Lazer-Isıtma ve bir nükleer santral kazası simüle Radiance spektrometresi çalışma koşullarında nükleer malzeme için
Summary
Biz mevcut deneyler hangi gerçek nükleer yakıt, kaplama ve davranışlarını radiance spektroskopisi ve Termal Analiz çalıştığı süre 3000 K ötesinde sıcaklığa ısıtılmış lazer çevreleme malzemelerdir. Bu deneyler, bir laboratuvar ölçekte lav fazlı bir nükleer reaktör çekirdek erime takip oluşumu simülasyonu.
Abstract
Büyük ve ciddi kazalar üç kez nükleer enerji santralleri (NPP), Three Mile Island (ABD, 1979), (eski SSCB, 1986) Çernobil ve Fukuşima (Japonya, 2011) meydana gelmiştir. Nedenleri, dynamics ve bu aksilikler sonuçlarını araştırma laboratuarında birkaç son üç yıl içinde dünya çapında yapıldı. Bu tür araştırma faaliyetleri ortak hedefleri vardır: Bu tür kazalar, mevcut ve potansiyel yeni nükleer santral; ikisinde önlenmesi nihai sonuçlarını indirilmesi; ve sonuçta, gerçek riskler tam bir anlayış NPP ile bağlı. Transuranyum öğeler için Avrupa Komisyonu ortak araştırma merkezi’nın Enstitüsünde laboratuvar simülasyon NPP çekirdek meltdown, şiddetli en yaygın türü için bir küçük ölçekte bir lazer-Isıtma ve hızlı radiance spectro pyrometry tesis kullanılır bir nükleer reaktör soğutma sistemi bir arıza sonucu olarak meydana gelebilir (SA) kaza. Bu simülasyon aracı hızlı ve etkili yüksek sıcaklık ölçümleri plütonyum ve küçük actinide içeren fizyon yakıt örnekleri gibi gerçek nükleer madde izin verir. Bu konuda ve aşırı koşullarda malzemeleri ile ilgili veri büyük miktarda üretmek üzere kapasitesini, geçerli deneysel kesinlikle benzersiz bir yaklaşımdır. Geçerli ve gelecek kavramlarını NPP için bazı farklı nükleer yakıtların erime davranışını örnek sonuçları sunulmuştur: uranyum-plütonyum oksitler, karbürler ve nitritler. Kaplama malzemeleri ile oksit yakıt yüksek sıcaklık etkileşim sonuçlarına da kısaca gösterilir.
Introduction
Nükleer fizyon geniş bir umut verici büyük ölçekli, neredeyse tükenmez enerji kaynağı olarak sunulan rağmen tam genel kabulü hala bazı güvenlik, güvenlik ve koruma’yı riskleri tarafından durdu. Deneysel sunulan bu riskleri birine bir nükleer enerji santrali (NPP) çekirdek meltdown önde gelen şiddetli kazalar (SAs) oluşumu ile ilgili bazı temel malzeme bilimi soruları yanıtlayan adlı bu eser amaçlamaktadır. Bu son derece radyoaktif madde hem insanların sağlığı ve ülke ekonomisi için ciddi sonuçları olan ortamda mümkün bir sürümü neden olabilir. Binbaşı SAs bu tip NPP, Three Mile Island (ABD, 1979), içinde üç kez (eski SSCB, 1986) Çernobil ve Fukuşima (Japonya, 2011) meydana gelmiştir. Bu nedenle, NPP SAs dünya çapında, kapsayan birçok zorlu olayları birkaç tesislerinde önemli araştırma odaklanmıştır ve çok yüksek sıcaklık (3000 K kez aşan) ve radyoaktif malzemeler varlığı tarafından karmaşık.
Bu senaryoda, Avrupa Konseyi1 son yönergesiyle AB ülkeleri için nükleer güvenlik nükleer santralin ömrü her aşamasında en yüksek öncelik vermek gerekir. Bu Emanet değerlendirmeler önce yeni nükleer santral inşaatı yürüten ve aynı zamanda sağlanması eski reaktörler için önemli güvenlik geliştirmeleri içerir.
