Presenteren we experimenten in die echte nucleaire brandstof, gevelbekledingen, en insluiting materialen zijn laser verwarmd tot een temperatuur boven 3000 K terwijl hun gedrag wordt bestudeerd door straling spectroscopie en thermische analyse. Deze experimenten simuleren, op de laboratoriumschaal van een, de vorming van een lava-fase na een kernreactor kern kernsmelting.
Grote en ernstige ongevallen hebben drie keer voorgedaan in nucleaire centrales (kerncentrales), in Three Mile Island (USA, 1979), Tsjernobyl (voormalige Sovjet-Unie, 1986) en Fukushima (Japan, 2011). Onderzoek naar de oorzaken, de dynamiek, en de gevolgen van deze ongelukken is verricht in enkele laboratoria wereldwijd in de afgelopen drie decennia. Gemeenschappelijke doelen van dergelijke onderzoeksactiviteiten zijn: de preventie van dit soort ongevallen, zowel in bestaande en potentiële nieuwe kerncentrales; de minimalisering van de uiteindelijke gevolgen daarvan; en uiteindelijk een volledig begrip van de werkelijke risico’s verbonden met de kerncentrales. Aan de Europese Commissie gemeenschappelijk centrum voor onderzoek-Instituut voor Transuranen, wordt een laser-verwarming en snelle uitstraling spectro-pyrometry faciliteit gebruikt voor de laboratorium-simulatie, op kleine schaal, van NPP kern kernsmelting, het meest voorkomende type van ernstige ongeval (SA) die in een kernreactor als gevolg van een storing van het koelsysteem optreden kan. Deze simulatie-instrument kan snel en effectief hoge-temperatuur metingen op echte nucleaire materialen, zoals plutonium en kleine actinide-bevattende kernsplijting brandstof monsters. In dit opzicht, en in zijn vermogen om te produceren grote hoeveelheden gegevens betreffende materialen onder extreme omstandigheden, is de huidige experimentele aanpak zeker uniek. Aan huidige en toekomstige operationele concepten NPP, voorbeeld resultaten worden gepresenteerd op het smeltende gedrag van sommige soorten nucleaire brandstoffen: uranium-plutonium oxiden, nitriden en carbiden. Resultaten op de interactie van de hoge-temperatuur van oxide brandstoffen met insluiting materialen worden ook kort weergegeven.
Hoewel kernsplijting is in grote lijnen voorgesteld als een veelbelovende grootschalige, vrijwel onuitputtelijke energiebron, haar volledige acceptatie is nog tot stilstand gekomen door sommige veiligheid, beveiliging en vrijwaringsmaatregelen risico’s. De experimentele aanpak gepresenteerd dit werk richt zich op het beantwoorden van enkele vragen van de fundamentele materiaalkunde verband met een van deze risico’s, het voorkomen van ernstige ongevallen (SAs) leidt tot core kernsmelting in een kerncentrale (NPP). Dit kan resulteren in een mogelijke release van hoog-radioactief materiaal in de omgeving, met ernstige gevolgen, zowel voor de gezondheid van mensen en de economie van het land. Majoor SAs van dit type hebben plaatsgevonden in kerncentrales, in Three Mile Island (USA, 1979), driemaal Tsjernobyl (voormalige Sovjet-Unie, 1986), en Fukushima (Japan, 2011). Vandaar, NPP SAs zijn de focus van heel wat onderzoek in een aantal faciliteiten wereldwijd, allesomvattende vele uitdagende fenomenen en bemoeilijkt door zeer hoge temperaturen (vaak meer dan 3.000 K) en de aanwezigheid van radioactieve materialen.
In dit scenario vereist een recente richtlijn door de Europese Raad1 EU-landen de hoogste prioriteit geven aan nucleaire veiligheid in alle stadia van de levenscyclus van een kerncentrale. Het gaat hierbij om uitvoering van veiligheidsbeoordelingen vóór de bouw van nieuwe kerncentrales en zorgen voor een aanzienlijke veiligheid verbeteringen voor oude reactoren.
