צמיחה ו Electrostatic/כימי מאפיינים של מתכת/LaAlO3/SrTiO3 Heterostructures
Summary
אנחנו לפברק מתכת/LaAlO3-/SrTiO-3 -heterostructures באמצעות שילוב של לייזר פעמו התצהיר בחיי עיר מגנטרון התזה. דרך magnetotransport, בחיי עיר רנטגן photoelectron ספקטרוסקופיה ניסויים, נחקור פעולת הגומלין בין תופעות אלקטרוסטטית וכימי של הגז אלקטרון מימדי בדאנטה נוצר במערכת זו.
Abstract
מערכת קוואזי אלקטרון 2D (q2DES) המהווה את הממשק בין LaAlO3 (לאו) ו- SrTiO3 (STO) משכה תשומת לב רבה של הקהילה אלקטרוניקה תחמוצת. אחד התכונות סימן ההיכר שלו הוא קיומה של עובי לאו קריטי של 4 יחידות-תאים (uc) עבור מוליכות פנים להסתמן. למרות מנגנוני אלקטרוסטטית הוצעו בעבר כדי לתאר את קיומו של עובי קריטי זה, החשיבות של פגמים כימי היה לאחרונה הבליטו. כאן, אנו מתארים את הצמיחה של מתכת/לאוס/STO heterostructures במערכת גבוהה במיוחד ואקום (UHV) אשכול המשלב לייזר פעמו התצהיר (לגדל את לאו), המגנטרון התזה (לגדול המתכת) and photoelectron הספקטרומטריה (XPS). אנחנו לומדים צעד אחר צעד את ההיווצרות וההתפתחות של q2DES ואת האינטראקציות כימיות המתרחשות בין המתכת והן את לאו/STO. בנוסף, ניסויים magnetotransport להסבר על התחבורה ועל תכונות אלקטרוניות של q2DES. עבודה שיטתית זו לא רק מדגים דרך ללמוד אלקטרוסטטית וכימיים יחסי הגומלין בין q2DES את הסביבה, אלא גם מבטלת את האפשרות כמה שכבות הגבלת התכיפות משולבות עם פיזיקה עשיר שנצפתה דו מימדי אלקטרון מערכות, ומאפשר הזיוף של סוגים חדשים של התקנים.
Introduction
אלקטרון 2D בדאנטה מערכות (q2DES) בהרחבה שימשו מגרש ללמוד המון נמוך-ממדי והתופעות קוונטית. החל מהעיתון החלוצי במערכת LaAlO3/SrTiO3 (LAO/STO)1, פרץ של מערכות שונות לארח שלבים אלקטרונית פנים חדשים נוצרו. שילוב חומרים שונים הובילו הגילוי של q2DESs עם מאפיינים נוספים, כגון קיטוב ספין tunable שדה חשמלי2, אלקטרון גבוה ביותר mobilities3 או תופעות מצמידים ferroelectricity4. למרות גוף אדיר של עבודה הוקדשו לפענח את היצירה של מניפולציה של מערכות אלה, מספר ניסויים וטכניקות הראו תוצאות סותרות, אפילו בתנאים דומה למדי. בנוסף, האיזון בין אינטראקציות אלקטרוסטטית וכימיים נמצאה חיוני להבין כראוי שהפיזיקה-לשחק5,6,7.
במאמר זה, ביסודיות נתאר את הצמיחה של מתכת/לאוס/STO heterostructures שונים, באמצעות שילוב של לייזר פעמו התצהיר (לחמש נשקים), בחיי עיר מגנטרון התזה. לאחר מכן, כדי להבין את ההשפעה של תנאי שטח שונים ב- q2DES קבור ב הממשק לאו/STO, לימוד אלקטרוניים וכימיים מתבצעת, באמצעות ניסויים ספקטרוסקופיה תחבורה, אלקטרונים.
