Büyüme ve Elektrostatik/kimyasal özellikleri Metal/LaAlO3/SrTiO3 Heterostructures
Summary
Biz bir lazer biriktirme ve in situ magnetron SAÇTIRMA kullanarak metal/LaAlO3/SrTiO3 heterostructures imal. Magnetotransport ve in situ x-ışını photoelectron spektroskopisi deneyler, bu sistemde oluşan yarı iki boyutlu elektron gaz Elektrostatik ve kimyasal olayların arasındaki etkileşimi araştırıyoruz.
Abstract
LaAlO3 (LAO) ve SrTiO3 (STO) arasında arayüz oluşturur yarı 2D elektron sistemi (q2DES) oksit elektronik topluluk fazla dikkat çekti. Bir 4 birimini-hücreleri (uc) ortaya interfacial iletkenlik için kritik LAO kalınlığı varlığı onun hallmark özelliklerinden biri. Elektrostatik mekanizmaları bu kritik kalınlığı varlığını açıklamak için geçmişte önerilmiştir rağmen kimyasal kusurları önemi son zamanlarda vurgulandı. Burada, metal/LAO/STO heterostructures büyüme (LAO büyümeye) lazer biriktirme, (metal büyümeye) magnetron fışkırtması ve x-ışını photoelectron spektroskopisi (XPS) birleştiren bir ultra yüksek vakum (UHV) küme sistemi içinde açıklayın. Adım adım oluşumu ve evrimi q2DES ve metal ve LAO/Tanrı’nın askerleri arasındaki oluşan kimyasal etkileşimler inceleriz. Ayrıca, magnetotransport deneyler q2DES elektronik özellikleri ve nakliye aydınlatmak. Bu sistematik çalışma sadece q2DES ve çevresi arasında Elektrostatik ve kimyasal etkileşimi incelemek için bir yol gösterir ama aynı zamanda iki boyutlu olarak gözlenen zengin fizik ile çift fonksiyonlu kapatma katmanları olasılığı kilidini Elektron sistemleri, yeni aygıt türleri imalatı izin.
Introduction
Yarı 2D elektron sistemleri (q2DES) yaygın olarak kullanılan bir oyun alanı düşük boyutlu çok sayıda eğitim ve kuantum olayları. Seminal kağıttan LaAlO3/SrTiO3 sistem üzerinde (LAO/STO)1, yeni interfacial elektronik evreleri barındıran farklı sistemleri bir patlama başlayan oluşturulmuştur. Farklı malzemeleri birleştirerek q2DESs elektrik alanı tunable spin polarizasyon2, son derece yüksek elektron mobilities3 veya olayları ferroelectricity birleştiğinde4gibi ek özelliklerle keşfi yol açtı. Her ne kadar çalışma büyük bir vücut oluşturma ve düzenleme bu sistemlerin çözülmeye adanmış, çeşitli deneyler ve teknikleri çelişkili sonuçlar, oldukça benzer koşullarda bile göstermiştir. Ayrıca, elektrostatik ve kimyasal etkileşimler arasında denge doğru Fizik5,6,7oyun anlamak için gerekli bulundu.
Bu makalede, biz iyice farklı metal/LAO/STO heterostructures, büyüme lazer biriktirme (PLD) bir birleşimini kullanarak tarif ve in situ magnetron SAÇTIRMA. Sonra yüzey koşullarında farklı LAO/STO arayüzüne gömülü q2DES etkisini anlamak için bir elektronik ve kimyasal çalışma, taşıma ve elektron spektroskopisi deneyler kullanılarak yapılır.
Birden çok yöntem daha önce Tanrı’nın askerleri üzerinde kristal LAO büyümeye kullanılmıştır beri uygun ifade teknikleri kaliteli oksit heterostructures imalatı için çok önemli bir adım seçimdir (olası maliyet ve zaman ek olarak zorlar). PLD, hedef istenen malzemenin hangi sonra ablated ve ince bir film olarak substrat üzerine yatırılır bir yoğun ve kısa lazer darbe vurur. Bu teknik büyük avantajlarından biri hedef stoichiometry filmin istenen aşama formasyonu elde etmek için bir temel unsur güvenilir bir şekilde aktarmak için yeteneğidir. Ayrıca, çok sayıda karmaşık oksitler, aynı zaman (Oda içinde birden çok hedef sahip olasılığı, katman katman büyüme (gerçek zamanlı olarak yansıma yüksek enerjili elektron kırınım – Birleşik kullanarak izlenen) gerçekleştirme yeteneğine farklı malzeme büyüme vakum bozmadan izin verir) ve kurulum kolaylığı bu teknik en etkili ve çok yönlü biri olun.
