Vi præsenterer eksperimenter i hvilke reelle kernebrændsel, beklædning, og indeslutnings materialer er laser opvarmes til temperaturer over 3.000 K, mens deres opførsel er studeret af radiance spektroskopi og termisk analyse. Disse eksperimenter simulere på laboratorie plan, dannelsen af en lava-fase efter en atomreaktor core nedsmeltning.
Store og alvorlige ulykker er sket tre gange i kernekraftværker (kernekraftværker), på Three Mile Island (USA, 1979), Tjernobyl (tidligere USSR, 1986) og Fukushima (Japan, 2011). Forskning om årsager og dynamik og konsekvenserne af disse uheld er udført i et par laboratorier over hele verden i de sidste tre årtier. Fælles mål for sådanne forskningsaktiviteter er: forebyggelse af disse typer af ulykker, både i eksisterende og potentielle nye nukleare anlæg; minimering af deres eventuelle konsekvenser; og i sidste ende, en fuld forståelse af de reelle risici forbundet med kernekraftværker. På den europæiske Kommissionens Fælles Forskningscenters Institut for transuraner bruges en laser-opvarmning og hurtig radiance spectro-pyrometry facilitet for laboratoriet simulation, på en lille skala, af NPP core nedsmeltning, den mest almindelige type af svær ulykke (SA) der kan opstå i en atomreaktor som følge af en fejl i kølesystemet. Denne simulering værktøj tillader hurtig og effektiv høj temperatur målinger på ægte nukleare materialer, såsom plutonium og mindre actinid som indeholder fission brændstof prøver. I denne henseende, og i sin evne til at producere store mængder af data om materialer under ekstreme forhold, er den nuværende eksperimentelle tilgang helt sikkert unikke. For nuværende og fremtidige koncepter af NPP, eksempel resultaterne præsenteres på den smeltende opførsel af nogle forskellige typer af atombrændsel: uran-plutonium oxider, karbider og nitrider. Resultater i høj temperatur samspillet af oxid brændstoffer med indeslutnings materialer vises også kortvarigt.
Selv om nuklear fission er bredt præsenteret som en lovende store, næsten uudtømmelige energikilde, er dens fuld offentlig accept stadig bremset af nogle sikkerheds-, sikkerheds- og beskyttelsesforanstaltninger risici. Den eksperimentelle tilgang præsenteres i dette arbejde har til formål at besvare nogle grundlæggende materialelære spørgsmål vedrører en af disse risici, forekomsten af alvorlige ulykker (SAs) fører til core nedsmeltning i et kernekraftværk (NPP). Dette kan resultere i en eventuel frigivelse af yderst radioaktivt materiale i miljøet, med alvorlige konsekvenser, både for menneskers helbred og for landets økonomi. Major SAs af denne type er sket tre gange i kernekraftværker, på Three Mile Island (USA, 1979), Tjernobyl (tidligere USSR, 1986), og Fukushima (Japan, 2011). Derfor, NPP SAs er fokus for betydelig forskning i et par faciliteter over hele verden, omfatter mange udfordrende fænomener og kompliceret ved meget høje temperaturer (ofte overstiger 3.000 K) og tilstedeværelsen af radioaktive materialer.
I dette scenario kræver en nyere direktiv af det Europæiske Råd1 EU lande at give højeste prioritet til nuklear sikkerhed i alle faser af livscyklussen for et atomkraftværk. Dette omfatter udføre sikkerhedsvurderinger før opførelsen af nye atomkraftværker og også sikre betydelig sikkerhed forbedringer for gamle reaktorer.
