Summary

طريقة كاملة لتقييم أداء المحفزات الضوئية لتدهور المضادات الحيوية في المعالجة البيئية

Published: October 06, 2022
doi:

Summary

يظهر هنا بروتوكول لاستكشاف مجموعة عالمية من الإجراءات التجريبية للتقييم المختبري الشامل للمحفزات الضوئية في مجال تنقية البيئة ، باستخدام مثال الإزالة التحفيزية الضوئية لجزيئات الملوثات العضوية المضادة للمضادات الحيوية من الماء بواسطة مركبات فوسفات الفضة الحساسة للفثالوسيانين.

Abstract

تم العثور على المضادات الحيوية المختلفة مثل التتراسيكلين ، وأوريوميسين ، وأموكسيسيلين ، والليفوفلوكساسين بكميات كبيرة في أنظمة المياه الجوفية والتربة ، مما قد يؤدي إلى تطوير بكتيريا مقاومة ومقاومة للأدوية المتعددة ، مما يشكل تهديدا للإنسان والحيوان والأنظمة البيئية. جذبت تقنية التحفيز الضوئي اهتماما كبيرا بسبب معالجتها السريعة والمستقرة واستخدامها المباشر للطاقة الشمسية. ومع ذلك ، فإن معظم الدراسات التي تقيم أداء محفزات أشباه الموصلات للتحلل التحفيزي الضوئي للملوثات العضوية في الماء غير مكتملة حاليا. في هذا البحث ، تم تصميم بروتوكول تجريبي كامل لإجراء تقييم شامل لأداء التحفيز الضوئي لمحفزات أشباه الموصلات. هنا ، تم تحضير فوسفات الفضة ثنائي السطوح المعيني بطريقة تخليق طور المذيب البسيط في درجة حرارة الغرفة والضغط الجوي. تم تحضير مواد BrSubphthalocyanine / Ag3PO4 غير المتجانسة بطريقة الذوبان الحراري. تم تقييم الأداء التحفيزي للمواد المحضرة لتحلل التتراسيكلين من خلال دراسة العوامل المؤثرة المختلفة مثل جرعة المحفز ودرجة الحرارة ودرجة الحموضة والأنيونات عند الضغط الجوي باستخدام مصباح زينون 300 واط كمصدر ضوء شمسي محاكاة وشدة ضوء 350 ميغاواط / سم2. بالمقارنة مع الدورة الأولى ، حافظ BrSubphthalocyanine / Ag 3 PO 4 على82.0٪ من نشاط التحفيز الضوئي الأصلي بعد خمس دورات تحفيز ضوئي ، بينما حافظ Ag3PO4 البكر على 28.6٪ فقط. تم اختبار استقرار عينات فوسفات الفضة بشكل أكبر من خلال تجربة من خمس دورات. توفر هذه الورقة عملية كاملة لتقييم الأداء التحفيزي لمحفزات أشباه الموصلات في المختبر لتطوير محفزات أشباه الموصلات مع إمكانية التطبيقات العملية.

Introduction

التتراسيكلين (TCs) هي مضادات حيوية شائعة توفر حماية فعالة ضد الالتهابات البكتيرية وتستخدم على نطاق واسع في تربية الحيوانات وتربية الأحياء المائية والوقاية من الأمراض1،2. يتم توزيعها على نطاق واسع في المياه بسبب الإفراط في استخدامها وتطبيقها غير السليم في العقود الماضية ، وكذلك تصريف مياه الصرف الصناعي3. وقد تسبب ذلك في تلوث بيئي شديد ومخاطر جسيمة على صحة الإنسان؛ على سبيل المثال ، يمكن أن يؤثر الوجود المفرط لل TCs في البيئة المائية سلبا على توزيع المجتمع الميكروبي والمقاومة البكتيرية ، مما يؤدي إلى اختلالات بيئية ، ويرجع ذلك أساسا إلى الطبيعة شديدة المحبة للماء والتراكم الحيوي للمضادات الحيوية ، فضلا عن مستوى معين من النشاط الحيوي والاستقرار4،5،6 . بسبب الاستقرار المفرط ل TC في البيئة ، من الصعب الانهيار بشكل طبيعي ؛ لذلك ، تم تطوير العديد من الطرق ، بما في ذلك العلاجات البيولوجية والفيزيائية والكيميائية7،8،9. العلاجات البيولوجية عالية الكفاءة ومنخفضةالتكلفة 10,11. ومع ذلك ، نظرا لأنها سامة للكائنات الحية الدقيقة ، فإنها لا تتحلل وتمعدن جزيئات المضادات الحيوية في الماء بشكل فعال12. على الرغم من أن الطرق الفيزيائية والكيميائية يمكن أن تزيل المضادات الحيوية من مياه الصرف الصحي بشكل مباشر وسريع ، إلا أن هذه الطريقة تحول جزيئات المضادات الحيوية فقط من المرحلة السائلة إلى المرحلة الصلبة ، ولا تحللها تماما ، وهي مكلفة للغاية13.

