Presentamos experimentos en que combustible nuclear real, revestimiento, y materiales de contención son láser calentado a temperaturas más allá de 3.000 K, mientras que su comportamiento es estudiado por radiación espectroscopia y análisis térmico. Estos experimentos simulan, a escala de laboratorio, la formación de una fase de lava después de una fusión del núcleo de reactor nuclear.
Grandes y graves accidentes han ocurrido tres veces en plantas de energía nuclear (centrales nucleares), en Three Mile Island (Estados Unidos, 1979), Chernobyl (URSS, 1986) y Fukushima (Japón, 2011). Investigación sobre las causas, dinámica y consecuencias de estos accidentes se ha realizado en unos pocos laboratorios a nivel mundial en las últimas tres décadas. Objetivos comunes de tales actividades de investigación son: la prevención de este tipo de accidentes, tanto en plantas de energía nuclear nueva existentes y potenciales; la minimización de sus consecuencias posibles; y en última instancia, una comprensión completa de los riesgos reales relacionados con las centrales nucleares. En Instituto el europeo la Comisión conjunta del centro de investigación de elementos transuránicos, una instalación de spectro pirometría radiance laser-calefacción y rápido se utiliza para la simulación de laboratorio, a pequeña escala, de fusión de base de CN, el tipo más común de graves accidente (SA) que puede ocurrir en un reactor nuclear como consecuencia de un fallo de la refrigeración. Esta herramienta de simulación permite mediciones de alta temperatura rápidas y eficaces en materiales nucleares reales, tales como plutonio y muestras de combustible de fisión que contenga actínidos menores. En este sentido y en su capacidad de producir gran cantidad de datos relativos a los materiales bajo condiciones extremas, el actual enfoque experimental es ciertamente único. Conceptos actuales y futuros de la CN, se presentan los resultados de ejemplo en el comportamiento de fusión de algunos tipos de combustibles nucleares: uranio plutonio óxidos, carburos y nitruros. También brevemente se muestran resultados en la interacción de la alta temperatura de combustibles de óxido con materiales de contención.
Aunque la fisión nuclear se presenta ampliamente como una fuente prometedora de energía a gran escala y prácticamente inagotable, su aceptación pública completa todavía está estancado por cierta seguridad y riesgos de salvaguardia. El enfoque experimental presentado en este trabajo tiene como objetivo responder algunas preguntas de ciencia de los materiales fundamentales relativos a uno de estos riesgos, la ocurrencia de accidentes severos (SAs) conduce a la fusión de núcleo en una central nuclear (CN). Esto puede resultar en una posible liberación de material altamente radiactivo en el ambiente, con graves consecuencias, tanto para la salud de las personas y la economía del país. SAs principales de este tipo han ocurrido tres veces en las centrales nucleares, en Three Mile Island (Estados Unidos, 1979), Chernobyl (URSS, 1986) y Fukushima (Japón, 2011). Por lo tanto, CN SAs son el foco de la investigación considerable en unas instalaciones en todo el mundo, que abarca muchos fenómenos difíciles y complicados por temperaturas muy altas (a menudo superior a 3.000 K) y la presencia de materiales radiactivos.
En este escenario, una reciente Directiva por el Consejo Europeo1 requiere de países de la UE a dar prioridad a la seguridad nuclear en todas las etapas del ciclo de vida de una planta de energía nuclear. Esto incluye llevar a cabo evaluaciones de seguridad antes de la construcción de nuevas centrales nucleares y también garantizar mejoras de seguridad significativas para viejos reactores.