Henüz, moleküler ışın epitaxy (MBE) gibi diğer teknikleri daha yüksek kalite Epitaksiyel büyüme büyüme sağlar. Bir hedef belirli bir malzeme yerine, MBE içinde her belirli öğe nerede onlar birbirleri ile iyi tanımlanmış atomik katmanları oluşturmak için tepki substrat doğru sublimed. Ayrıca, son derece enerjik türler ve daha fazla Tekdüzen enerji dağıtım olmaması son derece keskin arabirimleri8imalatı sağlar. Bu teknik ancak ultra yüksek gerçekleştirilmelidir beri (yani uzun böylece ücretsiz yol yok edilmez) ne zaman o gelmek PLD daha çok daha karmaşık oksitler, büyüme için vakum koşulları ve genel olarak daha büyük bir yatırım, maliyet – gerektirir ve time-wise. Her ne kadar ilk LAO/STO yayınlarda kullanılan büyüme sürecini PLD örnekleri benzer özelliklere sahip MBE9tarafından yetiştirilen. Bu da sputtering10kullanarak LAO/STO heterostructures büyüdü bu dikkati çekiyor. Atomik keskin arabirimleri yüksek sıcaklık (920 ° C) ve yüksek oksijen basıncı (0.8 mbar) elde edildi rağmen interfacial iletkenlik elde değil.
Katmanlar kapatma metalik büyümesi için kalite ve esneklik arasında iyi bir denge sağladığından fışkırtması, magnetron kullanıyoruz. Diğer kimyasal Buhar biriktirme dayalı teknikler ancak olabilir benzer sonuçlar elde etmek için kullanılır.
Son olarak, bu makalede gösterdi taşıma ve spektroskopi teknikleri arada elektronik ve kimyasal etkileşimler, tamamen anlamak için farklı yaklaşımlar rölöve önemini vurgulayan sondalama sistemli bir şekilde örnekliyor Bu tür sistemler birçok özellikleri.
Protocol
Representative Results
Discussion
Substrat çalışana bir HF çözüm submerging zamanında son derece dikkatli olmalıdır. Biz altında – ve aşırı – etched yüzeyleri değişen sadece 5 tarafından gözlenen s orijinal tarifi ile ilgili olarak. Buna ek olarak, biz bir bağımlılık yüzey adım boyu ve zaman batış arasında gözlenen. Küçük adım boyutları için (100 nm) 30 batış s yol açabilir aşırı gravür için rağmen daha sonra Tavlama işlemi düzgün yüzey yeniden oluşturmak yeterli olabilir. HF dayalı asitler kullanarak risk…
Disclosures
The authors have nothing to disclose.
Acknowledgements
Bu eser ERC Consolidator Grant #615759 “Nane” desteğinden, bölge Île-de-France LOŞ “Oxymore” (proje “NEIMO”) ve ANR Projesi “NOMILOPS” aldı. H.N. kısmen EPSRC JSP’ler göbek göbek Program JSP’ler Grant-in-Aid bilimsel araştırma (B) (#15 H 03548) için desteklenen bir durumdu. A.ş. (HO 53461-1; a.ş. için doktora sonrası bursu) Deutsche Forschungsgemeinschaft tarafından desteklenmiştir. D.C.V. Fransızca Bakanlığı Yükseköğretim ve araştırma ve CNRS doktora tezi finansman için teşekkürler. JS Üniversitesi Paris-Saclay (D’Alembert programı) ve CNRS kaldığı CNRS/Thales, finansman için teşekkürler.