على عكس الطرق التقليدية ، تم استخدام التحفيز الضوئي لأشباه الموصلات على نطاق واسع لتدهور الملوثات في العقود الماضية بسبب خصائص التحلل التحفيزي الفعالة14. على سبيل المثال ، حقق المحفز المغناطيسي النبيل الخالي من المعادن FexMny ل Li et al. أكسدة محفزة ضوئية فعالة لمجموعة متنوعة من جزيئات المضادات الحيوية في الماء دون استخدام أي مؤكسد15. أبلغ يان وآخرون عن التوليف في الموقع للصفائح النانوية NiCo2O4 الشبيهة بالزنبق على نفايات الكربون المشتق من الكتلة الحيوية لتحقيق إزالة محفزة ضوئية فعالة للملوثات الفينولية من الماء16. تعتمد هذه التقنية على محفز أشباه الموصلات الذي يثيره الضوء لتوليد إلكترونات مولدة ضوئيا (e) وثقوب (h +)17. سيتم تحويل e- و h + المولدة ضوئيا إلى جذور أنيون فائقة الأكسيد (O 2-) أو جذور الهيدروكسيل (OH) عن طريق التفاعل مع O2 و H 2 O الممتصة ، وهذه الأنواع النشطة مؤكسدة وتحلل جزيئات الملوثات العضوية في الماء إلى CO 2 و H 2O وجزيئات عضوية أصغر أخرى18،19،20 . ومع ذلك ، لا يوجد معيار ميداني موحد لتقييم أداء المحفز الضوئي. يجب التحقيق في تقييم أداء التحفيز الضوئي للمادة من حيث عملية تحضير المحفز ، والظروف البيئية للأداء الحفاز الأمثل ، وأداء إعادة تدوير المحفز ، وما إلى ذلك. Ag3PO 4 ، بقدرته التحفيزية الضوئية البارزة، أثار قلقا كبيرا في المعالجة البيئية. يحقق هذا المحفز الضوئي الجديد كفاءات كمية تصل إلى 90٪ عند أطوال موجية أكبر من 420 نانومتر ، وهو أعلى بكثير من القيم المبلغ عنها سابقا21. ومع ذلك ، فإن التآكل الشديد للصور ومعدل فصل ثقب الإلكترون غير المرضي ل Ag3PO4 يحد من تطبيقه الواسع22. لذلك ، بذلت محاولات مختلفة للتغلب على هذه العيوب ، مثل تحسين الشكل 23 ، المنشطات الأيونية24 ، وبناء البنية غير المتجانسة25،26،27. في هذا البحث ، تم تعديل Ag3PO4 باستخدام التحكم في التشكل وكذلك هندسة الوصلات غير المتجانسة. أولا ، تم تحضير بلورات الاثني عشر السطوح المعينية Ag3PO4 ذات الطاقة السطحية العالية عن طريق تخليق طور المذيب في درجة حرارة الغرفة تحت الضغط المحيط. بعد ذلك ، تم تجميع BrSubphthalocyanine العضوي فوق الجزيئي (BrSubPc) ، والذي يمكن أن يعمل كمستقبل للإلكترون ومتبرع للإلكترون ، ذاتيا على سطح فوسفات الفضة بطريقة الذوبانالحراري 28،29،30،31،32،33،34،35 . تم تقييم أداء التحفيز الضوئي للمواد المحضرة من خلال التحقيق في تأثير العوامل البيئية المختلفة على أداء التحفيز الضوئي للعينات المحضرة لتحلل كميات ضئيلة من التتراسيكلين في الماء. توفر هذه الورقة مرجعا للتقييم المنهجي لأداء التحفيز الضوئي للمواد ، وهو أمر مهم للتطوير المستقبلي للمواد المحفزة ضوئيا للتطبيقات العملية في المعالجة البيئية.

