The manuscript describes a method of phonon-assisted quasi-resonant fluorescence spectroscopy that incorporates both laser-limited resolution and photoluminescence (PL) spectroscopy. This method utilizes optical phonons to provide linewidth-limited resolution spectra of atom-like semiconductor structures in the energy domain. The method is also easily realized with a single spectrometer optical spectroscopy setup.
оптические методы спектроскопии высокого разрешения требуют с точки зрения либо технологии, оборудования, сложности, времени или их комбинации. Здесь показано, метод оптической спектроскопии, который способен решать спектральные особенности за что спин тонкой структуры и однородной ширины линии одиночных квантовых точек (КТ), используя стандартный, простой в использовании настройки спектрометра. Этот метод включает в себя как лазер и фотолюминесценции спектроскопии, сочетая преимущества лазерной линии ширины ограниченного разрешения с обнаружением фотолюминесценции многоканальным. Такая схема позволяет значительно улучшить разрешение в течение этого общего одноступенчатой спектрометра. Метод использует фононы для оказания помощи в измерении фотолюминесценции одной квантовой точки после резонансного возбуждения основного состояния перехода. Разность энергий фононная позволяет одним отделить и отфильтровать лазерный свет захватывающий квантовую точку. Преимущественный Feратура этого метода является его прямой интеграции в стандартных спектроскопических установках, которые доступны для большинства исследователей.
Высокое разрешение является ключом к разгадке новых знаний. С этим знанием, новые технологии могут быть разработаны таким образом, как лучше датчики, более точных инструментов производства, а также более эффективных вычислительных устройств. Генерация этого ключа, однако, часто приходит в высокой стоимости ресурсов, времени или обоих. Эта проблема является вездесущим во всех масштабах от атомной физики разрешения поднимаемые Вырождения электронных спинов в астрономии , где небольшой спектральный сдвиг может привести к обнаружению планет рядом с далеких звезд. 1,2,3
Основное внимание в этой работе делается на использовании стандартной настройки спектрометра и показывая, как он может разрешить спектральные характеристики ниже предела разрешения, особенно в отношении области полупроводниковой оптики. Пример , приведенный в том , что анизотропного электронно-дырочных (а) обменное расщепление в InAs / GaAs квантовых точек (КТ), которая находится на порядка нескольких мкэВ. 4 Предел разрешения спектрометра Cбыть преодолен путем комбинирования стандартных методик PL и лазерной спектроскопии. Этот метод квази-резонансной флуоресценции имеет дополнительное преимущество достижения лазерной ограниченное разрешение, используя банальный одноступенчатый спектрометр.
Стандартная система оптической спектроскопии для одиночной QD PL спектроскопии состоит из одноступенчатой 0.3-0.75 м монохроматора и прибор с зарядовой связью (CCD) детектор вместе с лазерным источником возбуждения и оптики. Такая система в лучшем случае способна решить 50 мкэВ в ближней инфракрасной области спектра около 950 нм. Даже с использованием статистических и деконволюции методов, таких , один установ монохроматор не способна решить менее 20 мкэВ в измерениях PL. 5 Это разрешение также может быть улучшено с помощью тройного спектрометра в режиме тройного аддитивным, где спектр последовательно диспергируют всеми тремя решетками. Тройной спектрометр имеет преимущество более высокого разрешения, способна решитьоколо 10 мкэВ. В альтернативной конфигурации, тройной вычитательном режиме, первые две решетки ведут себя как полосовой фильтр, давая дополнительную возможность быть в состоянии отделить возбуждение и обнаружение менее 0,5 мэВ. Недостатком тройного спектрометра является то, что она является дорогостоящей системы.
Перед тем как представить метод интерес, мы кратко рассмотрим другие экспериментальные подходы, которые, с добавлением сложности, достичь лучшего спектрального разрешения и способны разрешить тонкую структуру отдельных квантовых точек. Элементы этих методов имеют отношение к представленному способу. Одним из таких способов является добавление интерферометр Фабри-Перо (FPI) в пути обнаружения одной установки спектрометра. 6 С помощью этого метода разрешение установлено на утонченность в ФПИ. Таким образом, разрешение спектрометра улучшается до 1 мкэВ, за счет дополнительной сложности и низкой интенсивности сигнала. 7 Метод интерферометр также изменяет общую Operatiна спектрометра с ПЗС-камерой, эффективно становится один детектор точки, и настройка с помощью различных энергий достигается путем регулировки самого FPI полости.
Резонансная флуоресценция (РФ) спектроскопии, другой метод, где один оптический переход является одновременно возбужден и мониторинг также предлагает обещание спектроскопии высокого разрешения. Спектральное разрешение ограничивается только лазером ширины линии и сохраняет ПЗС в качестве детектора многоканальной, где не только один датчик обнаружения сигнала, но ряд ПЗС пикселей. Это обнаружение многоканальные выгодно с точки зрения усреднения сигнала. Проблема в РФ спектроскопии разделения сигнала ФЛ от большего фоне рассеянного лазерного излучения, особенно при измерении на одном уровне QD. Ряд методов могут быть использованы , чтобы понизить отношение сигнала к рассеянного лазерного света, которые включают либо поляризации 8, 9 или пространственное временное разделение 10возбуждения и обнаружения. Первый заключается в использовании высоких поляризаторы экстинкции для подавления рассеянного света, но этот метод имеет неблагоприятный исход потери информации поляризации от PL. 8 Другой возможный способ получения резонансной флуоресценции является для конструирования полупроводниковых систем, которые соединены с оптических резонаторов , где возбуждения и обнаружения пути пространственно разделены. Это устраняет проблему необходимости разрешения сигнала ФЛ от большого лазерного фона. Тем не менее, этот способ ограничен изготовления сложной образца , который в общем ресурсоемким. 9
Другой класс методов, которые также способны решить мельчайшие различия энергии в том, что чисто лазерной спектроскопии, такой как дифференциальной передачи, которая имеет преимущество достижения лазерной ограниченного разрешения с полной информацией поляризации. Этот метод, как правило, требует синхронного детектирования, чтобы наблюдать изменения в незначительный трансСигнал миссии по сравнению с большим лазерного фона. 11 В последнее время, успехи в нанофабрикации привели к подталкивание фракции лазерного света, взаимодействующего с QD (ов) до значений , вплоть до 20%, либо с использованием индекса соответствием твердого вещества погружные линзы или вложение точки в фотоннокристаллических волноводов. 12
Даже если эти методы имеют способность достижения высокое разрешение по энергии, они приходят по стоимости дорогостоящего оборудования, сложного изготовления образца и потере информации. Метод в этой работе, сочетает в себе элементы из этих трех методов без увеличения сложности в изготовлении приборов или образца для обычной установки PL.