Bu bağlamda, Avrupa Komisyonu’nun kontrollü atmosfer, lazer-Isıtma ve hızlı radiance spectro pyrometry tesis2,3,4 uygulanan ortak araştırma merkezi’nın Enstitüsü Laboratuvar simülasyon, küçük bir ölçekte NPP için Transuranyum öğeleri çekirdeğin erimesine. Sınırlı örnek boyutu (genellikle üzerinde bir cm ve 0,1-g-ölçekli) ve yüksek verimlilik ve lazer Isıtma, bu yaklaşım izin hızlı ve etkili yüksek sıcaklık ölçümleri çok nükleer malzemeler üzerinde uzak doğası nedeniyle plütonyum ve küçük de dahil olmak üzere nükleer yakıt örnekleri actinide içeren. Bu konuda ve aşırı koşullarda malzemeleri ile ilgili veri büyük miktarda üretmek üzere kapasitesini, geçerli deneysel yöntemi dünya çapında benzersiz varlık olarak kabul edilmektedir. Aslında, indüksiyon Isıtma üzerinde dayalı diğer tamamlayıcı soruşturma teknikleri örnek malzeme ve kapsama5hızlı yüksek sıcaklık Hofstede muzdarip için gösterilmiştir. Bu tür teknikler izin ve çoğunlukla daha fazla analiz için malzeme miktarına gerekiyorsa, buna ek olarak, onlar daha az mevcut yöntem yüksek radyoaktivite ve örneklerin sınırlı yer nedeniyle gerçek nükleer madde incelenmesi için daha uygundur.
(Şekil 1’de kapsamlıdır) geçerli deneyler, bir α-korumalı eldiven kutusunda yer alan bir kontrollü atmosfer basınçlı kap monte bir örnek 4.5 kW ND: YAG CW lazer tarafından ısıtılır.
Şekil 1: Lazer-Isıtma ve radiance spectro pyrometry deneysel set-up.
Örnek bir kontrollü atmosfer altında gaz geçirmez bir kap içinde grafit (veya akkor veya molibden) vidaları ile sabittir. Resmin sol alt köşede bildirdi, bir örnek, grafit vida ile sabit bir PuO2 disk olarak gösterir. Radyoaktif bir örneğiyse, gemi Alfa sıkı bir torpido içinde monte edilmelidir. Örnek bir 4.5 kW ND: Yag Lazer 1,064, ısıtmalı nm. Hızlı iki kanallı Pirometre örnek sıcaklık ve düşük-güç Ar+ lazer yansıyan sinyal kaydetmek için kullanılır. Bir daha yavaş çok kanallı spectro pyromenter sıcak örnek optik özelliklerini in situ analiz için istihdam edilmektedir. Bu rakam daha büyük bir versiyonunu görüntülemek için buraya tıklayınız.
Örnek radiance Leskiradyasyon Pirometreler ölçmek. Bu başına birim yüzey, dalga boyu ve katı açısı belli sıcaklık6örnek tarafından yayılan elektromanyetik radyasyon güç yoğunluğu azalır. Değiştirilmiş bir Planck işlev ile numune yüzey sıcaklığı T bağlı olduğu:
Lλ ışınımsal güç, ελ spektral emissivite, c1 nerede 2· = h· c0 2 is ilk radyasyon sürekli, c2 = h· c0/kB 14,388 µm· = K ikinci radyasyon sabiti, c0 vakum ışığın hızını, Planck sabiti ve kB Boltzmann’ın sabiti h olduğunu. Spektral emissivite alır bir mumun yaymak gerçeğini dikkate, belirli dalga boyu ve sıcaklık, yalnızca bir kısmını aynı sıcaklıkta ideal bir cisim tarafından yayılan güç eşittir. Bu nedenle, 0 ve 1, hangi Planck hukuk için ideal karacisim durum elde edildi karşılık gelen 1 ile arasındaki değerleri alır. Mevcut çalışma Pirometreler ile ilgili örnek yüzey çevre normal her zaman kurmak beri ελ açı bağımlılık değil olarak kabul edildi ve “emissivite” her zaman normal spektral emissivite (NSE) sevk edecektir. NSE dönüştürmek için denklem 1 ve Leski mutlak sıcaklık T. içine Pirometre kalibrasyon prosedürü belirlenmelidir