Protocol

1. إعداد BrSubPc ملاحظة: تم تحضير عينة BrSubPc وفقا للعمل المنشورمسبقا 36. يتم إجراء التفاعل في نظام خط فراغ أنبوب مزدوج الصف ، ويتم التحكم في عملية التفاعل بشكل صارم في ظل ظروف خالية من الماء والأكسجين. المعالجة المسبقة للمواد الخامقم بوزن 2 غرام من o-di…

Representative Results

تم تصنيع الاثنا عشري الوجوه المعيني Ag3PO4 بنجاح باستخدام طريقة تخليق طور المذيب هذه. هذا ما تؤكده صور SEM الموضحة في الشكل 1 أ ، ب. وفقا لتحليل SEM ، تم العثور على متوسط قطر الهيكل ثنائي السطوح المعيني بين 2-3 ميكرومتر. تظهر بلورات BrSubPc الدقيقة البكر بنية تقشر ك…

Discussion

في هذه الورقة ، نقدم منهجية كاملة لتقييم الأداء التحفيزي للمواد المحفزة ضوئيا ، بما في ذلك تحضير المحفزات ، والتحقيق في العوامل التي تؤثر على التحفيز الضوئي ، وأداء إعادة تدوير المحفز. طريقة التقييم هذه عالمية وقابلة للتطبيق على جميع تقييمات أداء المواد المحفزة ضوئيا.

فيما…

Disclosures

The authors have nothing to disclose.

Acknowledgements

تم دعم هذا العمل من قبل المؤسسة الوطنية للعلوم الطبيعية في الصين (21606180) ، وبرنامج البحوث الأساسية للعلوم الطبيعية في شنشي (رقم البرنامج 2019JM-589).

Materials

300 W xenon lamp CeauLight CEL-HXF300
AgNO3 Aladdin Reagent (Shanghai) Co., Ltd. 7783-99-5
Air Pump Samson Group Co. ACO-001
BBr3 Bailingwei Technology Co., Ltd. 10294-33-4
Constant temperature circulating water bath Beijing Changliu Scientific Instruments Co. HX-105
Dichloromethane Tianjin Kemiou Chemical Reagent Co., Ltd. 75-09-2
Ethanol Tianjin Fuyu Fine Chemical Co., Ltd. 64-17-5
Fourier-transform infrared Bruker Vector002
Hexane Tianjin Kemiou Chemical Reagent Co., Ltd. 110-54-3
HNO3 Aladdin Reagent (Shanghai) Co., Ltd. 7697-37-2
ICP-OES Aglient 5110
K2HPO4 Aladdin Reagent (Shanghai) Co., Ltd. 16788-57-1
Magnesium Sulfate Tianjin Kemiou Chemical Reagent Co., Ltd. 10034-99-8
Methanol Tianjin Kemiou Chemical Reagent Co., Ltd. 67-56-1
NaOH Aladdin Reagent (Shanghai) Co., Ltd. 1310-73-2
NH4NO3 Sinopharm Group Chemical Reagent Co., Ltd. 6484-52-2
o-dichlorobenzene Tianjin Fuyu Fine Chemical Co., Ltd. 95-50-1
o-dicyanobenzene Sinopharm Group Chemical Reagent Co., Ltd. 91-15-6
Scanning electron microscopy JEOL JSM-6390
Trichloromethane Tianjin Kemiou Chemical Reagent Co., Ltd. 67-66-3
Ultraviolet-visible Spectrophotometer Shimadzu UV-3600
X-ray diffractometer Rigaku D/max-IIIA