Недавние исследования показали , что с тройной системой спектрометра в вычитательном режиме, можно визуализировать синглет-триплетного тонкой структуры в переходной спектра двухфотонного молекулы квантовых точек (QDM). 13 привлеченного энергетическое расщепление порядкаот нескольких до десятков мкэВ были решены с помощью тройного отнимающий режима, что позволило возбудить переходы резонансно и обнаружить в течение менее чем мэВ. Спектральная информация извлекается путем мониторинга ниже перехода с использованием акустических фононов и других нижележащих экситонных переходов. Этот метод также может быть применен для решения анизотропную ль обменное расщепление и даже пожизненную ограниченной ширины линии экситонного перехода 8 мкэВ и 4 мкэВ, соответственно , как показано на рисунке 1. Аналогично этому результату, в этой статье основное внимание будет уделено простой Настройка спектрометр, который будет включать в себя многие из преимуществ, которые обладают другими методами с высокой разрешающей способностью. Кроме того ПЗС будет оставаться в качестве детектора многоканальной. Экспериментальная установка также может быть достаточно недорогой по сравнению с другими методами спектроскопии высокого разрешения и имеет дополнительное преимущество быть легко модифицирована для достижения одиночных точечных измерений корреляции. В отличие от результата USINг акустические фононы и тройной спектрометр, лежащий в основе ключ, чтобы использовать LO-фононных спутника, связанного с полупроводниками и связанных с ними сплавов, которые составляют полупроводниковые образцы. Разделение энергии между LO-фононных спутником и БФЛ (БФЛ) составляет порядка десятков мэВ для таких образцов, что позволяет использовать одноступенчатый спектрометра. 14 Такое разделение энергии позволяет использовать предлагаемый квази метод -резонанса спектроскопии резонансно вождения перехода и мониторинга ниже возбуждения энергией, равной одной LO фонона. Эта методика аналогична возбуждения ФЛ , где возбуждает в возбужденное перехода и контролирует основное состояние перехода. 15 Разделение между переходом возбуждается и что из LO-фононных спутника позволяет использование проходных фильтров края для подавления упруго рассеянный свет. Этот метод использования фононную спутника позволяет Спектральная ширина линии ограниченного разрешения, Так как резонансно захватывающий переход, как правило, единственный раз, когда излучение LO-фонона спутник становится видимым.
The above instructions demonstrate the phonon-assisted quasi-resonance spectroscopy method. By exciting into a QD discrete state, one can monitor the phonon emission line, achieving high resolutions. In the example provided, by using phonons it is even possible to resolve the lifetime-limited linewidth of the neutral exciton visible in experiments. The method is easy to incorporate into existing PL spectroscopy setups. As mentioned, once the energy of the desired transition line is identified via non-resonant spectroscop…
The authors have nothing to disclose.
Авторы хотели бы признать Аллана Bracker и Даниэль Gammon в Научно-исследовательской лаборатории военно-морского за предоставление образцов исследуемого. Эта работа была поддержана (частично) угрозы обороны Агентства по уменьшению, Основные премии исследований # HDTRA1-15-1-0011, Калифорнийский университет-Мерсед.
Tunable Diode Laser DL pro | Toptica Photonics | DL Pro | |
Closed Cycle Cryogen Free Refrigerator System for Microscopy | Cryo Industries of America Inc. | Cryocool G2 | |
Sourcemeter | Keithley | 2611a | |
50x Mitutoyo Plan Apo NIR Infinity-Corrected Objective | Mitutoyo America Corporation | 378-825-5 | |
Turbo pump | Pfeiffer Vacuum | HiPace 80 | |
NIR coated Mirrors | Thor labs | BB1-E03 | |
Polarizers | Thorlabs | LPNIR050-MP | |
200mm AR coated Achromatic lens | Thorlabs | AC254-200-B-ML | |
100mm AR coated Achromatic lens | Thorlabs | AC254-100-B-ML | |
960 Long pass filter | Thorlabs | 960aelp | |
960 Short pass filter | Thorlabs | 960aesp | |
Liquid Crystal Variable Retarder | Meadowlark Optics | LVR-100 | |
0.75m Spectrometer Acton SpectraPro | Princeton Instruments | Trivista | |
Liquid Nitrogen Cooled Camera | Princeton Instruments | 7508-0002 | |
External Camera | Watec | Wat-902H Ultimate | Optional |
Ostoalloy | Lake Shore Cryotronics | Ostalloy 158 | |
Gold wire (40 gauge) | Surepure Chemetals | Au-Wire-03-02 | |
Silver Epoxy | A.I. Technology | Prima-Solder EG8020 | |
Program Software | National Instruments | LabView |