En este contexto, se ha implementado una radiante atmósfera controlada, laser-calefacción y rápido spectro-pirometría instalación2,3,4 de la Comisión Europea Instituto de centro común de investigación para Elementos Transuránicos de la simulación de laboratorio, a pequeña escala, de colapso del núcleo de CN. Debido al tamaño de muestra limitado (normalmente en un cm y 0,1 g-escala) y la eficacia alta y la naturaleza remota de calefacción de láser, este enfoque permite rápido y eficaces medidas de alta temperatura en materiales nucleares reales, incluyendo plutonio y menor actínidos-que contienen muestras de combustible de fisión. En este sentido y en su capacidad para producir una gran cantidad de datos relativos a los materiales bajo condiciones extremas, el método experimental actual es reconocido mundialmente como ser único. De hecho, han visto otras técnicas complementarias de investigación basados en calentamiento por inducción para sufrir de las interacciones de alta temperatura rápidas de la muestra material y contención5. Además, si tales técnicas permiten y sobre todo necesitan grandes cantidades de material para el análisis, son menos adecuados que el método actual para la investigación de los materiales nucleares reales, debido a la alta radioactividad y limitada disponibilidad de las muestras.
En los experimentos actuales (esquematizados en la figura 1), una muestra, montada en un autoclave de atmósfera controlada, contenida en una caja de guante blindado de α, es calentada por un láser de Nd: YAG CW de 4,5 kW.
Figura 1: Láser-calefacción y resplandor montaje experimental spectro-pirometría.
La muestra se fija con tornillos de grafito (o tungsteno o molibdeno) en un recipiente hermético de gas en una atmósfera controlada. La imagen en la esquina inferior izquierda muestra, por ejemplo, un disco de2 PuO fijado con tornillos de grafito. Si la muestra es radiactiva, el buque debe montarse en una caja de guante apretado alfa. La muestra es calentada con un láser de Nd: YAG de 4,5 kW a 1.064 nm. Un pirómetro rápido dos vías se utiliza para registrar la temperatura de la muestra y la señal reflejada de un láser de baja potencia Ar+ . Un más lento multicanal spectro-pyromenter se emplea para el análisis en situ de propiedades ópticas de la muestra caliente. Haga clic aquí para ver una versión más grande de esta figura.
Pirómetros de radiación miden la muestra resplandor Lex. Esta es la densidad de energía de radiación electromagnética por unidad superficie, longitud de onda y ángulo sólido emitida por la muestra a una temperatura dada6. Está ligado a la temperatura superficial de la muestra T mediante una función modificada de Planck:
donde Lλ la potencia radiativa, ελ es la emisividad espectral, c1 = 2· h· c0 2 es la primera constante de radiación c2 = h· c0/kB = 14.388 µm· K es la segunda constante de radiación, c0 es la velocidad de la luz en el vacío, h es constante de Planck y la constante de Boltzmann kB . La emisividad espectral toma en cuenta el hecho de que un cuerpo real se irradia, a una determinada longitud de onda y temperatura, sólo una fracción igual de la energía emitida por un cuerpo negro ideal a la misma temperatura. Por lo tanto, toma valores entre 0 y 1, con 1 correspondiente al caso del cuerpo negro ideal para la ley de Planck, que fue derivado. Pirómetros en el presente trabajo se establecieron siempre casi normal con respecto a la superficie de la muestra, no se consideró la dependencia del ángulo de ελ y “emisividad” siempre se referirá a la emisividad espectral normal (NSE). La bolsa debe ser determinada para convertir, a través de la ecuación 1 y un procedimiento de calibración de Pirómetro, Lex en temperatura absoluta T.
