Croissance et propriétés électrostatiques et chimiques du métal/LaAlO3/SrTiO3 hétérostructures
Summary
Nous fabriquons métal/LaAlO3/SrTiO3 hétérostructures en utilisant une combinaison de laser pulsé dépôts et in situ pulvérisation magnétron. Par l’intermédiaire de magnétotransport et in situ expériences de spectroscopie photoélectronique des rayons x, nous étudions l’interaction entre des phénomènes électrostatiques et chimiques du gaz bidimensionnels d’électrons quasi formée dans ce système.
Abstract
Le système d’électrons 2D quasi (q2DES) qui se forme à l’interface entre LaAlO3 (LAO) et SrTiO3 (STO) a attiré beaucoup d’attention de la communauté électronique de l’oxyde. Une de ses caractéristiques de la marque de fabrique est l’existence d’une épaisseur de LAO critique de 4 cellules unitaires (uc) pour conductivité interfaciale à émerger. Bien que les mécanismes électrostatiques ont été proposés dans le passé pour décrire l’existence de cette épaisseur critique, l’importance des défauts chimiques a été récemment accentué. Nous décrivons ici la croissance des hétérostructures métal/LAO/STO dans un système cluster vide ultra-haut de (UHV) combinant laser pulsé dépôts (de croître l’AAT), pulvérisation magnétron (pour faire croître le métal) et spectrométrie de photoélectrons (XPS). Nous étudions par étapes de la formation et l’évolution de la q2DES et les interactions chimiques qui se produisent entre le métal et le LAO/STO. En outre, des expériences de magnétotransport élucider sur les transports et les propriétés électroniques de la q2DES. Ce travail systématique non seulement illustre une manière d’étudier l’interaction électrostatique et chimique entre le q2DES et son environnement, mais ouvre également la possibilité de couches de forme multifonctionnelle couple avec la riche physique observée dans deux dimensions systèmes d’électrons, ce qui permet la fabrication de nouveaux types d’appareils.
Introduction
Systèmes d’électrons 2D quasi (q2DES) ont été largement utilisés comme terrain de jeu pour étudier une multitude de basse dimension et phénomènes quantiques. À partir de l’article fondamental sur le système LaAlO3/SrTiO3 (LAO/STO)1, une rafale de différents systèmes qui hébergent des nouvelles phases électroniques interfaciales ont été créés. La combinaison de différents matériaux conduit à la découverte de q2DESs avec des propriétés supplémentaires, telles que de champ électrique ajustable spin polarisation2, électronique extrêmement élevée des mobilités3 ou phénomènes couplés ferroélectricité4. Bien qu’un immense corpus de œuvres a été consacré pour démêler la création et la manipulation de ces systèmes, plusieurs expériences et techniques ont donné des résultats contradictoires, même dans des conditions plus ou moins similaires. En outre, l’équilibre entre les interactions électrostatiques et chimiques s’est avéré essentiel pour bien comprendre que la physique à joue5,6,7.
Dans cet article, nous décrivons minutieusement la croissance des différents métaux/LAO/STO hétérostructures, utilisant une combinaison de dépôt par laser pulsé (PLD) et in situ pulvérisation magnétron. Alors, pour comprendre l’effet des différentes conditions de surface dans le q2DES enfoui à l’interface de LAO/STO, une étude électronique et chimique est effectuée, à l’aide des expériences de spectroscopie électronique et des transports.
Plusieurs méthodes ont été précédemment utilisés pour croissance cristalline LAO sur STO, le choix des techniques de dépôt approprié est une étape cruciale pour la fabrication d’hétérostructures oxyde de haute qualité (en plus des coûts possibles et le temps contraint). Au PLD, une impulsion courte et intense laser touche la cible du matériau désiré, qui est ensuite pratiqué l’ablation et obtient déposé sur le substrat comme une couche mince. Un des principaux avantages de cette technique est la possibilité de transférer efficacement la stoechiométrie de la cible du film, un élément clé pour atteindre la formation de la phase désirée. En outre, la capacité d’exécuter croissance couche par couche (suivie en temps réel à l’aide de la diffraction d’électrons à haute énergie de réflexion – RHEED) d’un grand nombre des oxydes complexes, la possibilité d’avoir plusieurs cibles à l’intérieur de la chambre à la (même) fois permettant la croissance de différents matériaux sans casser le vide) et la simplicité de l’installation faire cette technique, l’un des plus efficace et polyvalent.