References

  1. Chen, Q. S., Zhou, H. Q., Wang, G. C., Bi, G. H., Dong, F. Activating earth-abundant insulator BaSO4 for visible-light induced degradation of tetracycline. Applied Catalysis B: Environmental. 307, 121182 (2022).
  2. Liu, C. H., et al. Photo-Fenton degradation of tetracycline over Z-scheme Fe-g-C3N4/Bi2WO6 heterojunctions: Mechanism insight, degradation pathways and DFT calculation. Applied Catalysis B: Environmental. 310, 121326 (2022).
  3. Zhou, L. P., et al. Piezoelectric effect synergistically enhances the performance of Ti32-oxo-cluster/BaTiO3/CuS p-n heterojunction photocatalytic degradation of pollutants. Applied Catalysis B: Environmental. 291, 120019 (2021).
  4. Liu, S. Y., et al. Anchoring Fe3O4 nanoparticles on carbon nanotubes for microwave-induced catalytic degradation of antibiotics. ACS Applied Materials & Interfaces. 10 (35), 29467 (2018).
  5. Xue, J. J., Ma, S. S., Zhou, Y. M., Zhang, Z., He, M. Facile photochemical synthesis of Au/Pt/g-C3N4 with plasmon-enhanced photocatalytic activity for antibiotic degradation. ACS Applied Materials & Interfaces. 7 (18), 9630-9637 (2015).
  6. Chen, Y. X., Yin, R. L., Zeng, L. X., Guo, W. Q., Zhu, M. S. Insight into the effects of hydroxyl groups on the rates and pathways of tetracycline antibiotics degradation in the carbon black activated peroxydisulfate oxidation process. Journal of Hazardous Materials. 412 (15), 12525 (2021).
  7. Dong, C., Ji, J., Shen, B., Xing, M., Zhang, J. Enhancement of H2O2 decomposition by the co-catalytic effect of WS2 on the Fenton reaction for the synchronous reduction of Cr(VI) and remediation of phenol. Environmental Science & Technology. 52 (19), 11297-11308 (2018).
  8. Van Doorslaer, X., Demeestere, K., Heynderickx, P. M., Van Langenhove, H., Dewulf, J. UV-A and UV-C induced photolytic and photocatalytic degradation of aqueous ciprofloxacin and moxifloxacin: Reaction kinetics and role of adsorption. Applied Catalysis B: Environmental. 101 (3-4), 540-547 (2011).
  9. Shi, Y. J., et al. Sorption and biodegradation of tetracycline by nitrifying granules and the toxicity of tetracycline on granules. Journal of Hazardous Materials. 191 (1-3), 103-109 (2011).
  10. Guan, R., et al. Efficient degradation of tetracycline by heterogeneous cobalt oxide/cerium oxide composites mediated with persulfate. Separation and Purification Technology. 212, 223-232 (2019).
  11. Shao, S., Wu, X. Microbial degradation of tetracycline in the aquatic environment: a review. Critical Reviews in Biotechnology. 40 (7), 1010-1018 (2020).
  12. Wang, W., et al. High-performance two-dimensional montmorillonite supported-poly(acrylamide-co-acrylic acid) hydrogel for dye removal. Environmental Pollution. 257, 113574 (2020).
  13. Yang, B., et al. Interactions between the antibiotic tetracycline and humic acid: Examination of the binding sites, and effects of complexation on the oxidation of tetracycline. Water Research. 202, 117379 (2021).
  14. Lian, X. Y., et al. Construction of S-scheme Bi2WO6/g-C3N4 heterostructure nanosheets with enhanced visible-light photocatalytic degradation for ammonium dinitramide. Journal of Hazardous Materials. 412, 125217 (2021).
  15. Li, X., et al. Bimetallic FexMny catalysts derived from metal organic frameworks for efficient photocatalytic removal of quinolones without oxidant. Environmental Science-Nano. 8 (9), 2595-2606 (2021).
  16. Li, X., et al. Fabrication of ultrathin lily-like NiCo2O4 nanosheets via mooring NiCo bimetallic oxide on waste biomass-derived carbon for highly efficient removal of phenolic pollutants. Chemical Engineering Journal. 441, 136066 (2022).