מאז שיטות מרובות שימשו בעבר לגדול לאו גבישי על STO, הבחירה של טכניקות המתאימות התצהיר היא שלב חיוני להרכבת באיכות גבוהה תחמוצת heterostructures (בנוסף אפשרי העלות והזמן מאלץ). ב. לחמש נשקים, פולס לייזר אינטנסיבי וקצר פוגע במטרה של החומר הרצוי, אשר לאחר מכן ablated מקבל שהופקדו על המצע כמו סרט דק. אחד היתרונות הגדולים של טכניקה זו היא היכולת להעביר בצורה אמינה את סטויכיומטריה של היעד הסרט, רכיב מפתח על מנת להשיג את היווצרות השלב הרצוי. יתר על כן, היכולת של ביצוע שכבה-על צמיחה (פיקוח בזמן אמת באמצעות השתקפות אלקטרון בעל אנרגיה גבוהה עקיפה – RHEED) של מספר עצום של תחמוצות מורכבים, אפשרות שיש מטרות מרובות בתוך תא הלחץ (באותו הזמן המאפשר הצמיחה של חומרים שונים מבלי לשבור ואקום) ולהפוך הפשטות של ההתקנה של טכניקה זו אחת הכי יעיל והכי רב-תכליתי.
ובכל זאת, טכניקות טיפול נוספות epitaxy קרן מולקולרית (בין) לאפשר את הצמיחה של צמיחה epitaxial באיכות גבוהה יותר. במקום שיהיה יעד של חומר מסוים, בבין כל רכיב מסוים הוא sublimed לעבר המצע, שבה הם מגיבים אחד עם השני כדי ליצור שכבות אטומיות מוגדרת היטב. בנוסף, בהיעדר מינים מאוד אנרגטי והפצה אנרגיה אחיד יותר מאפשר הזיוף של ממשקים מושחזות8. טכניקה זו אולם הרבה יותר מורכב מאשר כשזה מגיע. לחמש נשקים לצמיחה של תחמוצות, מאז זה חייב להתבצע בגבוהה במיוחד ואקום תנאים (כך הארוך אומר נתיב חופשי לא תושמד) ודורש באופן כללי השקעה גדולה יותר, עלות – ולא מבחינת הזמן. למרות תהליך הצמיחה בשימוש בפרסומים לאו/STO הראשון היה. לחמש נשקים, דגימות עם מאפיינים דומים כבר גדלו ב בין9. זה גם ראוי לציין כי לאו/STO heterostructures כבר גדלו באמצעות המלהגים10. למרות ממשקים מאגרי חדה הושגו בטמפרטורות גבוהות (920 ° C), לחצים חמצן גבוהה (0.8 mbar), מוליכות פנים לא הושגה.
צמיחה של מתכת מיצוי שכבות, אנו משתמשים מגנטרון התזה, כפי שהיא מספקת איזון טוב בין איכות וגמישות. טכניקות התצהיר המבוסס על אדים כימיים אחרים ייתכן עם זאת כדי להשיג תוצאות דומות.
לבסוף, השילוב של טכניקות תחבורה וספקטרוסקופיה הראה במאמר זה מדגימה דרך שיטתית של חיטוט אינטראקציות אלקטרונית והן כימית, הדגשת החשיבות של כדי לאשר גישות שונות להסבר מלא תכונות רבות של סוגים אלה של מערכות.
Protocol
Representative Results
Discussion
במהלך הפסקת המצע, אחד צריך להיות זהיר מאוד עם הזמן submerging תמיסת HF. הבחנו תחת – ו over – etched משטחים על ידי 5 רק בדרגות שונות s לגבי המתכון המקורי. בנוסף, הבחנו מבנין בין גודל צעד המצע השוקע זמן. עבור שלב בגדלים קטנים יותר (פחות מ- 100 ננומטר) השוקע 30 s עלול להוביל איכול יתר, אף-על-פי לאחר מכן ההליך מחזק. ע?…
Disclosures
The authors have nothing to disclose.
Acknowledgements
עבודה זו קיבלה תמיכה של 615759 # “מנטה” גרנט הממזגת נכסי ERC, את אזור איל-דה-פראנס דים “Oxymore” (פרויקט “NEIMO”), הפרויקט ANR “NOMILOPS”. ח. נ חלקית נתמך על-ידי התוכנית הליבה-ל-Core EPSRC-JSPS, JSPS מענק הסיוע עבור מדעי למחקר (B) (#15 H 03548). A.S. נתמכה על ידי פתוח (HO 53461-1; הבתר-דוקטורים כדי A.S.). D.C.V. תודה משרד הצרפתי של השכלה גבוהה, מחקר, CNRS מימון של עבודת הדוקטורט שלו. י. ס. תודה את אוניברסיטת פריז-Saclay (תוכנית ד’אלמבר) ואת CNRS על מימון שהותו ב CNRS/תאלס.