Numune sıcaklık standart lambalar karşı kalibre bir hızlı Pirometre kullanarak algılanır kadar 2500 K, λ = 655 nm ve. Bir ek 256-kanal radiance spectro-Pirometre 515 arasında faaliyet nm ve 980 nm NSE (ελ) örnek çalışma için istihdam. NSE belirlenmesi termal emisyon spektrum denklem 12, 3, T ve sadece iki ücretsiz parametreleri olmak ελ ile doğrusal olmayan bir uyum tamamlayarak mümkündür. Ateşe dayanıklı materyaller7 bu kendisi için NSE kabul için bir NPP içinde genellikle mevcut gibi çalışarak doğru olması için bu yaklaşım gösterilmiştir dalga boyu bağımsız (gri gövde hipotez) spektral geniş bir tarih. Sonra lazer ısıtmalı örnek sıcaklığı doğru bir fonksiyonu olarak ölçülür, Termal Analiz ortaya çıkan sıcaklık-zaman eğrisi (thermogram) gerçekleştirilebilir.Çekimleri veya yerlerde termal tutuklamalar faz geçişleri (solidus, liquidus ve izotermal faz dönüşümleri) ile ilgili bilgi vermek. Ayrıca, NSE belirlenmesi için gerekli olmasının yanı sıra, doğrudan spektral analizi sıcak örnek tarafından yayılan radiance Lex da okudu yüzey optik bazı özelliklerini bir in situ çalışma izin verir. Bu faz geçişleri, kimyasal reaksiyonlar arasında yoğun malzemeler ve gaz faz veya segregasyon etkileri gibi yüksek sıcaklık olayları tanımlaması için başka bir destek aracı kabul ettiğiniz anlamına gelir. Adı verilen ek bir teknik ışık sinyali (RLS) analiz2, 3 faz geçişleri onaylamak için kullanılan yansıtıyordu. Bir düşük güç (1 G) için ayarlanmış Pirometre ikinci kanal kullanarak yapılır Ar+ lazer (λ = 488 nm). Bu kanal Ar+ boşluğundan kaynaklanan lazer ışını algılar ve örnek yüzey tarafından yansıtıyordu. Rasgele titreşimler nedeniyle yüzey gerilimi kaynaklı titreşimler sıvı örnek yüzeyinde Ergitme sonra görünür iken sabit HBS sinyal bir katı yüzey gösterir.
Genel olarak, su soğutmalı reaktör, katı yakıt öğelerini kullanarak şu anda NPP, en yaygın türü sahip radyoaktivite8çevreleme sağlamak için dört ardışık engeller. Kristal yapı ve mikro makroskopik gözeneklilik, yakıt Pelet kendisi, katı fizyon ürün ve uçucu olanlar parçası tutabilir ilk engeldir. Genel olarak, tüm yakıt öğe ikinci koruma aşama çalışır (Zircaloy veya Çelik) Metalik kaplama yerleştirilir. Kaplama arızası durumunda, genel olarak bir kaç cm kalın (birincil sistem) bir çelik duvar tarafından sınırlı bütün NPP iç gemi, üçüncü bir engeldir. Son olarak, binanın (m-kalın beton) çevreleme ortamı içine yayınlanmadan önce son Emanet engeldir.