I denne sammenhæng en kontrolleret atmosfære, laser-opvarmning og hurtig radiance spectro-pyrometry facilitet2,3,4 er blevet gennemført på Europa-Kommissionens Fælles Forskningscenters Institut for Transuraner for laboratoriet simulation, på en lille skala, af NPP core nedsmeltning. På grund af den begrænsede stikprøvestørrelse (typisk på en cm – og 0,1-g-skalaen) og høj effektivitet og remote karakter af laser varme, denne tilgang tillader hurtig og effektiv høj temperatur målinger på ægte nukleare materialer, herunder plutonium og mindre actinid som indeholder fission brændstof prøver. I denne henseende, og i sin evne til at producere en stor mængde af data om materialer under ekstreme forhold, er den nuværende eksperimentelle metode anerkendt verden over som værende unik. I virkeligheden, har andre supplerende undersøgelse teknikker baseret på induktion varme vist sig at lider af hurtig høj temperatur samspillet mellem prøve materiale og indeslutning5. Desuden, hvis sådanne teknikker tillader og for det meste har brug for større mængder af materiale til analyse, er de mindre velegnet end den nuværende metode til undersøgelse af virkelige nukleare materialer, på grund af den høje radioaktivitet og begrænset tilgængelighed af prøverne.
I de nuværende eksperimenter (skematiserede i figur 1), er en prøve, monteret i en kontrolleret atmosfære autoklave indeholdt i en α-skærmet handskerummet, opvarmet af en 4,5 kW ND: YAG CW laser.
Figur 1: Laser-varme og udstråling spectro-pyrometry eksperimentelle set-up.
Prøven er fast med grafit (eller wolfram eller molybdæn) skruer i en lufttæt beholder under en kontrolleret atmosfære. Billedet rapporteret i nederste venstre hjørne viser som eksempel et PUI2 disk fast med grafit skruer. Hvis prøven er radioaktivt, skal fartøjet monteres inde i en alpha-stram handskerummet. Prøven opvarmes af en 4,5 kW ND: YAG laser på 1.064 nm. En hurtig to-kanals pyrometer bruges til optagelse prøve temperatur og den reflekterede signal fra et lavere-power Ar+ laser. En langsommere multi-kanal spectro-pyromenter er ansat i situ analyse af optiske egenskaber af den hot prøve. Venligst klik her for at se en større version af dette tal.
Stråling pyrometre måle prøve radians Lex. Dette er elektromagnetisk stråling effekttæthed pr. enhed overflade, bølgelængde og rumvinkel, der udsendes af eksemplet på en given temperatur6. Det hænger sammen med prøven overflade temperatur T gennem en modificeret Planck funktion:
hvor Lλ er den radiative magt, ελ er den spektrale emissivity, c1 = 2· h· c0 2 er den første stråling konstant, c2 = h· c0/kB = 14,388 µm· K er den anden stråling konstant, c0 er lysets hastighed i vakuum, h er Planck’s konstant, og kB Boltzmann konstant. Spectral emissivity tager i betragtning, at en reel krop vil udstråle, ved en givet bølgelængde og temperatur, kun en brøkdel lig magtens udsendes af et ideelt sortlegeme ved samme temperatur. Derfor tager værdier mellem 0 og 1, med 1 svarende til ideelt sortlegeme tilfældet for hvilke Planck lov blev afledt. Da pyrometre i det foreliggende arbejde var altid sat op i nærheden af normale forhold til prøveoverfladen, vinkel afhængighed af ελ fandtes ikke, og “emissivity” vil altid henvise til normal spektral emissivity (NSE). NSE skal bestemmes, for at konvertere, gennem ligning 1 og et pyrometer kalibreringsmetode, Lex i absolutte temperatur T.