Materials
| Pulsed Laser Deposition | SURFACE | PLD Workstation + UHV Cluster System | |
| KrF Excimer Laser | Coherent | Compex Pro 201F | |
| Reflection High-Energy Electron Diffraction (electron gun) | R-Dec Co., Ltd. | RDA-003G | Distributed in Europe by SURFACE. |
| Reflection High-Energy Electron Diffraction (CCD camera) | k-Space Associates, Inc. | kSA 400 | |
| Variable Laser Beam Attenuator | Metrolux | ML 2100 | |
| Excimer Laser Sensor | Coherent | J-50MUV-248 | |
| LaAlO3 target | CrysTec | Single-crystal target | |
| SrTiO3 subtrates | CrysTec | Several different sizes. Possibility to order TiO2 terminated. | |
| Buffered HF Acid | Technic | BOE 7:1 | buffered hydrofluoric acid = BOE 7:1 (HF : NH4F = 12.5 : 87.5%) in VLSI-quality. |
| Silver Paste | DuPont | 4929N | Conductive Silver Composite. |
| Ultrasonic Cleaner | Bransonic | 12 | Ultrasonic Cleaning Bath |
| Tube Furnace | AET Technologies | Heat Treatment Furnace | |
| Borosilicate Glass Beaker | VWR | 213-1128 | Iow form |
| PTFE Beaker | Dynalon | PTFE Beaker | |
| Substrate holder "dipper" | Eberlé | Custom made dipper | |
| Magnetron Sputtering | PLASSYS | Sputtering system | 5 chambers for targets. |
| Metal targets | Neyco S.A. | Purity > 99.9% | |
| X-Ray Photoelectron Spectroscopy System | Omicron | Custom XPS System | |
| X-Ray Source | Omicron | DAR 400 | Twin Anode X-Ray Source. |
| Energy Analyser | Omicron | EA 125 | |
| Atomic Force Microscopy | Bruker | Innova AFM | |
| Atomic Force Microscopy Probes | Olympus | OMCL-AC160TS-R3 | Micro Cantilevers |
| Wire bonding | Kulicke & Soffa | 4523AD | |
| PPMS | Quantum Design | PPMS Dynacool | 9T magnet. |
References
- Ohtomo, A., Hwang, H. Y. A high-mobility electron gas at the LaAlO3/SrTiO3 heterointerface. Nature. 427, 423-426 (2004).
- Stornaiuolo, D., et al. Tunable spin polarization and superconductivity in engineered oxide interfaces. Nat. Mater. 15 (3), 278-283 (2015).
- Chen, Y. Z., et al. Extreme mobility enhancement of two-dimensional electron gases at oxide interfaces by charge-transfer-induced modulation doping. Nat. Mater. 14 (8), 801-806 (2015).
- Rödel, T. C., et al. Universal Fabrication of 2D Electron Systems in Functional Oxides. Adv. Mater. 28 (10), 1976-1980 (2016).
- Xie, Y., Hikita, Y., Bell, C., Hwang, H. Y. Control of electronic conduction at an oxide heterointerface using surface polar adsorbates. Nat. Commun. 2, 494 (2011).
- Scheiderer, P., Pfaff, F., Gabel, J., Kamp, M., Sing, M., Claessen, R. Surface-interface coupling in an oxide heterostructure: Impact of adsorbates on LaAlO3/SrTiO3. Phys. Rev. B. 92 (19), (2015).
- Vaz, D. C., et al. Tuning Up or Down the Critical Thickness in LaAlO3/SrTiO3 through In Situ Deposition of Metal Overlayers. Adv. Mater. 29 (28), 1700486 (2017).
- Schlom, D. G. Perspective: Oxide molecular-beam epitaxy rocks. APL Mater. 3 (6), 1-6 (2015).
- Segal, Y., Ngai, J. H., Reiner, J. W., Walker, F. J., Ahn, C. H. X-ray photoemission studies of the metal-insulator transition in LaAlO3/SrTiO3 structures grown by molecular beam epitaxy. Phys. Rev. B. 80 (24), 241107 (2009).
- Dildar, I. M., et al. Growing LaAlO3/SrTiO3 interfaces by sputter deposition. AIP Adv. 5 (6), 67156 (2015).
- Kawasaki, M., et al. Atomic control of the SrTiO3 crystal surface. Science (80-). 266, 1540 (1994).
