De alta resonancia cuasi-asistida Phonon Resolución espectroscopia de fluorescencia

Alta resolución es la clave para desbloquear nuevos conocimientos. Con este conocimiento, las nuevas tecnologías pueden desarrollarse como mejores sensores, herramientas de fabricación más precisos, y dispositivos computacionales más eficientes. La generación de esta clave, sin embargo, a menudo se produce en un alto costo de los recursos, el tiempo o ambos. Este problema es omnipresente en todas las escalas de la física atómica de la resolución de las degeneraciones levantadas de electrones hace girar a la astronomía, donde un pequeño desplazamiento espectral puede conducir a la detección de planetas junto a estrellas distantes. ^1,2,3

El objetivo de este trabajo es en el uso de una configuración de espectrómetro estándar y que muestra cómo se puede resolver características espectrales por debajo de su límite de resolución, especialmente en relación con el campo de la óptica de semiconductores. El ejemplo que se presenta es la de anisotrópico electrón-hueco (eh) de división de cambio en los puntos cuánticos de InAs / GaAs (QDs), que está en el orden de unos pocos μeV. ⁴ El límite de resolución del espectrómetro de cun ser superados mediante la combinación de técnicas estándar PL y espectroscopia láser. Este método de fluorescencia de resonancia cuasi tiene la ventaja añadida de lograr una resolución limitada de láser usando un espectrómetro de una sola etapa común.

Un sistema de espectroscopia óptica estándar para la espectroscopia solo QD PL consiste en una sola etapa 0,3 hasta 0,75 m monocromador y un dispositivo de carga acoplada (CCD) detector junto con una fuente de láser de excitación y la óptica. Tal sistema es, en el mejor capaz de resolver 50 μeV en el espectro del infrarrojo cercano alrededor de 950 nm. Incluso con el uso de técnicas estadísticas y de deconvolución, una sola configuración tal monocromador no es capaz de resolver de menos de 20 μeV en las mediciones de PL. ⁵ Esta resolución también se puede mejorar mediante el uso de un espectrómetro de triple, en el modo de aditivo triple, en el que el espectro es sucesivamente se dispersa por todas las tres rejillas. La triple espectrómetro tiene la ventaja de una mayor resolución, capaz de resolveralrededor de 10 μeV. En una configuración alternativa, el modo sustractivo triple, las dos primeras rejillas se comportan como un filtro de paso de banda, dando la característica añadida de ser capaz de separar la excitación y detección por menos de 0,5 MeV. El inconveniente de la triple espectrómetro es que es un sistema costoso.

Antes de presentar el método de interés, se discute brevemente otros enfoques experimentales que, con la complejidad añadida, lograr una mejor resolución espectral y son capaces de resolver la estructura fina de los puntos cuánticos individuales. Los elementos de estos métodos son relevantes para el método presentado. Uno de tales métodos es la adición de un interferómetro de Fabry-Perot (FPI) en la trayectoria de detección de una configuración de un solo espectrómetro. ⁶ Usando este método, la resolución se ajusta por la finura de la FPI. Por lo tanto, la resolución del espectrómetro se mejora a 1 μeV, a costa de la complejidad añadida y la intensidad de señal inferior. ⁷ El método interferómetro también cambia la operati generalen del espectrómetro con la cámara CCD, convirtiéndose efectivamente un detector de punto único, y la puesta a punto a través de varias energías se consigue ajustando la propia cavidad FPI.