Su soğutma sistemi arızası durumunda, NPP SA, aşırı ısınma ve erime çekirdeğin önde gelen gerçekleşebilir. Aşırı ısınma başlangıçta fizyon nedeniyle ısıdır. Ancak, soğutma yokluğunda, aşırı ısınma ayrıca nükleer zincir reaksiyonları, füzyon ürünleri ve nükleer çekirdek enkaz içinde yer alan son derece radyoaktif diğer türler artık çürüme ısı nedeniyle sona ermesi bir süre sonra devam edebilirsiniz. Genel olarak, alt erime bileşikler (muhtemelen eutectics) yakıt ve kaplama arasında arayüz, oluşan sürece göbek eritme yakıt öğe orta kısmından başlar. Mevcut araştırma ilk amacı böyle düşük erime bileşikler çok yakıt kaplama sistemlerinde oluşturulması mümkündür ve bu durumda ne sıcaklık depresyon erime sonucu olacaktır olup olmadığını, kurulması oluşur. Bu soruyu cevaplamak için saf ve karışık yakıt bileşiklerin erime davranış ilk için rahat etsin, hangi bu nedenle güncel yaklaşımlar daha da önemli bir amacı teşkil değerlendirilmek. Yakıt ve kaplama birlikte eritin, sıvı kütle hızla birincil geminin altına düşmek ve çelik duvar olup kalan su ve Buhar, tepki varsa başlar. Bu aşamada, çelik Ayrıca yakıt/kaplama ile birlikte erimiş sıcak karışım. Sonuçta ortaya çıkan lav gibi sıvı “corium” denir. Çelik Duvar aracılığıyla erimiş ve hatta en dış bariyer oluşturan beton ile tepki bu sıcak, son derece radyoaktif karışım birincil çevreleme dışında yaygın. Yüksek ısı ve yüksek reaktivite corium içinde mevcut türlerin su ayrılma ve hidrojen üretimi yol açabilir. Bu bir ek Buhar, hidrojen patlamalar (bkz. Three Mile Island ve Fukushima SAs), ağır oksidasyon veya corium (daha az muhtemel) hidrasyon neden kütle ve NPP yapısal malzeme. Geçerli deneysel yöntem ayırma ve olaylar açıklanan dizisi ile ilgili pek çok karmaşık fizikokimyasal mekanizmaları çeşitli deneysel analizi izin verir. Erime analiz ve yakıt-kaplama etkileşim, Pu içeren yakıt ve çelik, beton, arasındaki yakıt arasında birkaç yüksek sıcaklık etkileşim mekanizmaları gibi Basitleştirilmiş sistemlerinde araştırılması bahsedilen saf bileşeni yanı sıra vs. Corium oluşumu potansiyel olarak farklı atmosferler (inert gaz, hava, hidrojen veya buhar izleri), huzurunda çalışılabilir SAs kapsamlı bir anlayış için önemli referans veri üreten.
Özellikle yüksek erime malzemeleri, laboratuvar araştırma için uygun mevcut yaklaşım aynı zamanda diğer, daha yenilikçi türleri (, örneğin, uranyum karbürler veya nitritler dayalı) nükleer yakıtların başarılı analizi için istihdam edilmiştir ve ateşe dayanıklı diğer bileşenleri, zirkonyum9, Tantal ve Hafniyum karbürler, metalik Süperalaşımlar, kalsiyum oksit10, vb gibi.
Protocol
Representative Results
Discussion
Burada sunulan lazer-Isıtma radyasyon spektroskopi tekniği ateşe dayanıklı materyaller15, 16çok yüksek sıcaklık ve erime davranışını incelenmesi için yenilikçi ve etkili bir yöntem olarak kabul edilmektedir. Uzak ve neredeyse konteyner-az doğası sayesinde, burada sunulan örnek sonuçları tarafından gösterildiği gibi radyoaktif nükleer malzemelerin deneysel çalışma ve çekirdek meltdown NPP, kazalarda simülasyonu için özellikle uygun olur.
Değerlendirirken deneysel veriler geçerli yöntemi ile elde ederken, bir hiç şüphe yok ki faz geçişleri deneysel noktalarına doğru ataması konusunda dikkatli olmalıdır. Aslında, çok yüksek sıcaklıklarda malzeme Kinetik-ebilmek var olmak son derece hızlı ve birkaç denetim zor olaylar oluşabilir, uyumlu olmayan buharlaşma, segregasyon, bileşik ayrılma, vb gibi. (İndüksiyon fırınları gibi) daha geleneksel Isıtma yöntemleri ile karşılaştırıldığında gösterdiği gibi bu tür olayları mümkün oluşumunu hızlı bir Isıtma ve soğutma tekniği gibi geçerli bir kullanımını haklı. Öte yandan, şüpheler termodinamik denge koşullar mevcut Isıtma koşulları altında etkili sabitleme hakkında ortaya çıkabilir. Yordam bölümünde açıklandığı gibi bu koşullarda termal döngüsü hızlı lazer-Isıtma parçası sırasında garanti edilemez. Ancak, termodinamik denge koşulları kesinlikle soğutma sahneye üretilmektedir. Bu deyim geçerli deneyler simüle bilgisayar kodları Yardımı ile doğrulanmış ve denge yakınındaki kitle ve ısı Difüzyon yerel faz geçişleri11huzurunda dayalı. Yine de, termodinamik denge koşulları her zaman çapraz-deneysel, genellikle iyi biçilen ölçerek denetlenmesi geçiş sıcaklıklarda referans olarak alınabilir bileşikleri faz. Bu W, Mo (199017,18,19uluslararası sıcaklık ölçeğini ikincil referans sıcaklık tavsiye edilir), UO2erime/katılaşma noktaları ile mevcut çalışma gerçekleşmiştir, ve ZrC-C eutectic9. Böyle referans noktaları ölçme da doğruluk ve belirsizlik mevcut yaklaşım değerlendirmek için gereklidir.