Objekttemperaturen er opdaget ved hjælp af en hurtig pyrometer kalibreret mod standard lamper op til 2.500 K ved λ = 655 nm og. En ekstra 256-kanal radiance spectro-pyrometer opererer mellem 515 nm og 980 nm var ansat i studiet af NSE (ελ) af prøven. Bestemmelse af NSE er muligt ved at udfylde en ikke-lineær pasform af den termiske emission spektrum med ligningen 12, 3, T og ελ er de kun to frie parametre. Denne tilgang har vist sig for at være acceptabelt nøjagtige i ildfaste materialer7 som dem, der normalt er til stede i et Kernekraftværk, som NSE kan antages for at være bølgelængde-uafhængig (grå body hypotese) på en spektral bred. Når temperaturen af den laser-opvarmet prøve måles korrekt som funktion af tiden, kan termisk analyse udføres på den deraf følgende temperatur-tid kurven (Termogram).Bøjninger eller termisk anholdelser i thermograms give oplysninger vedrørende faseovergange (skråstreg, liquidus og isotermisk fase transformationer). Desuden, udover at være nødvendige for NSE bestemmelse, direkte spektralanalyse af radians Lex udsendes af den hot prøve også tillader en i situ -undersøgelse af nogle optiske egenskaber af de undersøgte overflade. Dette udgør en anden understøttende redskab til identifikation af høj-temperatur fænomener, som faseovergange, kemiske reaktioner mellem kondenseret materialer og gasfasen eller adskillelse effekter. En yderligere teknik kaldet afspejles lyssignal (RLS) analyse2, 3 bruges til at bekræfte faseovergange. Det foregår ved hjælp af den anden kanal af pyrometer tunet til en low-power (1 W) Ar+ laser (λ = 488 nm). Denne kanal registrerer laserstrålen stammer fra Ar+ hulrum og reflekteres af prøveoverfladen. En konstant RLS signal angiver en fast overflade, mens tilfældige svingninger vises efter smeltning på grund af overfladespænding-inducerede vibrationer på flydende prøveoverfladen.
I almindelighed, vandkølet reaktorer ved hjælp af fast brændselselementer, i øjeblikket den mest almindelige type af NPP, besidder fire successive hindringer at sikre indeslutning af radioaktivitet8. Den første barriere er, at brændstof pellet selv, takket være dens krystallinsk struktur og mikro-makroskopisk porøsitet, kan holde fast fissionsprodukter og en del af de flygtige. Generelt anbringes hele brændstof element i en metallisk (Zircaloy eller stål) beklædning, der fungerer som den anden fase beskyttelse. I tilfælde af svigt af beklædningen er den tredje barriere det hele NPP indre skib, generelt begrænset af en stål væg, der er et par cm tykke (primære system). Endelig er indeslutning bygning (m tyk beton) den sidste sikkerhedsbarriere før udsætning i miljøet.
I tilfælde af svigt af vand kølesystem, kan en NPP SA finde sted, fører til overophedning og nedsmeltning. Overophedning er i første omgang på grund af fission varme. Men manglende køling, overophedning kan også fortsætte længe efter opsigelse af nukleare kædereaktioner, på grund af den resterende henfald varme fissionsprodukter og andre stærkt radioaktive arter indeholdt i nukleare core debris. I almindelighed, starter core smelte fra den centrale del af elementet brændstof, medmindre lavere-smeltende forbindelser (eventuelt eutectics) er dannet på grænsefladen mellem brændsel og beklædning. Det første mål for den nuværende forskning består af oprettelse af om sådanne lavere-smeltende forbindelser kan dannes i ægte brændstof-beklædning systemer, og i dette tilfælde, hvad den resulterende smeltende temperatur depression ville være. For at besvare dette spørgsmål, bør den smeltende opførsel af rene og blandede brændstof forbindelser først trygt vurderes, som udgør derfor et vigtigere mål i den aktuelle metode. Hvis brændstof og beklædning smelte sammen, vil den flydende masse hurtigt falder til bunden af den primære fartøj og begynde at reagere med stål væggen og med den resterende vand og damp, hvis nogen. På dette stadium, stål kan også blive smeltet sammen med brændstof/beklædning varme blanding. Den resulterende lava-lignende væske kaldes “corium”. Denne varmt, stærkt radioaktive blanding kan diffuse uden for den primære indeslutning hvis stål væggen er smeltet gennem og ender reagerer endda med den beton, der udgør den mest ydre barriere. Forhøjede varmen og den høje reaktivitet af de arter, der forekommer i corium kan føre til vand dissociation og produktion af brint. Dette kan føre til en yderligere risiko for damp og brint eksplosioner (jf. SAs på Tremileøen og Fukushima), tunge oxidation eller (mindre sandsynligt) hydrering af corium massen og de strukturelle materialer, NPP. Den nuværende eksperimentelle metode tillader adskillelse og eksperimentel analyse af flere af de mange komplekse fysisk-kemiske mekanismer relateret til de beskrevne sekvens af begivenheder. Udover de nævnte ren komponent smeltepunkt analyse og brændstof-beklædning interaktion, flere høj temperatur interaktion mekanismer kan undersøges i forenklet systemer, såsom mellem Pu-holdige brændstof og stål, mellem fuel og beton, osv. Corium dannelse kan potentielt studeres i overværelse af forskellige atmosfærer (inert gas, luft, brint eller damp), producerer vigtige referencedata for en omfattende forståelse af SAs.