La temperatura de la muestra se detecta mediante un rápido Pirómetro calibrado contra farolas hasta 2500 K a λ = 655 nm y. Un adicional de 256 canales de luminosidad spectro-Pirómetro entre 515 nm y a 980 nm fue empleada para el estudio de lo NSE (ελ) de la muestra. Determinación del NSE es posible completar un ajuste no lineal del espectro de emisión térmico con ecuación 12, 3, T y ελ siendo los dos parámetros libres. Este enfoque ha demostrado ser aceptablemente preciso en materiales refractarios7 como los que suelen estar presentes en un PNP, para que el NSE puede ser asumido para ser independiente de la longitud de onda (hipótesis de cuerpo gris) sobre una amplia gama espectral. Una vez que la temperatura de la muestra de láser calienta correctamente se mide como función del tiempo, análisis térmico se pueden realizar en la curva resultante de tiempo y temperatura (termografía).Inflexiones o térmicas detenciones en los termogramas darán información relacionada con las transiciones de fase (solidus, liquidus y transformaciones de fase isotérmica). Por otra parte, además de ser necesario para la determinación de NSE, directo análisis espectral de la radiancia Lex emitida por la muestra caliente también permite un estudio en situ de algunas propiedades ópticas de la superficie estudiada. Esto constituye otra herramienta de apoyo para la identificación de fenómenos de alta temperatura, tales como transiciones de fase, reacciones químicas entre materiales condensados y la fase gas, efectos de segregación. Una técnica adicional denominada refleja de2, de análisis de señal luminosa (RLS) 3 se utiliza para confirmar las transiciones de fase. Se lleva a cabo mediante el uso del segundo canal del pirómetro amo una baja potencia (1 W) láser de Ar+ (λ = 488 nm). Este canal detecta el rayo láser que se origina en la cavidad Ar+ y reflejada por la superficie de la muestra. Una señal constante de RLS indica una superficie sólida, mientras que las oscilaciones al azar aparecen después de la fusión debido a las vibraciones inducidas por la tensión superficial en la superficie de la muestra líquida.
En general, reactores refrigerados por agua utilizando combustibles sólidos elementos, actualmente el tipo más común de NPP, poseen cuatro barreras sucesivas para asegurar la contención de la radiactividad8. La primera barrera es que la pastilla de combustible, gracias a su estructura cristalina y porosidad micro-macroscópicas, puede contener los productos de fisión sólidos y parte de los volátiles. En general, el elemento combustible todo se coloca en un revestimiento metálico (acero o zircalo) que funciona como la segunda etapa de protección. En caso de fallo del revestimiento, la tercera barrera es todo recipiente interno CN, en general limitado por un muro de acero que es unos pocos cm de espesor (sistema primario). Por último, la contención (m de espesor de hormigón) del edificio es la última barrera de seguridad antes de la liberación en el medio ambiente.
En caso de que el sistema de enfriamiento de agua, una SA CN puede ocurrir, conduciendo a un sobrecalentamiento y colapso de la base. Sobrecalentamiento es inicialmente debido al calor de la fisión. Sin embargo, en ausencia de refrigeración, recalentamiento puede también continuar mucho tiempo después de la terminación de reacciones en cadena nuclear, debido al calor residual de decaimiento de los productos de la fisión y otras especies altamente radiactivos contenidos en los desechos de centrales nucleares. En general, derretimiento del núcleo se iniciará desde la parte central del elemento combustible, a menos que compuestos de bajo punto de fusión (posiblemente eutectics) se forman en la interfase entre el combustible y el revestimiento. El primer objetivo de la presente investigación consiste en establecer si tales compuestos de bajo punto de fusión pueden ser formados en sistemas de revestimiento de combustible real y, en este caso, lo que la depresión de la temperatura de fusión resultante sería. Para responder a esta pregunta, el comportamiento de fusión de compuestos puros y mezclados de combustible debe primero profundamente evaluarse, que constituye una meta aún más importante de la estrategia actual. Si el combustible y el revestimiento se funden, la masa líquida rápidamente caer al fondo de la vasija primaria y empezar a reaccionar con la pared de acero y con el agua restante y el vapor, si cualquier. En esta etapa, acero también puede ser derretido junto con el revestimiento de combustible caliente mezcla. El líquido resultante de la lava-como se llama la “dermis”. Esta mezcla caliente, altamente radiactivo puede difundir fuera de la contención primaria si la pared acero derretido a través y terminan reaccionando incluso con el hormigón que constituye la barrera más externa. El calor elevado y la alta reactividad de las especies presentes en la dermis pueden conducir a la disociación del agua y la producción de hidrógeno. Esto podría producir un riesgo adicional de explosión de vapor y el hidrógeno (CF. el SAs en Three Mile Island y Fukushima), oxidación fuerte, o (menos probable) hidratación de la dermis masa y los materiales estructurales de CN. El método experimental actual permite la separación y análisis experimental de varios de los muchos complejos mecanismos fisicoquímicos relacionados con la secuencia descrita de eventos. Además el mencionado componente puro fusión análisis y revestimiento de combustible interacción, varios alta temperatura interacción mecanismos pueden investigarse en sistemas simplificados, como Pu-que contienen el combustible y el acero, entre combustible y hormigón, etcetera. Formación de dermis puede estudiarse potencialmente en presencia de diferentes ambientes (gas inerte, rastros de hidrógeno o de vapor y aire), produciendo datos de referencia importante para una comprensión integral de SAs.