Aşırı koşulları ve lazer-Isıtma deneylerde üretilen olayları göz önüne alındığında, bir kesin belirsizlik analizi üretilen veri kullanılabilirliği için her şeyden önemlidir. Başarılı ölçüm kampanyalar için geçerli aşamayı geçiş sıcaklığı verileri etkilemeden toplu belirsizlik ±1% 2 standart sapma kapsama faktörü (% 95 güven) mutlak sıcaklık için tutar. Böyle belirsizlik bantları nerede, örneğin, uyumlu olmayan buharlaşma gerçek örnek kompozisyon kontrol edilemez bir şekilde deneyler sırasında değişebilir karmaşık malzemeler için daha büyük hale gelebilir. Böyle belirsizlik kalibrasyon prosedürü, NSE belirlenmesi, örnek istikrar (Yani, tekrarlanabilirlik, art arda gelen lazer çekim, deneysel faz geçiş sıcaklığı üzerinde), vb nedeniyle hataları dikkate almak zorundayım. Belirsizlik analizi PuO erime/donma noktası2 için bir örnek tablo 1’de bildirilmektedir. Çeşitli belirsizlik katkıları bağımsız ve hata yayılma Kanunu3göre kombine olarak kabul edilebilir.
Tablo 1: PuO erime/donma noktası2 için belirsizlik analizi örneği (başvuru13).
Anlam ve c2 değeri rapor açıklamaları içeren giriş bölümünde denklem 1 ‘. Δελ burada iki standart sapma etrafında gri gövde varsayım içinde deneysel radiance spectra yaklaştırarak ελ için alınan ortalama deneysel değeri simgeler. δtc ve δTd iki standart sapma ortalama standart lamba ekstrapole sıcaklık eğrisi ve ortalama deneysel katılaşması sıcaklık değerini sırasıyla temsil eder.
Mevcut deneysel yaklaşım üzerinde bazı iyileştirmeler yapılabilir. Özellikle, kütle spektrometresinde karmaşık boru sistemi ile basınç gemi bağlantı algılama en az nitelik, sıcak malzeme tarafından yayımlanan buharı tüy mevcut türlerin izin verir. Ayrıca, bir ısı kamerası uygulanması sıcaklık dağılımı iki boyutlu çalışma için sıcak örnek yüzey üzerinde mümkün inhomogeneities ve segregasyon etkileri algılamak için öngörülen. Son olarak, geçerli cihazın inşa emniyet sistemi gelişmeler öngörülen. Aslında, burada kullanılan geçerli pleksiglas eldiven kutusuna uranyum ve gerçeği o etkili α radyasyon blokları sayesinde Transuranyum öğeleri gibi son derece radyoaktif malzemelerin incelenmesi uygundur. Ancak, bu kalkan gerçek radyoaktif nükleer yakıt bulunan izotoplar gibi güçlü γ yayıcılar incelenmesi için yeterince güvenli değildir. Bir kurşun duvarlı hücreyi de dahil olmak üzere yeni bir tesis gerçek NPP geliyor harcanmış nükleer yakıt çalışma için öngörülen.
Disclosures
The authors have nothing to disclose.
Acknowledgements
Yazarlar kendi kurumsal araştırma programları altında mevcut araştırma fonu için Avrupa Komisyonu için borçlu bulunmaktadır. Buna ek olarak, sunulan araştırmanın bir parçası EC 6inci finanse edildi çerçeve programı F-Köprüsü Projesi ve 7inci FP altında güvenli ve yumuşak proje kapsamında.