- Zhang, J., et al. Depth-resolved subsurface defects in chemically etched SrTiO3. Appl. Phys. Lett. 94 (9), 1-4 (2009).
- Connell, J. G., Isaac, B. J., Ekanayake, G. B., Strachan, D. R., Seo, S. S. A. Preparation of atomically flat SrTiO3 surfaces using a deionized-water leaching and thermal annealing procedure. Appl. Phys. Lett. 101 (25), 98-101 (2012).
- van der Heide, P. . X-ray Photoelectron Spectroscopy: An introduction to Principles and Practices. 2011, (2011).
- Wagner, C. D., Riggs, W. M., Davis, L. E., Moulder, J. F. . Handbook of X-ray Photoelectron Spectroscopy. , (1979).
- van der Pauw, L. J. A method of measuring the resistivity and Hall coefficient on lamellae of arbitrary shape. Philips Tech. Rev. 20, 220-224 (1958).
- Brinks, P., Siemons, W., Kleibeuker, J. E., Koster, G., Rijnders, G., Huijben, M. Anisotropic electrical transport properties of a two-dimensional electron gas at SrTiO3-LaAlO3 interfaces. Appl. Phys. Lett. 98 (24), 242904 (2011).
- Lesne, E. . Non-Equilibrium Spin Accumulation Phenomenon at the LaAlO3/SrTiO3(001) Quasi-Two-Dimensional Electron System. , (2015).
- Sato, H. K., Bell, C., Hikita, Y., Hwang, H. Y. Stoichiometry control of the electronic properties of the LaAlO3/SrTiO3 heterointerface. Appl. Phys. Lett. 102 (25), 251602 (2013).
- Warusawithana, M. P., et al. LaAlO3 stoichiometry is key to electron liquid formation at LaAlO3/SrTiO3 interfaces. Nat. Commun. 4, (2013).
- Arras, R., Ruiz, V. G., Pickett, W. E., Pentcheva, R. Tuning the two-dimensional electron gas at the LaAlO3/SrTiO3(001) interface by metallic contacts. Phys. Rev. B. 85 (12), (2012).
- Fu, Q., Wagner, T. Interaction of nanostructured metal overlayers with oxide surfaces. Surf. Sci. Rep. 62 (11), 431-498 (2007).
- Chen, Y., et al. Metallic and Insulating Interfaces of Amorphous SrTiO3-based Oxide Heterostructures. Nano Lett. 11 (9), 3774-3778 (2011).
- Posadas, A. B., et al. Scavenging of oxygen from SrTiO3 during oxide thin film deposition and the formation of interfacial 2DEGs. J. Appl. Phys. 121 (10), (2017).
- Sing, M., et al. Profiling the interface electron gas of LaAlO3/SrTiO3 heterostructures with hard x-ray photoelectron spectroscopy. Phys. Rev. Lett. 102 (17), (2009).
- Hasegawa, S. Reflection High-Energy Electron. Charact. Mater. , 1925-1938 (2012).
- Wrobel, F., et al. Comparative study of LaNiO3/LaAlO3 heterostructures grown by pulsed laser deposition and oxide molecular beam epitaxy. Appl. Phys. Lett. 110 (4), 0 (2017).
- Blank, D. H. A., Dekkers, M., Rijnders, G. Pulsed laser deposition in Twente: from research tool towards industrial deposition. J. Phys. D. Appl. Phys. 47 (3), 34006 (2014).
- Preziosi, D., Sander, A., Barthélémy, A., Bibes, M. Reproducibility and off-stoichiometry issues in nickelate thin films grown by pulsed laser deposition. AIP Adv. 7 (1), (2017).
- Hensling, F. V. E., Xu, C., Gunkel, F., Dittmann, R. Unraveling the enhanced Oxygen Vacancy Formation in Complex Oxides during Annealing and Growth. Sci. Rep. 7, 39953 (2017).
- Xu, C., Bäumer, C., Heinen, R. A., Hoffmann-Eifert, S., Gunkel, F., Dittmann, R. Disentanglement of growth dynamic and thermodynamic effects in LaAlO3/SrTiO3 heterostructures. Sci. Rep. 6, 22410 (2016).
- Breckenfeld, E., et al. Effect of growth induced (non)stoichiometry on interfacial conductance in LaAlO3/SrTiO3. Phys. Rev. Lett. 110 (19), (2013).