  17. Makoto, E., et al. Charge carrier mapping for Z-scheme photocatalytic water-splitting sheet via categorization of microscopic time-resolved image sequences. Nature Communications. 12, 3716 (2021).
  18. Karim, A. F., Krishnan, S., Shriwastav, A. An overview of heterogeneous photocatalysis for the degradation of organic compounds: A special emphasis on photocorrosion and reusability. Journal of the Indian Chemical Society. 99 (6), 100480 (2022).
  19. Abdurahman, M. H., Abdullah, A. Z., Shoparwe, N. F. A comprehensive review on sonocatalytic, photocatalytic, and sonophotocatalytic processes for the degradation of antibiotics in water: Synergistic mechanism and degradation pathway. Chemical Engineering Journal. 413, 127412 (2021).
  20. Gao, Y., Wang, Q., Ji, Z. G., Li, A. M. Degradation of antibiotic pollutants by persulfate activated with various carbon materials. Chemical Engineering Journal. 429, 132387 (2022).
  21. Bi, Y. P., Ouyang, S. X., Umezawa, N., Cao, J. Y., Ye, J. H. Facet effect of single-crystalline Ag3PO4 sub-microcrystals on photocatalytic properties. Journal of the American Chemical Society. 133 (17), 6490-6492 (2011).
  22. Hasija, V., et al. A strategy to develop efficient Ag3PO4-based photocatalytic materials toward water splitting: Perspectives and challenges. ChemCatChem. 13 (13), 2965-2987 (2021).
  23. Zhou, L., et al. New insights into the efficient charge transfer of the modified-TiO2/Ag3PO4 composite for enhanced photocatalytic destruction of algal cells under visible light. Applied Catalysis B: Environmental. 302, 120868 (2022).
  24. He, G. W., et al. Facile controlled synthesis of Ag3PO4 with various morphologies for enhanced photocatalytic oxygen evolution from water splitting. RSC Advances. 9 (32), 18222-18231 (2019).
  25. Lee, Y. J., et al. Photocatalytic degradation of neonicotinoid insecticides using sulfate-doped Ag3PO4 with enhanced visible light activity. Chemical Engineering Journal. 402, 12618 (2020).
  26. Shi, W. L., et al. Three-dimensional Z-Scheme Ag3PO4/Co3(PO4)2@Ag heterojunction for improved visible-light photocatalytic degradation activity of tetracycline. Journal of Alloys and Compounds. 818, 152883 (2020).
  27. Shi, W. L., et al. Fabrication of ternary Ag3PO4/Co3(PO4)2/g-C3N4 heterostructure with following Type II and Z-Scheme dual pathways for enhanced visible-light photocatalytic activity. Journal of Hazardous Materials. 389, 12190 (2020).
  28. Wang, B., et al. A supramolecular H12SubPcB-OPhCOPh/TiO2 Z-scheme hybrid assembled via dimeric concave-ligand π-interaction for visible photocatalytic oxidation of tetracycline. Applied Catalysis B: Environmental. 298, 120550 (2021).
  29. Wang, B., et al. Novel axial substituted subphthalocyanine and its TiO2 photocatalyst for degradation of organic water pollutant under visible light. Optical Materials. 109, 110202 (2020).
  30. Wang, B., et al. Novel axial substituted subphthalocyanines and their TiO2 nanosupermolecular arrayss: Synthesis, structure, theoretical calculation and their photocatalytic properties. Materials Today Communication. 25, 101264 (2020).
  31. Li, Z., et al. Synthesis, characterization and optoelectronic property of axial-substituted subphthalocyanines. ChemistryOpen. 9 (10), 1001-1007 (2020).
  32. Li, Z., et al. Construction of novel trimeric π-interaction subphthalocyanine-sensitized titanium dioxide for highly efficient photocatalytic degradation of organic pollutants. Journal of Alloys and Compounds. 855, 157458 (2021).