Materials
| Pulsed Laser Deposition | SURFACE | PLD Workstation + UHV Cluster System | |
| KrF Excimer Laser | Coherent | Compex Pro 201F | |
| Reflection High-Energy Electron Diffraction (electron gun) | R-Dec Co., Ltd. | RDA-003G | Distributed in Europe by SURFACE. |
| Reflection High-Energy Electron Diffraction (CCD camera) | k-Space Associates, Inc. | kSA 400 | |
| Variable Laser Beam Attenuator | Metrolux | ML 2100 | |
| Excimer Laser Sensor | Coherent | J-50MUV-248 | |
| LaAlO3 target | CrysTec | Single-crystal target | |
| SrTiO3 subtrates | CrysTec | Several different sizes. Possibility to order TiO2 terminated. | |
| Buffered HF Acid | Technic | BOE 7:1 | buffered hydrofluoric acid = BOE 7:1 (HF : NH4F = 12.5 : 87.5%) in VLSI-quality. |
| Silver Paste | DuPont | 4929N | Conductive Silver Composite. |
| Ultrasonic Cleaner | Bransonic | 12 | Ultrasonic Cleaning Bath |
| Tube Furnace | AET Technologies | Heat Treatment Furnace | |
| Borosilicate Glass Beaker | VWR | 213-1128 | Iow form |
| PTFE Beaker | Dynalon | PTFE Beaker | |
| Substrate holder "dipper" | Eberlé | Custom made dipper | |
| Magnetron Sputtering | PLASSYS | Sputtering system | 5 chambers for targets. |
| Metal targets | Neyco S.A. | Purity > 99.9% | |
| X-Ray Photoelectron Spectroscopy System | Omicron | Custom XPS System | |
| X-Ray Source | Omicron | DAR 400 | Twin Anode X-Ray Source. |
| Energy Analyser | Omicron | EA 125 | |
| Atomic Force Microscopy | Bruker | Innova AFM | |
| Atomic Force Microscopy Probes | Olympus | OMCL-AC160TS-R3 | Micro Cantilevers |
| Wire bonding | Kulicke & Soffa | 4523AD | |
| PPMS | Quantum Design | PPMS Dynacool | 9T magnet. |
References
- Ohtomo, A., Hwang, H. Y. A high-mobility electron gas at the LaAlO3/SrTiO3 heterointerface. Nature. 427, 423-426 (2004).
- Stornaiuolo, D., et al. Tunable spin polarization and superconductivity in engineered oxide interfaces. Nat. Mater. 15 (3), 278-283 (2015).
- Chen, Y. Z., et al. Extreme mobility enhancement of two-dimensional electron gases at oxide interfaces by charge-transfer-induced modulation doping. Nat. Mater. 14 (8), 801-806 (2015).
- Rödel, T. C., et al. Universal Fabrication of 2D Electron Systems in Functional Oxides. Adv. Mater. 28 (10), 1976-1980 (2016).
- Xie, Y., Hikita, Y., Bell, C., Hwang, H. Y. Control of electronic conduction at an oxide heterointerface using surface polar adsorbates. Nat. Commun. 2, 494 (2011).
- Scheiderer, P., Pfaff, F., Gabel, J., Kamp, M., Sing, M., Claessen, R. Surface-interface coupling in an oxide heterostructure: Impact of adsorbates on LaAlO3/SrTiO3. Phys. Rev. B. 92 (19), (2015).
- Vaz, D. C., et al. Tuning Up or Down the Critical Thickness in LaAlO3/SrTiO3 through In Situ Deposition of Metal Overlayers. Adv. Mater. 29 (28), 1700486 (2017).
- Schlom, D. G. Perspective: Oxide molecular-beam epitaxy rocks. APL Mater. 3 (6), 1-6 (2015).
- Segal, Y., Ngai, J. H., Reiner, J. W., Walker, F. J., Ahn, C. H. X-ray photoemission studies of the metal-insulator transition in LaAlO3/SrTiO3 structures grown by molecular beam epitaxy. Phys. Rev. B. 80 (24), 241107 (2009).
- Dildar, I. M., et al. Growing LaAlO3/SrTiO3 interfaces by sputter deposition. AIP Adv. 5 (6), 67156 (2015).
- Kawasaki, M., et al. Atomic control of the SrTiO3 crystal surface. Science (80-). 266, 1540 (1994).
- Zhang, J., et al. Depth-resolved subsurface defects in chemically etched SrTiO3. Appl. Phys. Lett. 94 (9), 1-4 (2009).
