-Ressonância Quasi alta resolução Phonon assistida espectroscopia de fluorescência

De alta resolução é a chave para desvendar novos conhecimentos. Com este conhecimento, as novas tecnologias podem ser desenvolvidas, tais como sensores melhores, ferramentas de fabricação mais precisos e dispositivos computacionais mais eficientes. Gerar esta chave, no entanto, muitas vezes tem um alto custo de recursos, tempo ou ambos. Esse problema é onipresente em todas as escalas da física atômica de resolver as degenerescências levantadas de elétron gira à astronomia, onde um pequeno desvio espectral pode levar à detecção de planetas ao lado de estrelas distantes. ^1,2,3

O foco deste trabalho é sobre como usar uma configuração espectrômetro padrão e mostrando como ele pode resolver características espectrais abaixo do seu limite de resolução, especialmente no que diz respeito ao campo da óptica de semicondutores. O exemplo apresentado é o de elétron-buraco anisotrópica (eh) desdobramento de câmbio em InAs / GaAs pontos quânticos (QDs), que é da ordem de alguns μeV. ⁴ o limite de resolução do espectrômetro cum ser superada através da combinação de técnicas de PL e espectroscopia a laser standard. Este método de fluorescência de quase-ressonância tem a vantagem de conseguir a laser limitada resolução utilizando um espectrómetro de estágio único comum.

Um sistema de espectroscopia óptica padrão para espectroscopia QD PL única consiste em uma fase única 0,3-0,75 m monocromador e um dispositivo de carga (CCD) detector acoplado juntamente com uma fonte de laser de excitação e óptica. Um tal sistema é na melhor das hipóteses, capaz de resolver 50 μeV no espectro do infravermelho próximo por volta de 950 nm. Mesmo com a utilização de técnicas estatísticas e de desconvolução, tais uma única configuração monocromador não é capaz de resolver a menos de 20 μeV em medições PL. ⁵ Esta resolução pode também ser melhorada pela utilização de um espectrómetro de triplo, no modo de aditivo tripla, em que o espectro é sucessivamente dispersos por todos os três grades. O espectrómetro de tripla tem a vantagem de uma maior resolução, capaz de resolvercerca de 10 μeV. Numa configuração alternativa, o modo subtractivo triplo, as primeiras duas grelhas comportar-se como um filtro passa-banda, dando a característica adicional de ser capaz de separar a excitação e a detecção por menos do que 0,5 MeV. A desvantagem do espectrómetro tripla é que é um sistema dispendioso.

Antes de apresentar o método de juros, discutimos brevemente outras abordagens experimentais que, com a complexidade adicional, conseguir uma melhor resolução espectral e são capazes de resolver a estrutura fina do QDs individuais. Elementos desses métodos são relevantes para o presente método. Um tal método é a adição de um interferómetro de Fabry-Perot (FPI) no caminho de detecção de um único espectrómetro de configuração. ⁶ Usando este método, a resolução é definida pela finura da FPI. Assim, a resolução do espectrômetro é melhorada a 1 μeV, ao custo de maior complexidade e menor intensidade de sinal. ⁷ O método interferômetro também altera o operati geralno do espectrómetro com a câmara CCD, tornando-se eficazmente um único detector de ponto, e a sintonia através de várias energias é conseguido através do ajuste da cavidade FPI si.