  33. Wang, Y. F., et al. Efficient TiO2/SubPc photocatalyst for degradation of organic dyes under visible light. New Journal of Chemistry. 48, 21192-21200 (2020).
  34. Yang, L., et al. Novel axial substituted subphthalocyanine sensitized titanium dioxide H12SubPcB-OPh2OH/TiO2 photocatalyst: Synthesis, density functional theory calculation, and photocatalytic properties. Applied Organometallic Chemistry. 35 (8), 6270 (2021).
  35. Li, Z., et al. Fabrication of SubPc-Br/Ag3PO4 supermolecular arrayss with high-efficiency and stable photocatalytic performance. Journal of Photochemistry and Photobiology, A. Chemistry. 405, 112929 (2021).
  36. Zhang, B. B., et al. SubPc-Br/NiMoO4 supermolecular arrays as a high-performance supercapacitor electrode materials. Journal of Applied Electrochemistry. 50, 1007-1018 (2020).
  37. Yuan, X. X., et al. Preparation, characterization and photodegradation mechanism of 0D/2D Cu2O/BiOCl S-scheme heterojunction for efficient photodegradation of tetracycline. Separation and Purification Technology. 291, 120965 (2022).
  38. Dai, T. T., et al. Performance and mechanism of photocatalytic degradation of tetracycline by Z-scheme heterojunction of CdS@LDHs. Applied Clay Science. 212, 106210 (2021).
  39. Zhou, L. P., et al. Piezoelectric effect synergistically enhances the performance of Ti32-oxo-cluster/BaTiO3/CuS p-n heterojunction photocatalytic degradation of pollutants. Applied Catalysis B: Environmental. 291, 120019 (2021).
  40. Xue, J. J., Ma, S. S., Zhou, Y. M., Zhang, Z. W., He, M. Facile photochemical synthesis of Au/Pt/g-C3N4 with plasmon-enhanced photocatalytic activity for antibiotic degradation. ACS Applied Materials Interfaces. 7, 9630-9637 (2015).
  41. Ding, R., et al. Light-excited photoelectrons coupled with bio-photocatalysis enhanced the degradation efficiency of oxytetracycline. Water Research. 143, 589-598 (2018).
  42. Acosta-Herazoa, R., Ángel Mueses, M., Li Puma, G., Machuca-Martínez, F. Impact of photocatalyst optical properties on the efficiency of solar photocatalytic reactors rationalized by the concepts of initial rate of photon absorption (IRPA) dimensionless boundary layer of photon absorption and apparent optical thickness. Chemical Engineering Journal. 356, 839-884 (2019).
  43. Grčić, I., Li Puma, G. Six-flux absorption-scattering models for photocatalysis under wide-spectrum irradiation sources in annular and flat reactors using catalysts with different optical properties. Applied Catalysis B: Environmental. 211, 222-234 (2017).
  44. Diaz-Anguloa, J., et al. Enhancement of the oxidative removal of diclofenac and of the TiO2 rate of photon absorption in dye-sensitized solar pilot scale CPC photocatalytic reactors. Chemical Engineering Journal. 381, 12252 (2020).
  45. Meng, S. G., et al. Efficient photocatalytic H2 evolution, CO2 reduction and N2 fixation coupled with organic synthesis by cocatalyst and vacancies engineering. Applied Catalysis B: Environmental. 285, 119789 (2021).
  46. Yang, M., et al. Graphene aerogel-based NiAl-LDH/g-C3N4 with ultratight sheet-sheet heterojunction for excellent visible-light photocatalytic activity of CO2 reduction. Applied Catalysis B: Environmental. 306, 121065 (2022).

Play Video

Cite This Article
Wang, B., Zhang, X., Li, L., Ji, M., Zheng, Z., Shi, C., Li, Z., Hao, H. A Complete Method for Evaluating the Performance of Photocatalysts for the Degradation of Antibiotics in Environmental Remediation. J. Vis. Exp. (188), e64478, doi:10.3791/64478 (2022).

View Video