הנחישות של עירור, צימוד המחירים בין פולטי אור פלזמון משטח Polaritons

פלזמון משטח מתווכת קרינה פלואורסצנטית (SPMF) קיבל תשומת לב רבה לאחרונה^1,2,3,4,5,6. כאשר פולטי אור ממוקמים בסמיכות למערכת plasmonic, ניתן להעביר אנרגיה בין פולטי פלזמון משטח polaritons (SPPs). באופן כללי, השדות plasmonic חזק חזק יכול לשפר את עירור של פולטי². במקביל, גדל שיעור פליטת גם בגלל גדול הצפיפות-של-המדינות שנוצרו על-ידי SPPs, מניב את אפקט ידוע פורסל³. תהליכים אלה שני עובדים יד ביד לייצר את SPMF. כפי SPMF יש גירוי יישומים רבים של מצב מוצק תאורה^1,4, קצירת⁵וביו-זיהוי⁶, אנרגיה זה כעת תחת חקירה אינטנסיבית. בפרט, הידע של קצב העברה אנרגיה של SPPs את הפולטים ולהיפך, קרי, עירור של צימוד המחירים, הוא בעל חשיבות רבה. אולם, תהליכי עירור, פליטה הם בדרך כלל מסובכת יחד, מחקר על היבט זה עדיין לוקה בחסר. לדוגמה, רוב המחקרים רק לקבוע את יחס יעילות עירור, אשר פשוט משווה הפליטה עם ובלי SPPs⁷. המדד המדויק של הקצב עירור היא עדיין נעדרת. מצד שני, קונבנציונאלי זמן לפתור טכניקות כגון קרינה פלואורסצנטית שלמים ספקטרוסקופיה משמשים באופן שגרתי ללמוד את הדינמיקה של התהליך פליטה, אבל הם לא מסוגלים להפריד את קצב צימוד קצב הריקבון הכולל⁸. כאן, אנו נתאר כיצד ניתן לקבוע אותם על-ידי שילוב מודל משוואת קצב טמפורלית מצב בשילוב תורת^9,10. למרבה הפלא, אנו מוצאים כי את עירור, צימוד המחירים ניתן לבטא כמויות מדידה, אליו ניתן לגשת על-ידי ביצוע פוטולומיניסנציה ספקטרוסקופיה רפלקטיביות זווית – ו קיטוב-נפתרה. אנו קודם חלוקה לרמות ניסוח, ואז לתאר את המכשור בפירוט. גישה זו היא לחלוטין תחום תדר מבוסס, הוא אינו דורש זמן לפתור אביזרים כגון לייזר אולטרה מהיר ומונים בקורלציה זמן פוטון בודד, אשר יקר וקשה לפעמים ליישם^{8, 11}. אנו צופים טכניקה זו להיות טכנולוגיה המאפשרת לקבוע את עירור, צימוד המחירים בין פולטי אור וחללים תהודה.

SPMF במערכות תקופתי הוא תדרכו כאן. עבור מערכת plasmonic תקופתי שבו בלוך כמו SPPs יכול להיווצר, מלבד עירור ישיר ופליטה, אשר מאופיינים על ידי עירור יעילות η ו Γ קצב פליטה ספונטנית_r, הפולטים יכול להיות שמחים על-ידי SPPs נכנסות, ריקבון ויה SPPs יוצאות. במילים אחרות, תחת עירור תהודה, SPPs נכנסות נוצרים כדי ליצור שדות plasmonic חזקה להמריץ את הפולטים. לאחר הפולטים נרגש, יכול להעביר אנרגיה מהם SPPs יוצאות, אשר לאחר מכן radiatively להתפזר רחוק-שדה, והוליד פליטה משופרת. הם מגדירים SPMF. עבור מקרן פשוט שתי רמות, עירור מתייחס למעבר מוגבר של אלקטרונים מהיסוד לארצות הברית נרגש ואילו הפליטה מגדיר את הדעיכה של אלקטרונים בחזרה אל הקרקע מדינות, בליווי פליטת פוטון באורכי גל מוגדר על ידי הפרש האנרגיה בין המדינות נלהב לבין הקרקע. תנאי עירור, פליטה SPMF נדרשים למלא את השלב ידועים התואמות משוואה לגרות את נכנסות ויוצאות SPPs⁹

(1)

איפה חדוה חדוה_ז הם הקבועים דיאלקטרי של דיאלקטרים את, המתכת θ באמצעות φ נמצאים הזוויות התקרית, azimuthal, P הוא התקופה של המערך, λ הוא אורך הגל עירור או פליטה, m ו- n הם מספרים שלמים המציין את סדר SPPs. עבור עירור, wavevector בתוך המטוס של קרן הלייזר תהיה בראג פזורות למשחק תנופה עם SPPs נכנסות, θ באמצעות של φ יחד להגדיר את תצורת התקרית שצוין עבור מרגש את SPPs כדי לשפר את הספיגה אלקטרוניים- עירור גל λ_לשעבר. כמו כן, עבור הפליטה, SPPs יוצאות יהיה reversely בראג מפוזרים כדי להתאים עם קו אור ולייצג הזוויות עכשיו הערוצים פליטה אפשרי-פליטה גל λ_em. עם זאת, הוא ציין שכאשר הפולטים יכול הזוג האנרגיה שלהם כדי וקטורי כציוד SPPs עם בעל גודל זהה , אבל בכיוונים שונים, SPPs יכול להירקב באמצעות שילוב שונים (m, n) כדי הציוד הבא רחוק-שדה (1).

באמצעות מודל משוואת קצב וטמפורלית מצב בשילוב תורת (CMT), נוכל למצוא זה את עירור קצב Γ_לשעבר, קרי, קצב ההעברה של אנרגיה מ SPPs כדי פולטי, ניתן לבטא^9,12,13

(2)

איפה η הקצב עירור ישירה הנ ל, בהעדר SPPs נכנסות, Γ_tot הוא קצב הדעיכה סך של SPPs נכנסות Γ_abs , Γ_ראד הם Ohmic הקליטה ואת הניוון קרינה של SPPs, ו  הוא היחס כוח פוטולומיניסנציה עם ובלי את SPPs נכנסות. מצד שני, צימוד קצב Γ_c, קרי, קצב ההעברה של האנרגיה של קרינת כדי SPPs, יכולה להיכתב כמו:

(3)

איפה Γ_r הוא קצב פליטה ישירה, הוא היחס כוח פוטולומיניסנציה בין α^תאנון SPP מתווכת דעיכה ויציאות ישירה, Γ_ראד^α וγ_tot נמצאות הניוון קרינה עבור יציאת^ה α הניוון הכולל. נראה כי בעוד כל SPP הניוון נמדד על ידי השתקפות ספקטרוסקופיה, היחס כוח פליטה יכול להיקבע על ידי ספקטרוסקופיה פוטולומיניסנציה. ניתן למצוא פרטים על ניסוחים הפניה^9,10.