8. Первый барьер является, что Пелле топлива, благодаря своей кристаллической структуре и микро макроскопических пористость, может содержать продукты сплошной деления и часть из них летучих. В целом весь топливный элемент помещается в облицовке металлик (Zircaloy или сталь), которая работает как на втором этапе защиты. В случае облицовки третья барьер является НПП внутренний сосуд, в целом ограничивается стальной стены, которая является несколько см толщиной (основная система). Наконец сдерживания, здания (m густой бетон) — последний барьер безопасности перед выпуском в окружающую среду.
В случае отказа системы охлаждения воды НПП SA может занять место, приводит к core перегрева и кризиса. Перегрев является первоначально из-за жары деления. Однако в отсутствие охлаждения, перегрев может также продолжать долго после прекращения ядерной цепной реакции, из-за жары остаточного распад продуктов деления и других высоко радиоактивных видов, содержащихся в ядерной основных мусора. В целом основные расплава начнется с центральной частью топливного элемента, если нижний плавления соединений (возможно эвтектик) формируются на стыке между топливом и облицовки. Первая цель настоящего исследования состоит из создания ли такие плавки ниже соединения могут быть созданы в реальных топлива облицовочных систем и, в данном случае, что в результате плавления температура депрессия будет. Для того, чтобы ответить на этот вопрос, плавления поведение топлива чистых и смешанных соединений следует сначала разумно оценивать, которая поэтому представляет еще более важная цель нынешнего подхода. Если топливо и облицовки сливаются воедино, жидкой массы быстро оседают на дно первичного сосуда и начать реагирующих с стальной стены и остальные воды и пара, если таковые имеются. На данном этапе, сталь можно также растаял вместе с топлива/обшивки горячей смеси. Полученную жидкость Лава как называется «corium». Этот горячий, высоко радиоактивных смесь можно диффузного вне первичной локализации если стальные стены расплавляется через и в конечном итоге реагируют даже с бетоном, составляющих большинство внешних барьер. Повышенные тепловые и высокой реактивности в corium видов может привести к диссоциации воды и производства водорода. Это может привести к дополнительной опасности взрывов паровых и водорода, (cf. SAs в три-Майл-Айленд и Фукусима), тяжелые окисления, или (реже) гидратации corium массы и АЭС конструкционных материалов. Текущий экспериментальный метод позволяет разделение и экспериментальный анализ некоторых из многих сложных физико-химических механизмов, связанных с описывается последовательность событий. Помимо упомянутых чистого компонента плавления анализ и топлива облицовки взаимодействия, несколько высокой температуры взаимодействия которые механизмы могут быть исследованы в упрощенных системах, таких как пу содержащих топливо и сталь, между топливом и бетон и т.д. Corium формирования потенциально могут быть изучены в присутствии различных атмосфер (инертного газа, воздуха, следы водорода или пара), производит важные справочные данные для всестороннего понимания SAs.
Нынешний подход, особенно подходит для лабораторных исследований тугоплавких материалов, также был нанят для успешного анализа других, более новаторские виды ядерного топлива (на основе, например, карбиды урана или нитридов) и других тугоплавких соединений, например циркония9, тантал и Гафний карбидов, металлический суперсплавов, оксид кальция10, и т.д.
Техника спектроскопии излучения лазера Отопление, представленные здесь признается как новаторский и эффективный метод для исследования поведения очень высокой температуры и плавления огнеупорных материалов15, 16. Благодаря его отдаленных и почти контейнера менее характер это особенно подходит для моделирования основных краха аварий на АЭС и экспериментальное исследование радиоактивных ядерных материалов, как показано на примере результаты, представленные здесь.
Хотя оценки экспериментальных данных с текущим методом, одно несомненно должны быть осторожны правильное назначение экспериментальных точек для фазовых переходов. В самом деле при очень высоких температурах, кинетика материала может быть очень быстро, и может произойти несколько трудным для управления явлений, таких как не конгруэнтных вапоризация, сегрегации, составные диссоциации и т.д. Как показывает сравнение с более традиционными методами Отопление (как индукционные печи), возможно возникновение таких явлений оправдывает использование быстрого нагрева и охлаждения техника как текущего. С другой стороны могут возникнуть сомнения о эффективной стабилизации условий термодинамическое равновесие в нынешних условиях Отопление. Как описано в разделе процедура, такие условия не гарантируется во время быстрого лазер Отопление частью тепловых циклов. Однако безусловно термодинамическое равновесие условий производится на стадии охлаждения. Это заявление было проверяются с помощью компьютерных кодов, имитируя текущие эксперименты и на основе вблизи равновесие массы и распространение тепла в присутствии местных фазы переходов11. Тем не менее термодинамическое равновесие, что условия должны всегда быть перепроверены экспериментально, обычно путем измерения хорошо начисленных этап перехода температур в соединения, которые могут быть приняты в качестве ссылки. Это было реализовано в настоящей работе с точками плавления/застывания W, Mo (рекомендуется как Вторичный эталон температуры в Международная температурная шкала 199017,18,19), UO2, и эвтектических ЗРК-C9. Такие ссылки точки измерения также является необходимым для оценки точности и неопределенности нынешнего подхода.