In dit verband een gecontroleerd-sfeer, laser-verwarming en snelle uitstraling spectro-pyrometry faciliteit2,3,4 geïmplementeerd is bij de Europese Commissie gemeenschappelijk centrum voor onderzoek-Instituut voor Transuranen voor de laboratorium-simulatie, op kleine schaal, van NPP kern kernsmelting. Vanwege de beperkte steekproefomvang (meestal op een cm – en 0.1-g-schaal) en de hoge procesefficiëntie en de externe aard van laser Verwarming, deze aanpak vergunningen snel en effectief hoge-temperatuur metingen op echte kerntechnische materialen, met inbegrip van plutonium en minor actinide-bevattende kernsplijting brandstof monsters. In dit opzicht, en in zijn vermogen om te produceren een grote hoeveelheid gegevens betreffende materialen onder extreme omstandigheden, is de huidige experimentele methode wereldwijd erkend als zijnde uniek. In feite, is andere aanvullende onderzoekstechnieken op basis van inductieverhitting aangetoond te lijden onder de snel hoge-temperatuur-interacties tussen het monster materiaal en indamming5. Bovendien, als deze technieken is toegestaan en meestal grotere hoeveelheden materiaal voor analyse moeten, zijn ze minder geschikt zijn dan de huidige methode voor het onderzoek van echte kernmateriaal, vanwege de hoge radioactiviteit en de beperkte beschikbaarheid van de monsters.
In de huidige experimenten (geschematiseerde in figuur 1), wordt een monster, gemonteerd in een gecontroleerd-sfeer autoclaaf vervat in een α-afgeschermd handschoenenkastje, verwarmd door een 4,5 kW CW ND: YAG laser.
Figuur 1: Laser-verwarming en uitstraling experimentele opstelling van de spectro-pyrometry.
Het monster wordt vastgesteld met grafiet (of wolfraam of molybdeen) schroeven in een gasdichte vaartuigen die onder een gecontroleerde atmosfeer. De foto gemeld in de linkerbenedenhoek toont, als voorbeeld, een PuO2 schijf met grafiet schroeven vast. Als het monster radioactief is, moet het schip in een alpha-strakke handschoen doos worden gemonteerd. Het monster wordt verwarmd door een 4,5 kW Nd: YAG laser op 1,064 nm. Een snelle twee-kanaals pyrometer wordt gebruikt voor de registratie van de temperatuur van het monster en het gereflecteerd signaal van een lagere-vermogen Ar+ laser. Een langzamer meerkanaals spectro-pyromenter is werkzaam voor in situ analyse van optische eigenschappen van het hete monster. Klik hier voor een grotere versie van dit cijfer.
Straling pyrometers meten de monster radiance Lex. Dit is de vermogensdichtheid van de elektromagnetische straling per eenheid oppervlak, golflengte en ruimtehoek uitgestoten door het monster bij een gegeven temperatuur6. Het is gekoppeld aan de steekproef oppervlaktetemperatuur T door middel van een gewijzigde Planck-functie:
waar Lλ de radiatieve macht, ελ is de spectrale stralingsvermogen, c1 = 2· h· c0 2 is de eerste straling constant, c2 = h· c0/kB = 14,388 µm· K is de tweede straling-constante, c0 is de lichtsnelheid in vacuüm, h is de constante van Planck en kB Boltzmann de constante. De spectrale stralingsvermogen houdt rekening met het feit dat een echt lichaam zal stralen, op een bepaalde golflengte en temperatuur, slechts een fractie gelijk is aan de macht die wordt uitgestraald door een ideaal zwart lichaam bij dezelfde temperatuur. Daarom neemt waarden tussen 0 en 1, met 1 overeenkomt met de ideale zwart lichaam bij welke de wet van Planck is afgeleid. Aangezien pyrometers in het huidige werk altijd in de omgeving van normaal met betrekking tot de oppervlakte van het monster opgezet werden, de afhankelijkheid van de hoek van ελ niet geacht werd en “stralingsvermogen” zal altijd verwijzen naar normale spectrale stralingsvermogen (NSE). De NSE moet worden bepaald voor het converteren, door middel van vergelijking 1 en een pyrometer kalibratieprocedure, Lex in absolute temperatuur T.