El enfoque actual, es especialmente adecuado para la investigación de laboratorio de materiales de elevado punto de fusión, también se ha empleado para el análisis de éxito de otros, más innovadores tipos de combustibles nucleares (basados, por ejemplo, uranio carburos o nitruros) y otros compuestos refractarios, tales como carburos de9, tantalio y hafnio de circonio, óxido de calcio10, superaleaciones metálicas, etcetera.
La técnica de espectroscopia de radiación láser-calefacción presentada aquí es reconocida como un innovador y efectivo método para la investigación del comportamiento de muy alta temperatura y fusión de materiales refractarios15, 16. Gracias a su carácter remoto y casi menos de contenedor es especialmente apropiado para el estudio experimental de materiales nucleares radiactivos y la simulación de accidentes de fusión de núcleo en las centrales nucleares, como lo demuestran los resultados del ejemplo presentados aquí.
Mientras que evaluar datos experimentales obtienen con el método actual, uno sin duda debe tener cuidado con la correcta asignación de los puntos experimentales a las transiciones de fase. De hecho, a muy altas temperaturas, cinética de materiales puede ser extremadamente rápido, y pueden ocurrir varios fenómenos de difícil control, tales como la vaporización no congruente, segregación, disociación compuesta, etcetera. Como lo demuestra la comparación con los métodos tradicionales de calefacción (como hornos de inducción), la posible ocurrencia de tales fenómenos justifica el uso de un rápido calentamiento y enfriamiento técnica como la actual. Por otra parte, pueden surgir dudas sobre la efectiva estabilización de las condiciones de equilibrio termodinámico en las condiciones actuales de la calefacción. Como se explica en la sección de procedimiento, tales condiciones no pueden ser garantizadas durante la parte de láser-calentamiento rápida de los ciclos térmicos. Sin embargo, las condiciones de equilibrio termodinámico sin duda se producen en la etapa de enfriamiento. Esta declaración fue validada con la ayuda de códigos de computadora que simula los experimentos actuales y basada en cerca de equilibrio masa y difusión del calor en presencia de las transiciones de fase local11. Sin embargo, equilibrio termodinámico condiciones siempre deben ser Cruz-verificar experimentalmente, típicamente midiendo bien evaluados fase las temperaturas de transición en los compuestos que se pueden tomar como referencias. Esto fue observada en el presente trabajo con los puntos de fusión/solidificación de W, Mo (recomendado como temperaturas de referencia secundario en la escala internacional de temperatura de 199017,18,19), UO2, y el eutéctico de ZrC-C9. Tales puntos de referencia de medición también es necesario para evaluar la exactitud y la incertidumbre del presente enfoque.