Pourtant, autres techniques telles que l’épitaxie par jet moléculaire (MBE) permettent la croissance de croissance épitaxiale encore plus élevée de qualité. Au lieu d’avoir une cible d’un matériel spécifique, en MBE, chaque élément spécifique est sublimé vers le substrat, où ils réagissent entre eux pour former des couches atomiques bien définies. En outre, l’absence d’espèces très énergiques et distribution d’énergie uniforme plus permet la fabrication d’interfaces extrêmement forte8. Cette technique est cependant beaucoup plus complexe que le PLD quand il s’agit de la croissance des oxydes, puisqu’il doit être effectué en ultra-haute vide conditions (de sorte que la longue signifie libre parcours n’est pas détruite) et nécessite en général un plus grand investissement, coût – et LeRiz. Bien que le processus de croissance utilisé dans les premières publications de LAO/STO PLD, échantillons ayant des caractéristiques semblables ont été cultivées par MBE9. Il est également intéressant de noter que les hétérostructures LAO/STO ont été cultivés à l’aide de pulvérisation10. Bien que les interfaces atomiquement pointus ont été réalisées à des températures élevées (920 ° C) et des pressions d’oxygène élevée (0,8 mbar), conductivité interfaciale ne fut pas atteint.
Nous utilisons pour la croissance de bouchage des couches métalliques, magnetron sputtering, puisqu’elle offre un bon équilibre entre qualité et flexibilité. Autres techniques de basé le dépôt chimique en phase vapeur peuvent cependant être utilisé pour obtenir des résultats similaires.
Enfin, la combinaison de techniques de spectroscopie et de transport ont montré dans cet article illustre un moyen systématique de sonder les interactions chimiques et électroniques, soulignant l’importance du recoupement des approches différentes pour bien comprendre les nombreuses fonctionnalités de ces types de systèmes.
Protocol
Representative Results
Discussion
Pendant résiliation du substrat, on doit être extrêmement prudent avec la fois submergée en solution HF. Nous avons observé sous – et over – etched surfaces variables seulement 5 s en ce qui concerne la recette originale. En outre, nous avons observé une dépendance entre la taille de palier de substrat et submergeant de temps. Petites tailles d’étape (inférieure à 100 nm) submergeant 30 s pourrait conduire à l’eau-forte excessive, même si par la suite la procédure recuite peut être suffisante pour recon…
Disclosures
The authors have nothing to disclose.
Acknowledgements
Cet ouvrage a reçu le soutien de l’ERC Consolidator Grant #615759 « MINT », la région Île-de-France DIM « Oxymore » (projet « NEIMO ») et le projet ANR « NOMILOPS ». H.N. a été partiellement soutenue par le programme de base-de-Core EPSRC-JSPS, JSPS subvention pour la recherche scientifique (B) (#15 H 03548). A.S. a été soutenu par la Deutsche Forschungsgemeinschaft (HO 53461-1 ; études postdoctorales a.s.). D.C.V. remercie le Ministère Français de l’enseignement supérieur et de recherche et le CNRS pour le financement de sa thèse de doctorat. J.S. remercie l’Université Paris-Saclay (programme D’Alembert) et le CNRS pour le financement de son séjour au CNRS/Thales.
Materials
| Pulsed Laser Deposition | SURFACE | PLD Workstation + UHV Cluster System | |
| KrF Excimer Laser | Coherent | Compex Pro 201F | |
| Reflection High-Energy Electron Diffraction (electron gun) | R-Dec Co., Ltd. | RDA-003G | Distributed in Europe by SURFACE. |
| Reflection High-Energy Electron Diffraction (CCD camera) | k-Space Associates, Inc. | kSA 400 | |
| Variable Laser Beam Attenuator | Metrolux | ML 2100 | |
| Excimer Laser Sensor | Coherent | J-50MUV-248 | |
| LaAlO3 target | CrysTec | Single-crystal target | |
| SrTiO3 subtrates | CrysTec | Several different sizes. Possibility to order TiO2 terminated. | |
| Buffered HF Acid | Technic | BOE 7:1 | buffered hydrofluoric acid = BOE 7:1 (HF : NH4F = 12.5 : 87.5%) in VLSI-quality. |
| Silver Paste | DuPont | 4929N | Conductive Silver Composite. |
| Ultrasonic Cleaner | Bransonic | 12 | Ultrasonic Cleaning Bath |
| Tube Furnace | AET Technologies | Heat Treatment Furnace | |
| Borosilicate Glass Beaker | VWR | 213-1128 | Iow form |
| PTFE Beaker | Dynalon | PTFE Beaker | |
| Substrate holder "dipper" | Eberlé | Custom made dipper | |
| Magnetron Sputtering | PLASSYS | Sputtering system | 5 chambers for targets. |
| Metal targets | Neyco S.A. | Purity > 99.9% | |
| X-Ray Photoelectron Spectroscopy System | Omicron | Custom XPS System | |
| X-Ray Source | Omicron | DAR 400 | Twin Anode X-Ray Source. |
| Energy Analyser | Omicron | EA 125 | |
| Atomic Force Microscopy | Bruker | Innova AFM | |
| Atomic Force Microscopy Probes | Olympus | OMCL-AC160TS-R3 | Micro Cantilevers |
| Wire bonding | Kulicke & Soffa | 4523AD | |
| PPMS | Quantum Design | PPMS Dynacool | 9T magnet. |
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