De temperatuur van het monster wordt gedetecteerd met behulp van een snelle pyrometer gekalibreerd tegen standaardlampen tot 2500 K op λ = 655 nm en. Een extra 256-kanaal radiance spectro-pyrometer tussen 515 nm en 980 nm was werkzaam voor de studie van het NSE (ελ) van het monster. Bepaling van het NSE is mogelijk door het invullen van een niet-lineaire pasvorm van de thermische emissiespectrum met vergelijking 12, 3, T en ελ wordt de slechts twee gratis parameters. Deze aanpak heeft aangetoond dat aanvaardbaar nauwkeurig in vuurvaste materialen7 zoals die gewoonlijk aanwezig in een Kerncentrale, waarvoor de NSE kan worden aangenomen dat golflengte-onafhankelijke (grijze lichaam hypothese) op een brede spectraal bereik. Zodra de temperatuur van het monster laser-verwarmd correct als functie van de tijd gemeten wordt, kan thermische analyse worden uitgevoerd op de resulterende temperatuur-tijd curve (thermogram).Verbuigingen of thermische arrestaties in de thermograms geven informatie met betrekking tot de fase-overgangen (solidus liquidus en isothermische fase transformaties). Bovendien, naast het zijn nodig voor de bepaling van het NSE, directe spectrale analyse van de radiance Lex uitgestoten door het hete monster maakt ook een studie in situ van enkele optische eigenschappen van het bestudeerde oppervlak. Dit vormt een andere ondersteunende tool voor de identificatie van hoge temperatuur fenomenen, zoals fase-overgangen, chemische reacties tussen verkorte materialen en de gasfase, of de gevolgen van de scheiding. Een extra techniek genaamd gereflecteerd licht signaal (RLS) analyse2, 3 wordt gebruikt voor het bevestigen van faseovergangen. Het wordt uitgevoerd met behulp van het tweede kanaal van de pyrometer afgestemd op een low-power (1 W) Ar+ laser (λ = 488 nm). Dit kanaal detecteert de laserstraal die afkomstig zijn uit de holte Ar+ en weerspiegeld door het monster oppervlak. Een constante RLS signaal geeft een harde ondergrond, terwijl willekeurige trillingen verschijnen na het smelten als gevolg van oppervlaktespanning-geïnduceerde trillingen op het oppervlak van de vloeibare monster.
In het algemeen, watergekoelde reactoren met behulp van elementen van de brandstof, momenteel de meest voorkomende soort NPP, beschikken over vier opeenvolgende barrières om ervoor te zorgen de inperking van de radioactiviteit8. De eerste barrière is dat de brandstof pellet zelf, dankzij de kristallijne structuur en micro-macroscopische porositeit, de solide kernsplijting producten en een deel van de vluchtige kan houden. In het algemeen wordt de gehele brandstof-element geplaatst in een metalen (Zircaloy of staal) bekleding die als de tweede fase van de bescherming werkt. In geval van mislukking van de bekleding is de derde barrière het hele NPP innerlijke vaartuig, in het algemeen beperkt door een stalen muur die is een paar cm dik (primaire systeem). Ten slotte, de insluiting gebouw (m-dik beton) is de laatste veiligheidshekje vóór introductie in het milieu.
In geval van mislukking van het water koeling systeem, kan een NPP SA plaatsvinden, wat leidt tot de kern van oververhitting en kernsmelting. Oververhitting is in eerste instantie als gevolg van kernsplijting warmte. Echter, in de afwezigheid van een koelventilators, oververhitting kan ook blijven lang na de beëindiging van de nucleaire kettingreactie, als gevolg van de hitte van de resterende verval van kernsplijting producten en andere hoog-radioactief soorten opgenomen in de nucleaire kern puin. In het algemeen, vertrekt core smelt vanuit het centrale deel van de brandstof element, tenzij lagere-smelten verbindingen (eventueel eutectics) worden gevormd op het raakvlak tussen de brandstof en gevelbekleding. De eerste doelstelling van het huidige onderzoek bestaat of dergelijke verbindingen lager-smelten kunnen worden gevormd in echte brandstof-gevelbekleding-systemen, en in dit geval, wat de resulterende smelten temperatuur depressie zou tot stand te brengen. Om deze vraag te beantwoorden, moet het smeltende gedrag van zuivere en gemengde brandstof verbindingen eerst worden degelijk beoordeeld die vormt dus een nog belangrijker doel van de huidige aanpak. Als brandstof en bekleding samensmelten, zal de vloeibare massa snel dalen naar de bodem van het primaire schip en beginnen met de stalen wand en met de resterende water en stoom, reageren indien van toepassing. In dit stadium ook staal kan worden gesmolten samen met de brandstof/bekleding hete mengsel. De resulterende lava-achtige vloeistof heet “corium”. Dit mengsel warm, hoog-radioactief kan diffuus buiten de primaire inperking als de stalen wand is gesmolten door en uiteindelijk zelfs met het beton vormen de meeste externe barrière te reageren. De verhoogde hitte en de hoge reactiviteit van de soorten waarvan de aanwezigheid in de corium kunnen leiden tot dissociatie van het water en de productie van waterstofgas. Dit kan resulteren in een extra risico van stoom en waterstof explosies (vgl. de SAs in Three Mile Island en Fukushima), zware oxidatie, of (minder waarschijnlijk) hydratatie van de corium massa en de NPP structurele materialen. De huidige experimentele methode toelaat de scheiding en experimentele analyse van een aantal van de vele complexe fysisch-chemische mechanismen gerelateerde aan de beschreven volgorde van gebeurtenissen. Naast de genoemde pure component smeltpunt analyse en brandstof-bekleding interactie, verschillende hoge-temperatuur interactie mechanismen kunnen worden onderzocht in vereenvoudigde systemen, zoals tussen Pu-bevattende brandstof en staal, tussen brandstof en beton, enz. Corium formatie kan mogelijk worden bestudeerd in de aanwezigheid van verschillende sferen (inert gas, lucht, sporen van waterstof of stoom) produceren belangrijke referentiegegevens voor een uitgebreide kennis van SAs.
