Determinação de excitação e taxas entre emissores de luz e Polaritons de Plasmon de superfície de acoplamento

Plasmon de superfície mediada por fluorescência (SPMF) tem recebido considerável atenção recentemente^1,2,3,4,5,6. Quando os emissores de luz são colocados em estreita proximidade com um sistema plasmônico, energia pode ser transferida entre os emissores e polaritons de plasmon de superfície (SPPs). Em geral, os fortes campos plasmônico fortemente podem aumentar a excitação dos emissores². Ao mesmo tempo, a taxa de emissão é também aumentou devido os grandes densidade-de-Estados criados por SPPs, produzindo o conhecido Purcell efeito³. Estes dois processos trabalhoem de mão em mão em produzir o SPMF. Como SPMF tem estimulado inúmeras aplicações em iluminação de estado sólido^1,4, energia colheita⁵e bio-detecção⁶, é atualmente sob investigação intensiva. Em particular, o conhecimento das taxas de transferência de energia das SPPs para os emissores e vice versa, ou seja, a excitação e acoplamento de taxas, é de grande importância. No entanto, os processos de excitação e emissão geralmente são enredados juntos, estudo sobre este aspecto é ainda insuficiente. Por exemplo, a maioria dos estudos apenas determinar o rácio de eficiência de excitação, que simplesmente compara a emissão com e sem SPPs⁷. A medida exata da taxa de excitação ainda está desaparecida. Por outro lado, convencional tempo resolvido por técnicas como espectroscopia de fluorescência vida rotineiramente são utilizadas para estudar a dinâmica do processo de emissão, mas são incapazes de separar a taxa de acoplamento a taxa de decaimento total⁸. Aqui, descrevemos como um pode determiná-las combinando o modelo da equação de taxa e a teoria de modo acoplado temporal^9,10. Surpreendentemente, encontramos que a excitação e taxas de acoplamento podem ser expressa em termos de quantidades mensuráveis, que podem ser acessadas através da realização de refletividade de ângulo e polarização-resolvidos e espectroscopia de fotoluminescência. Vamos primeiro delinear a formulação e então descrever a instrumentação em detalhe. Esta abordagem é inteiramente com base em domínio da frequência e não exige qualquer tempo-resolvido acessórios tais como lasers ultra-rápidos e contadores tempo-correlacionados de fóton único, que são caros e às vezes difícil de implementar^{8, 11}. nós antecipamos essa técnica para ser uma tecnologia que permite para a determinação da excitação e taxas entre emissores de luz e cavidades ressonantes de acoplamento.

O SPMF em sistemas periódicos está informado aqui. Para um sistema plasmônico periódico onde SPPs Bloch, como podem ser gerados, além da excitação direta e de emissão, que se caracterizam pela excitação eficiência η e taxa de emissão espontânea Γ_r, os emissores podem ser excitados pela SPPs entradas e decadência através de SPPs cessante. Em outras palavras, sob excitação de ressonância, SPPs entrantes são gerados para criar campos plasmônico fortes que energizam os emissores. Uma vez que os emissores são excitados, energia deles pode ser transferida para SPPs de saída, que posteriormente radiatively dissipam a distante-campo, dando origem à emissão melhorada. Eles definem o SPMF. Para simples emissores de dois níveis, a excitação refere-se a maior transição de elétrons da terra para os Estados excitados Considerando que a emissão define o decaimento de elétrons de volta para os Estados de solo, acompanhados por emissão de fóton em comprimentos de onda definidos pela diferença de energia entre os Estados excitados e solo. As condições de excitação e emissão para o SPMF são obrigadas a cumprir a fase conhecida correspondência equação para excitar a entrada e saída SPPs⁹

(1)

onde ε_um e ε_m são a constante dieléctrica do metal e os dielétricos, θ e φ são os ângulos incidentes e azimutal, P é o período da matriz, λ é o comprimento de onda de excitação ou emissão e m e n são inteiros especificando a ordem de SPPs. Para a excitação, o vetor de onda longitudinal do feixe de laser será Bragg espalhada ao impulso coincidir com as entrada SPPs e o θ e φ junto definem a configuração incidente especificada para excitante as SPPs para melhorar a absorção electrónica na excitação de comprimento de onda λ_ex. Da mesma forma, para a emissão, as SPPs saídas será inversamente Bragg espalhados para coincidir com a linha de luz e os ângulos representam os canais de emissão possível da emissão de comprimento de onda λ_em. No entanto, note-se que à medida que os emissores podem acoplar sua energia a SPPs propagação vectoriais com que tem a mesma magnitude mas direções diferentes, as SPPs podem decair através de várias combinação de (m, n) para longe-campo seguinte EQ. (1).

Usando o modelo de equação de taxa e a teoria de modo acoplado temporal (CMT), encontramos que a excitação taxa Γ_ex, ou seja, a taxa de transferência de energia de SPPs para emissores, pode ser expressa como^9,12,13

(2)

onde η é a taxa referida excitação direta na ausência da SPPs a entrada, Γ_tot é a taxa de deterioração total da SPPs a entrada em que Γ_abs e Γ_rad são a absorção ôhmica e taxas de decaimento radiativo do SPPs, e  é a proporção do poder de fotoluminescência com e sem os SPPs de entrada. Por outro lado, o acoplamento taxa Γ_c, ou seja, a taxa de transferência de energia de emissores para SPPs, pode ser escrito como:

(3)

onde Γ_r é a taxa de emissão direta, é a proporção do poder de fotoluminescência entre o α^th SPP mediada decadência e portas diretas, e Γ_rad^α e Γ_tot são as taxas de decomposição radiativa para o porto de^th α e as taxas de decomposição total. Vamos ver que, enquanto todas as taxas de decomposição SPP podem ser medidas por espectroscopia de refletividade, a relação de potência de emissão pode ser determinada por espectroscopia de fotoluminescência. Detalhes das formulações podem ser encontrados na referência^9,10.