ressonância de fluorescência (RF) espectroscopia, outro método onde uma única transição óptica é monitorizada tanto animado e também oferece a promessa de espectroscopia de alta resolução. A resolução espectral é limitado apenas pela largura de linha do laser e o mantém CCD como um detector multi-canal, em que não apenas um sensor é detectar o sinal, mas um número de pixels de CCD. Esta detecção multicanal é vantajoso em termos de média de sinal. O desafio na espectroscopia de RF é separar o sinal PL do fundo maior da luz laser dispersa, especialmente quando se mede a nível QD único. Um certo número de técnicas podem ser usadas para diminuir a proporção de sinal de luz laser dispersa, que envolvem tanto a polarização ^{8, 9} espacial ou temporal separação ¹⁰da de excitação e detecção. A primeira é usar polarizadores elevados de extinção para suprimir a luz dispersa, mas este método tem a perda de perda de informações polarização do PL. ⁸ Outro método possível obter fluorescência ressonância é para engenheiro de sistemas semicondutores que são acoplados a cavidades ópticas, onde o de excitação e detecção de caminhos são espacialmente separados. Isto elimina o problema de ter de resolver o sinal PL do grande fundo de laser. No entanto, este método está limitado a fabricação amostra intrincado que é em geral intensivo de recursos ^9.

Uma outra classe de métodos que também é capaz de resolver diferenças de energia que é hora de espectroscopia de laser puro, tal como a transmissão diferencial, que tem a vantagem de conseguir uma resolução limitada por laser com a informação completa de polarização. Este método normalmente requer lock-in de detecção para observar as mudanças minúsculas na transsinal missão em comparação com a da grande fundo de laser. ¹¹ Ultimamente, os avanços na nanofabrication levaram a um aumento da fracção de luz laser que interage com o QD (s) para valores de até 20%, ou utilizando o sólido pareados por índice lentes de imersão ou incorporar os pontos em guias de onda de cristal fotônico. ¹²

Embora estes métodos têm a capacidade de atingir a energia de alta resolução, que vêm com o custo de equipamento caro, fabricação amostra complexa e perda de informação. O método neste trabalho combina elementos desses três métodos sem aumentar a complexidade em instrumentação ou fabricação de exemplo para uma configuração normal PL.

Um trabalho recente mostrou que com um sistema de espectrômetro de triple no modo subtrativo, é possível visualizar a estrutura fina camisola-tripleto no espectro de transição de dois fótons de uma molécula de ponto quântico (QDM). ¹³ A divisão de energia envolvido na ordemde algumas dezenas de μeV foram resolvidos utilizando um modo subtractivo tripla, o que permitiu que as transições para excitar e detectar ressonantemente dentro de menos do que um meV. A informação espectral foi extraído por meio do monitoramento abaixo a transição usando fônons acústicos e outras transições exciton-encontrando-se inferiores. Este método também pode ser aplicada para resolver o anisotrópica eh divisão troca e ainda a largura de linha limitado no tempo de vida da transição éxciton de 8 μeV e 4 μeV, respectivamente, como pode ser visto na Figura 1. Semelhante a este resultado, este papel vai focar um simples espectrómetro configuração que irá incorporar muitas das vantagens que os outros métodos de alta resolução possuem. Além disso, o CCD permanecerá como um detector multi-canal. A configuração experimental também pode ser mantido relativamente barata em relação a outros métodos de espectroscopia de alta resolução e tem a vantagem adicional de ser facilmente modificadas para obter medições de correlação de ponto único. Ao contrário do usin resultadog fonões acústicos e um espectrómetro de triplo, a tecla subjacente é fazer uso do satélite LO-fonão associada com os semicondutores e ligas relacionadas que constituem amostras de semicondutores. A energia de separação entre o satélite LO-fonão e a linha-fonão zero (ZPL) é da ordem de dezenas de megavolts para as amostras, permitindo a utilização de um espectrómetro de fase única. ¹⁴ Esta separação de energia permite o uso da quase proposto método de espectroscopia -resonance por ressonantemente dirigir uma transição e monitoramento abaixo da excitação por uma energia igual a um fônon LO. Esta técnica é análoga à de PL excitação onde uma excita em uma transição animado e monitora a transição do estado fundamental. ¹⁵ A separação entre a transição estar animado e o do satélite LO-fonão permite o uso de filtros de passagem de borda para suprimir o elasticamente espalhados luz. Este método de usar o satélite phonon permite a resolução limitada largura de linha do laser, Desde ressonantemente excitante a transição é normalmente o único momento em que a emissão de LO-fonão satélite torna-se visível.