De huidige aanpak, die vooral geschikt zijn voor het laboratorium onderzoek naar hoge-smelten materialen, heeft ook gewerkt voor de succesvolle analyse van andere, meer innovatief soorten nucleaire brandstoffen (gebaseerd, bijvoorbeeld op uranium carbiden of nitriden) en andere vuurvaste stoffen, zoals zirkonium9, tantalium en hafnium Carbiden, metalen superlegeringen, calciumoxide10, enz.
De laser-verwarming straling spectroscopie techniek hier gepresenteerd is erkend als een innovatieve en effectieve methode voor het onderzoek van zeer hoge-temperatuur- en smeltende gedrag van vuurvaste materialen15, 16. Dankzij haar afgelegen en bijna container-minder karakter is het bijzonder geschikt voor de experimentele studie van radioactief nucleair materiaal en de simulatie van core kernsmelting ongevallen in kerncentrales, zoals blijkt uit de resultaten van de voorbeeld hier gepresenteerd.
Terwijl beoordelende experimentele gegevens met de huidige methode verkregen, een ongetwijfeld moeten voorzichtig zijn over de juiste toewijzing van experimentele punten aan fase-overgangen. In feite, kan bij zeer hoge temperaturen, materiële kinetiek razendsnel, en verschillende moeilijk-aan-control verschijnselen kunnen optreden, zoals niet-congruente verdamping, segregatie, samengestelde dissociatie, enz. Zoals de vergelijking met de meer traditionele verwarming methoden (zoals inductieovens) aantoont, rechtvaardigt het mogelijk optreden van dergelijke verschijnselen het gebruik van een snelle verwarming en koeling van de techniek zoals de huidige. Aan de andere kant, kan twijfel over de daadwerkelijke stabilisering van de thermodynamische evenwichtsvoorwaarden onder de huidige omstandigheden van de verwarming. Zoals uiteengezet in het gedeelte van de procedure, worden niet zulke omstandigheden tijdens de snelle laser-verwarming van de thermische cycli gegarandeerd. Echter, thermodynamische evenwichtsvoorwaarden zeker op de koeling fase worden geproduceerd. Deze verklaring werd gevalideerd met behulp van computercodes simuleren de huidige experimenten en gebaseerd op in de buurt van-evenwichts massa en de verspreiding van de warmte in de aanwezigheid van lokale fase overgangen11. Thermodynamisch evenwicht voorwaarden moeten altijd worden kruiscontrole experimenteel, meestal door het meten van goed beoordeelde fase echter overgang temperaturen in verbindingen die kunnen worden genomen als verwijzingen. Dit werd verwezenlijkt in het huidige werk waarbij de punten van de smelten/stollen van W, Mo (aanbevolen als secundaire referentietemperaturen in de internationale temperatuurschaal van 199017,18,19), UO2, en de ZrC-C eutectische9. Meten van dergelijke referentiepunten is ook noodzakelijk om te kunnen beoordelen van de juistheid en de onzekerheid van de huidige aanpak.