С учетом экстремальных условий и явлений, производимых в экспериментах лазер Отопление анализ точного неопределенности имеет первостепенное значение для удобства использования получаемых данных. Для успешного измерения кампаний совокупный неопределенности, затрагивающие данные температуры перехода текущей фазы должен составлять ±1% абсолютной температуры, с коэффициентом 2-стандарт отклонение покрытия (95% доверительный уровень). Такая неопределенность полос может быть больше для сложных материалов, где, например, не конгруэнтных испарения могут изменить состав действительного образца неконтролируемым образом во время экспериментов. Такая неопределенность следует учитывать ошибки из-за процедуры калибровки, определение NSE, образец стабильности (т.е., повторяемость, более последовательных лазерного выстрела, экспериментальный этап перехода температур), и т.д. Пример анализа неопределенности для плавления/замерзания точки PuO2 приводится в таблице 1. Различные взносы неопределенность может рассматриваться как независимого и комбинированных согласно ошибка распространения права3.
Таблица 1: Пример анализа неопределенности для плавления/замерзания точки PuO2 (ссылка13).
Смысл и значение c2 сообщается в разделе Введение с комментариями на уравнение 1. Δελ стоит здесь для двух стандартных отклонений вокруг средняя экспериментальные значения, полученные для ελ монтаж экспериментальных сияние спектров в предположении серого тела. ΔTc и δTd представляют два стандартных отклонения вокруг кривой экстраполированная температура среднем торшер и значение температуры средняя экспериментальной затвердевания, соответственно.
Некоторые улучшения могут быть сделаны на нынешний экспериментальный подход. В частности соединяющий сосуд под давлением с масс-спектрометр через систему сложных трубы позволит обнаружения, по крайней мере качественно, видов, присутствующих в шлейф пара, выпущенное горячего материала. Кроме того осуществление термо-камеры предусматривается для двумерных изучения распределения температуры над поверхностью горячая образца с целью обнаружения возможных неоднородностей и последствия сегрегации. Наконец предвидится улучшений в системе безопасности, построен вокруг текущего оборудования. На самом деле текущий оргстекло перчаточный ящик используется здесь подходит для изучения высоко радиоактивных материалов, таких как урана и трансурановых элементов, благодаря тому, что она эффективно блокирует α-излучения. Однако этот щит не является достаточно безопасным для расследования случаев сильных γ излучателей, как радионуклидов, содержащихся в реальных облученного ядерного топлива. Новый объект, включая свинец стенами клетки предусматривается изучение отработавшего ядерного топлива, исходя из реальных АЭС.
The authors have nothing to disclose.
Авторы признательны Европейской комиссии для финансирования исследований под его институциональных исследовательских программ. Кроме того, частью исследования финансировалась ЕС 6-й Рамочной программы под проект F-мост и 7th FP под безопасные и нежный проектов.
Two-channel fast pyrometer | Assembled privately | Fast pyrometer. Photodiode detectors at 650 nm and 488 nm, assembled with focussing objective and fast logarithmic amplifier. | |
Laser TRUMPF HLD4506, TRUMPF, | TRUMPF Schramberg, Germany | HLD4506 | Heating agent |
CDI spectrometer | CDI | Optical Spectrograph card, 256 channels | Multi-wavelength spectro-pyrometer array |
Ar+ laser | Ion Laser Technology | 5500A-00 | 0.75 W RLS laser |
Oscilloscope NICOLET | NICOLET, Madison, Wi, USA | Pro 44C Transient Digitizer | AD converter, data acquisition system |
SETNAG Oxygen analyser | SETNAG, Marseille, France | JC24V-M | ZrO2 electrochemical cell for oxygen analysis in the autoclave |
Blackbody source | POLYTECH CI Waldbronn, Germany | Customized | Black body source for spectro-pyrometer calibration |
Standard calibration lamps | POLARON, Watford, UK | P.224c and P213c | Lamps for pyrometer and spectro-pyrometer calibration |