Den nuværende fremgangsmåde, specielt velegnet til laboratorium undersøgelsen af høj-smeltende materialer, har også været ansat i den succesfulde analyse af andre, mere innovative former for atombrændsel (baseret, for eksempel på uran metalcarbider eller nitrider) og Andre ildfaste forbindelser, såsom zirconium9, tantal og hafnium karbider, metallic superalloys, calcium oxid10.
Laser-opvarmning stråling spektroskopi teknik præsenteres her er anerkendt som en innovativ og effektiv metode til undersøgelse af meget høje temperaturer og smeltende opførsel af ildfaste materialer15, 16. Takket være sin afsides beliggenhed og næsten container-mindre karakter er det især velegnet til eksperimentelle studier af radioaktivt nukleart materiale og simulering af core nedsmeltning uheld i kernekraftværker, som det fremgår af eksemplet resultaterne præsenteres her.
Mens vurderende eksperimentelle data opnået med den nuværende metode, bør man uden tvivl være forsigtig om den korrekte tildeling af eksperimentelle point til faseovergange. I virkeligheden ved meget høje temperaturer, materielle kinetik kan være ekstremt hurtig, og flere vanskelige at kontrollere fænomener kan forekomme, såsom ikke-sammenfaldende fordampningsvarme, adskillelse og sammensatte dissociation. Som sammenligning med mere traditionelle varme metoder (som induktion ovne) viser, berettiger den mulige forekomst af sådanne fænomener brugen af en hurtig opvarmning og køling teknik som den nuværende. På den anden side kan der opstå tvivl om en effektiv stabilisering af termodynamisk ligevægt betingelser på de nuværende betingelser, varme. Som forklaret i afsnittet procedure, ikke kan sådanne vilkår garanteres under hurtig laser-opvarmning del af varmecykler. Termodynamisk ligevægt betingelser produceres dog bestemt på den kølende fase. Denne erklæring blev valideret ved hjælp af computerkoder simulerer de nuværende eksperimenter og baseret på nær ligevægt masse og varme diffusion i tilstedeværelse af lokale fase overgange11. Ikke desto mindre termodynamisk ligevægt betingelser bør altid være kontrolleret eksperimentelt, typisk ved at måle godt vurderet fase overgang temperaturer i forbindelser, der kan tages som referencer. Dette blev realiseret i den nuværende arbejde med de smeltende/størkning punkter i W, Mo (anbefales som sekundære referencetemperaturer i International temperatur omfanget af 199017,18,19), UO2, og ZrC-C eutektisk9. Måling af sådanne referencepunkter er også nødvendige for at vurdere nøjagtigheden og usikkerhed om den nuværende fremgangsmåde.