Gezien de extreme omstandigheden en verschijnselen veroorzaakt in de laser-verwarming-experimenten, is een precieze onzekerheidsanalyse primordiaal voor de bruikbaarheid van de geproduceerde gegevens. Voor de meting van de succesvolle campagnes, moet de cumulatieve onzekerheid op het gebied van de huidige fase overgang temperatuurinformatie bedragen ± 1% van de absolute temperatuur, met een factor 2-standaard-deviatie dekking (betrouwbaarheidsinterval van 95%). Onzekerheid bands kunnen grotere voor ingewikkeld materiaal, waar, bijvoorbeeld, niet-congruente verdamping kan de werkelijke monster compositie veranderen op een oncontroleerbare wijze tijdens de experimenten. Dergelijke onzekerheid moet rekening worden gehouden met de fouten ten gevolge van de kalibratieprocedure de NSE-bepaling, het monster stabiliteit (dat wil zeggen, de herhaalbaarheid, over opeenvolgende laser shots, van experimentele fase overgang temperaturen), enz. Een voorbeeld van onzekerheidsanalyse voor de Smelt/vriespunt punt van PuO2 wordt vermeld in tabel 1. De verschillende bijdragen van de onzekerheid kunnen worden beschouwd als onafhankelijke en gecombineerde volgens de fout propagatie wet3.
Tabel 1: Voorbeeld van de onzekerheidsanalyse voor de Smelt/vriespunt punt van PuO2 (verwijzing13).
De betekenis en de waarde van c2 wordt vermeld in de sectie Inleiding met de reacties op vergelijking 1. Δελ staat hier voor twee standaarddeviaties rond de gemiddelde experimentele waarde voor ελ verkregen door het aanbrengen van experimentele uitstraling spectra binnen de grijze lichaam veronderstelling. ΔTc en δTd vertegenwoordigen twee standaarddeviaties rond de gemiddelde standaard lamp geëxtrapoleerde temperatuur curve en de gemiddelde experimentele stollen temperatuur waarde, respectievelijk.
Sommige verbeteringen kunnen worden aangebracht op de huidige experimentele aanpak. In het bijzonder zal het drukvat aansluiten met een massaspectrometer via een complexe pipe-systeem toestaan de detectie, ten minste kwalitatief, aanwezig in de damp rookpluim uitgebracht door het hete materiaal soorten. Bovendien, de uitvoering van een thermo-camera is voorzien de tweedimensionale studie van de temperatuur verdeling over het oppervlak van de warme monster oog op de opsporing van mogelijke inhomogeneities en segregatie effecten. Ten slotte, verbeteringen in het veiligheidssysteem opgebouwd rond de huidige apparatuur voorzien. Eigenlijk, de huidige Plexiglas handschoenenkastje gebruikt hier is geschikt voor de studie van hoog-radioactieve materialen, zoals uranium en Transuranen, dankzij het feit dat het effectief α-straling blokkeert. Dit schild is echter niet voldoende veilig is voor het onderzoek van sterke γ vervuilers, zoals de nucliden vervat in echte bestraalde splijtstoffen. Een nieuwe faciliteit inclusief een lood-ommuurde cel is voorzien van de studie van verbruikte nucleaire splijtstof, afkomstig van echte kerncentrales.
The authors have nothing to disclose.
De auteurs zijn dank verschuldigd aan de Europese Commissie voor de financiering van het huidige onderzoek onder haar institutionele onderzoeksprogramma’s. Bovendien, onderdeel van de gepresenteerde onderzoek werd gefinancierd door de EG 6th kader programma onder de F-BRIDGE-project en 7th FP onder de VEILIGSTE en zachte projecten.
Two-channel fast pyrometer | Assembled privately | Fast pyrometer. Photodiode detectors at 650 nm and 488 nm, assembled with focussing objective and fast logarithmic amplifier. | |
Laser TRUMPF HLD4506, TRUMPF, | TRUMPF Schramberg, Germany | HLD4506 | Heating agent |
CDI spectrometer | CDI | Optical Spectrograph card, 256 channels | Multi-wavelength spectro-pyrometer array |
Ar+ laser | Ion Laser Technology | 5500A-00 | 0.75 W RLS laser |
Oscilloscope NICOLET | NICOLET, Madison, Wi, USA | Pro 44C Transient Digitizer | AD converter, data acquisition system |
SETNAG Oxygen analyser | SETNAG, Marseille, France | JC24V-M | ZrO2 electrochemical cell for oxygen analysis in the autoclave |
Blackbody source | POLYTECH CI Waldbronn, Germany | Customized | Black body source for spectro-pyrometer calibration |
Standard calibration lamps | POLARON, Watford, UK | P.224c and P213c | Lamps for pyrometer and spectro-pyrometer calibration |