Dadas las condiciones extremas y fenómenos que se producen en los experimentos del laser-calefacción, un análisis preciso de la incertidumbre es fundamental para la utilidad de los datos producidos. Para campañas de medición de éxito, la incertidumbre acumulada que afectan a los datos de temperatura de transición de fase actual asciende a ±1% de la temperatura absoluta, con un factor de cobertura de 2 desviación de estándar (95% de confianza). Estas bandas de incertidumbre pueden ser mayores para materiales complejos, donde, por ejemplo, la vaporización no congruentes puede cambiar la composición de la muestra real de manera incontrolable durante los experimentos. Esa incertidumbre debe tener en cuenta los errores debido al procedimiento de calibración, la determinación de la NSE, la estabilidad de la muestra (es decir, la repetibilidad, en disparos de láser sucesivas, de las temperaturas de transición de fase experimental), etcetera. Un ejemplo de análisis de incertidumbre para el punto de fusión/congelación de PuO2 es reportado en la tabla 1. Las diversas contribuciones de incertidumbre pueden considerarse como independiente y combinada según la ley de propagación de error3.
Tabla 1: Ejemplo de análisis de incertidumbre para el punto de fusión/congelación de PuO2 (referencia13).
El significado y el valor de c2 es reportado en la sección de introducción con los comentarios en ecuación 1. Δελ está parado aquí para dos desviaciones estándar alrededor de la media valor experimental obtenido para ελ encajando espectros de radiación experimental dentro de la suposición de cuerpo gris. C δT y δTd representan dos desviaciones estándar alrededor de la curva de la temperatura extrapolada de media de la lámpara estándar y el valor de la temperatura de solidificación experimental promedio, respectivamente.
Pueden hacer algunas mejoras en el actual enfoque experimental. En particular, conectar el recipiente del reactor con un espectrómetro de masas a través de un sistema de tuberías complejos permitirán la detección, al menos cualitativamente, de las especies presentes en la pluma de vapor liberada por el material caliente. Por otra parte, la implementación de una cámara de termo está prevista para el estudio bidimensional de la distribución de temperaturas sobre la superficie de la muestra caliente con el fin de detectar posibles heterogeneidades y efectos de la segregación. Por último, se prevén mejoras en el sistema de seguridad en torno a los equipos actuales. En realidad, la actual caja de guante de plexiglás usada aquí es ideal para el estudio de materiales altamente radiactivos, como uranio y elementos transuránicos, gracias al hecho que efectivamente bloquea la radiación α. Sin embargo, este escudo no es suficientemente segura para la investigación de emisores γ fuerte, como los nucleidos contenidos en el combustible nuclear irradiado real. Nuevas instalaciones incluyendo una celda de paredes de plomo está prevista para el estudio del combustible nuclear gastado procedente de centrales nucleares reales.
The authors have nothing to disclose.
Los autores están en deuda con la Comisión Europea para la financiación de la presente investigación en sus programas de investigación institucionales. Además, parte de la investigación presentada fue financiado a través de la EC 6th marco programa bajo el proyecto del F-puente y 7 proyectos deth FP bajo la segura y suave.
Two-channel fast pyrometer | Assembled privately | Fast pyrometer. Photodiode detectors at 650 nm and 488 nm, assembled with focussing objective and fast logarithmic amplifier. | |
Laser TRUMPF HLD4506, TRUMPF, | TRUMPF Schramberg, Germany | HLD4506 | Heating agent |
CDI spectrometer | CDI | Optical Spectrograph card, 256 channels | Multi-wavelength spectro-pyrometer array |
Ar+ laser | Ion Laser Technology | 5500A-00 | 0.75 W RLS laser |
Oscilloscope NICOLET | NICOLET, Madison, Wi, USA | Pro 44C Transient Digitizer | AD converter, data acquisition system |
SETNAG Oxygen analyser | SETNAG, Marseille, France | JC24V-M | ZrO2 electrochemical cell for oxygen analysis in the autoclave |
Blackbody source | POLYTECH CI Waldbronn, Germany | Customized | Black body source for spectro-pyrometer calibration |
Standard calibration lamps | POLARON, Watford, UK | P.224c and P213c | Lamps for pyrometer and spectro-pyrometer calibration |