Materials
| Two-channel fast pyrometer | Assembled privately | Fast pyrometer. Photodiode detectors at 650 nm and 488 nm, assembled with focussing objective and fast logarithmic amplifier. | |
| Laser TRUMPF HLD4506, TRUMPF, | TRUMPF Schramberg, Germany | HLD4506 | Heating agent |
| CDI spectrometer | CDI | Optical Spectrograph card, 256 channels | Multi-wavelength spectro-pyrometer array |
| Ar+ laser | Ion Laser Technology | 5500A-00 | 0.75 W RLS laser |
| Oscilloscope NICOLET | NICOLET, Madison, Wi, USA | Pro 44C Transient Digitizer | AD converter, data acquisition system |
| SETNAG Oxygen analyser | SETNAG, Marseille, France | JC24V-M | ZrO2 electrochemical cell for oxygen analysis in the autoclave |
| Blackbody source | POLYTECH CI Waldbronn, Germany | Customized | Black body source for spectro-pyrometer calibration |
| Standard calibration lamps | POLARON, Watford, UK | P.224c and P213c | Lamps for pyrometer and spectro-pyrometer calibration |
References
- Manara, D., Ronchi, C., Sheindlin, M., Lewis, M., Brykin, M. Melting of stoichiometric and hyperstoichiometric uranium dioxide. J. Nucl. Mater. 342, 148-163 (2005).
- Manara, D., Sheindlin, M., Heinz, W., Ronchi, C. New techniques for high-temperature melting measurements in volatile refractory materials via laser surface heating. Review of Scientific Instruments. 79, 113901-113908 (2008).
- De Bruycker, F., et al. Reassessing the melting temperature of PuO2. Materials Today. 13, 52-55 (2010).
- Kato, M., et al. Solidus and liquidus temperatures in the UO2-PuO2 system. J. Nucl. Mater. 373, 237-245 (2008).
- DeWitt, D. P., Richmond, J. C., DeWitt, D. P., Nutter, G. D. Thermal radiative properties of materials. Theory and practice of radiation thermometry. , (1988).
- Neuer, G., Fiessler, L., Groll, M., Schreiber, E., Schooley, J. F. Critical analysis of the different methods of multiwavelength pyrometry. Temperature: its measurement and control in science and industry, vol. 6. , 787-789 (1992).
- Jacquemain, D., et al. . Nuclear Power Reactor Core Melt Accidents. State of Knowledge. , 1835-1838 (2015).
- Manara, D., et al. The ZrC-C eutectic structure and melting behaviour: A high-temperature radiance spectroscopy study. J. Eur. Ceram. Soc. 33, 1349-1361 (2013).
- Manara, D., et al. On the melting behaviour of calcium monoxide under different atmospheres: A laser heating study. J. Eur. Ceram. Soc. 34, 1623-1636 (2014).
- Welland, M. J., Thompson, W. T., Lewis, B. J., Manara, D. Computer simulations of non-congruent melting of hyperstoichiometric uranium dioxide. J. Nucl. Mater. 385, 358-363 (2009).
- Olander, D. Nuclear Fuels- Present and future. J. Nucl. Mater. 389, 1-22 (2009).
- De Bruycker, F., et al. The melting behaviour of plutonium dioxide: A laser-heating study. J. Nucl. Mater. 416, 166-172 (2011).
- Manara, D., Boboridis, K., Morel, S., De Bruycker, F. The UC2-x – Carbon eutectic: A laser heating study. J. Nucl. Mater. 466, 393-401 (2015).
- Barrachin, M., Chevalier, P. Y., Cheynet, B., Fischer, E. New modelling of the U-O-Zr phase diagram in the hyper-stoichiometric region and consequences for the fuel rod liquefaction in oxidising conditions. J. Nucl. Mater. 375, 397-409 (2008).
- Guéneau, C., Chartier, A., Van Brutzel, L. Thermodynamic and thermophysical properties of the actinide oxides. Comp Nucl Mater. 2, 21-59 (2012).
- Preston-Thomas, H. The International Temperature Scale of 1991 (ITS-90). Metrologia. 27, 3-10 (1990).
- Preston-Thomas, H. Erratum: The International Temperature Scale of 1990 (ITS-90). Metrologia. 27, 107 (1990).
- Bedford, R. E., Bonnier, G., Maas, H., Pavese, F. Recommended values of temperature on the International Temperature Scale of 1990 for a selected set of secondary reference points. Metrologia. 33, 133-154 (1996).