Givet de ekstreme forhold og fænomener produceret i laser-opvarmning eksperimenter, er en præcis usikkerhed analyse afgørende for anvendeligheden af de data, der er produceret. For vellykket målekampagner, skulle den kumulative usikkerhed påvirke nuværende fase overgang temperatur data beløbe sig til ± 1% af den absolutte temperatur, med en 2-standardafvigelsen dækning faktor (95% konfidensinterval). Usikkerhed bands kan være større for kompliceret materialer, hvor, for eksempel, ikke-sammenfaldende fordampningsvarme kan ændre faktiske stikprøve sammensætning i en ukontrollerbar måde under forsøgene. Denne usikkerhed bør tage hensyn til fejl på grund af kalibreringsmetode, NSE bestemmelse, prøve stabilitet (dvs. repeterbarhed, over hinanden følgende laser skud, eksperimenterende fase overgang temperaturer), osv. Et eksempel på usikkerhed analyse for smeltende/frysning punkt af PUI2 er rapporteret i tabel 1. De forskellige usikkerhed bidrag kan betragtes som uafhængig og kombinerede ifølge fejl formering lov3.
Tabel 1: Eksempel på usikkerhed analyse for smeltende/frysning punkt af PUI2 (Reference13).
Mening og værdi af c2 er rapporteret i afsnittet Introduktion med kommentarer på ligningen 1. Δελ står her for to standardafvigelser omkring den gennemsnitlige eksperimentelle værdi opnået for ελ ved at montere eksperimentelle radiance spectra inden for grå krop antagelsen. ΔTc og δTd repræsenterer to standardafvigelser omkring den gennemsnitlige standardlampe ekstrapolerede temperaturkurve og Temperaturværdi gennemsnitlige eksperimentelle størkning henholdsvis.
Nogle forbedringer kan foretages på den nuværende eksperimentelle tilgang. Især forbinder trykbeholderen med et massespektrometer gennem en kompleks rørsystemet vil giver mulighed for påvisning, i det mindste kvalitativt, af den art forekommer i damp røgfanen udgivet af varmt materiale. Desuden er gennemførelsen af en thermo-kamera forudset for to-dimensionelle studiet af temperaturfordelingen over hot prøveoverfladen for at afsløre eventuelle inhomogeneities og segregation effekter. Endelig planlægges forbedringer i det sikkerhedssystem, der er bygget op omkring den nuværende udstyr. Faktisk, den nuværende Plexiglas handske boksen bruges her er velegnet til undersøgelse af stærkt radioaktive materialer, såsom uran og transuraner, takket være det faktum, at det effektivt blokerer α stråling. Dette skjold er imidlertid ikke tilstrækkeligt sikker for undersøgelse af stærk γ udledere, ligesom de nuklider er indeholdt i ægte bestrålet nukleart brændsel. En ny facilitet, herunder en bly-walled celle er forudset for studiet af brugt nukleart brændsel fra virkelige kernekraftværker.
The authors have nothing to disclose.
Forfatterne står i gæld til Kommissionen om finansiering af den foreliggende forskning under dens institutionelle forskningsprogrammer. Derudover en del af den præsenteres forskning blev finansieret gennem EF 6th ramme Program under den F-broen og 7th FP under SIKRESTE og blid projekter.
Two-channel fast pyrometer | Assembled privately | Fast pyrometer. Photodiode detectors at 650 nm and 488 nm, assembled with focussing objective and fast logarithmic amplifier. | |
Laser TRUMPF HLD4506, TRUMPF, | TRUMPF Schramberg, Germany | HLD4506 | Heating agent |
CDI spectrometer | CDI | Optical Spectrograph card, 256 channels | Multi-wavelength spectro-pyrometer array |
Ar+ laser | Ion Laser Technology | 5500A-00 | 0.75 W RLS laser |
Oscilloscope NICOLET | NICOLET, Madison, Wi, USA | Pro 44C Transient Digitizer | AD converter, data acquisition system |
SETNAG Oxygen analyser | SETNAG, Marseille, France | JC24V-M | ZrO2 electrochemical cell for oxygen analysis in the autoclave |
Blackbody source | POLYTECH CI Waldbronn, Germany | Customized | Black body source for spectro-pyrometer calibration |
Standard calibration lamps | POLARON, Watford, UK | P.224c and P213c | Lamps for pyrometer and spectro-pyrometer calibration |