- Connell, J. G., Isaac, B. J., Ekanayake, G. B., Strachan, D. R., Seo, S. S. A. Preparation of atomically flat SrTiO3 surfaces using a deionized-water leaching and thermal annealing procedure. Appl. Phys. Lett. 101 (25), 98-101 (2012).
- van der Heide, P. . X-ray Photoelectron Spectroscopy: An introduction to Principles and Practices. 2011, (2011).
- Wagner, C. D., Riggs, W. M., Davis, L. E., Moulder, J. F. . Handbook of X-ray Photoelectron Spectroscopy. , (1979).
- van der Pauw, L. J. A method of measuring the resistivity and Hall coefficient on lamellae of arbitrary shape. Philips Tech. Rev. 20, 220-224 (1958).
- Brinks, P., Siemons, W., Kleibeuker, J. E., Koster, G., Rijnders, G., Huijben, M. Anisotropic electrical transport properties of a two-dimensional electron gas at SrTiO3-LaAlO3 interfaces. Appl. Phys. Lett. 98 (24), 242904 (2011).
- Lesne, E. . Non-Equilibrium Spin Accumulation Phenomenon at the LaAlO3/SrTiO3(001) Quasi-Two-Dimensional Electron System. , (2015).
- Sato, H. K., Bell, C., Hikita, Y., Hwang, H. Y. Stoichiometry control of the electronic properties of the LaAlO3/SrTiO3 heterointerface. Appl. Phys. Lett. 102 (25), 251602 (2013).
- Warusawithana, M. P., et al. LaAlO3 stoichiometry is key to electron liquid formation at LaAlO3/SrTiO3 interfaces. Nat. Commun. 4, (2013).
- Arras, R., Ruiz, V. G., Pickett, W. E., Pentcheva, R. Tuning the two-dimensional electron gas at the LaAlO3/SrTiO3(001) interface by metallic contacts. Phys. Rev. B. 85 (12), (2012).
- Fu, Q., Wagner, T. Interaction of nanostructured metal overlayers with oxide surfaces. Surf. Sci. Rep. 62 (11), 431-498 (2007).
- Chen, Y., et al. Metallic and Insulating Interfaces of Amorphous SrTiO3-based Oxide Heterostructures. Nano Lett. 11 (9), 3774-3778 (2011).
- Posadas, A. B., et al. Scavenging of oxygen from SrTiO3 during oxide thin film deposition and the formation of interfacial 2DEGs. J. Appl. Phys. 121 (10), (2017).
- Sing, M., et al. Profiling the interface electron gas of LaAlO3/SrTiO3 heterostructures with hard x-ray photoelectron spectroscopy. Phys. Rev. Lett. 102 (17), (2009).
- Hasegawa, S. Reflection High-Energy Electron. Charact. Mater. , 1925-1938 (2012).
- Wrobel, F., et al. Comparative study of LaNiO3/LaAlO3 heterostructures grown by pulsed laser deposition and oxide molecular beam epitaxy. Appl. Phys. Lett. 110 (4), 0 (2017).
- Blank, D. H. A., Dekkers, M., Rijnders, G. Pulsed laser deposition in Twente: from research tool towards industrial deposition. J. Phys. D. Appl. Phys. 47 (3), 34006 (2014).
- Preziosi, D., Sander, A., Barthélémy, A., Bibes, M. Reproducibility and off-stoichiometry issues in nickelate thin films grown by pulsed laser deposition. AIP Adv. 7 (1), (2017).
- Hensling, F. V. E., Xu, C., Gunkel, F., Dittmann, R. Unraveling the enhanced Oxygen Vacancy Formation in Complex Oxides during Annealing and Growth. Sci. Rep. 7, 39953 (2017).
- Xu, C., Bäumer, C., Heinen, R. A., Hoffmann-Eifert, S., Gunkel, F., Dittmann, R. Disentanglement of growth dynamic and thermodynamic effects in LaAlO3/SrTiO3 heterostructures. Sci. Rep. 6, 22410 (2016).
- Breckenfeld, E., et al. Effect of growth induced (non)stoichiometry on interfacial conductance in LaAlO3/SrTiO3. Phys. Rev. Lett. 110 (19), (2013).