fluorescencia Espectroscopia de Resonancia (RF), otro método en el que una sola transición óptica es a la vez excitado y controlado también ofrece la promesa de la espectroscopia de alta resolución. La resolución espectral sólo está limitado por el ancho de línea láser y mantiene el CCD como detector multi-canal, donde no sólo un sensor está detectando la señal pero un número de píxeles del CCD. Esta detección multicanal es ventajoso en términos de promedio de la señal. El reto en la espectroscopia de RF está separando la señal de PL del fondo más grande de la luz láser dispersada, especialmente cuando se mide a nivel QD solo. Una serie de técnicas se pueden utilizar para disminuir la relación de señal a la luz láser dispersada, que implican cualquiera de polarización ^{8, 9} separación espacial o temporal ¹⁰de la excitación y de detección. La primera es el uso de polarizadores altos de extinción para suprimir la luz dispersada, pero este método tiene el resultado desfavorable de perder información polarización de la PL. ⁸ Otro método posible la obtención de fluorescencia de resonancia es diseñar sistemas de semiconductores que se acoplan a las cavidades ópticas donde el de excitación y de detección caminos están separados espacialmente. Esto elimina el problema de tener que resolver la señal de PL de la gran fondo láser. Sin embargo, este método se limita a la fabricación intrincado muestra que es en general de recursos intensivos. ⁹

Otra clase de métodos que también es capaz de resolver diferencias de energía hora es la de espectroscopia láser puro, como la transmisión diferencial, que tiene el beneficio de lograr la resolución láser limitada con la información completa de polarización. Este método requiere normalmente el lock-in de detección para observar los cambios minúsculos en el transseñal misión comparación con la de la gran fondo láser. ¹¹ Últimamente, los avances en la nanofabricación han conducido a un aumento de la fracción de la luz láser que interacciona con el QD (s) a valores de hasta 20%, ya sea usando el índice de concordancia sólida las lentes de inmersión o la incrustación de los puntos en guías de onda de cristal fotónico. ¹²

A pesar de que estos métodos tienen la capacidad para conseguir una resolución de alta energía, que vienen a costa de un equipo costoso, fabricación de muestras complejas y la pérdida de información. El método en este trabajo combina elementos de estos tres métodos sin añadir complejidad en la fabricación de instrumentación o la muestra a una configuración regular de PL.

Trabajos recientes han demostrado que con un sistema de espectrómetro de triple en el modo de sustracción, es posible visualizar la estructura fina singlete-triplete en el espectro de transición de dos fotones de una molécula de punto cuántico (QDM). ¹³ El desdoblamiento energía involucrada en el ordende unos pocos a decenas de μeV se resolvieron usando un modo sustractivo triple, lo que permitió para excitar las transiciones resonante y detectar en menos de un MeV. La información espectral se extrajo mediante el control de debajo de la transición mediante fonones acústicos y otras transiciones excitón-bajos mentira. Este método también se puede aplicar para resolver el anisotrópico eh división de cambio e incluso el ancho de línea de vida limitada de la transición de excitones de 8 μeV y 4 μeV, respectivamente, como se ve en la Figura 1. Similares a este resultado, en este documento se centrará en un simple espectrómetro de configuración que incorporará muchas de las ventajas que poseen los otros métodos de alta resolución. Además, el CCD se mantendrá como un detector multicanal. El montaje experimental también puede ser mantenido bastante barato con respecto a otros métodos de espectroscopia de alta resolución y tiene la ventaja añadida de ser modificado fácilmente para conseguir mediciones punto de correlación individuales. A diferencia del resultado using fonones acústicos y un espectrómetro de triple, la clave subyacente es hacer uso del satélite LO-fonón asociado con los semiconductores y aleaciones relacionadas que componen muestras de semiconductores. La separación de energía entre el satélite LO-fonón y la línea de cero fonones (ZPL) es del orden de decenas de meV para estas muestras, lo que permite el uso de un espectrómetro de una sola etapa. ¹⁴ Esta separación de energía permite el uso de la cuasi propuesto método de espectroscopía -resonance por resonante conducir una transición y seguimiento por debajo de la excitación por una energía igual a un fonón lO. Esta técnica es análoga a la de PL de excitación donde uno excita en una transición excitado y controla la transición de estado fundamental. ¹⁵ La separación entre la transición de ser excitado y la del satélite LO-fonón permite el uso de filtros de paso de borde para suprimir la elásticamente luz dispersa. Este método de usar el satélite de fonones permite la resolución limitada anchura de línea láser, Ya resonante emocionante la transición es normalmente el único momento en que la emisión de fonones LO-satélite se hace visible.