ספקטרוסקופיה פלואורסצנטי Quasi-תהודה רזולוציה גבוהה בסיוע Phonon

רזולוציה גבוהה היא המפתח לפיצוח ידע חדש. עם הידע הזה, טכנולוגיות חדשות ניתן לפתח כגון חיישנים טובים יותר, כלי ייצור מדויקים יותר, והתקנים חישובית יעילים יותר. יצירת מפתח זה, עם זאת, לעתים קרובות מגיע במחיר גבוה של משאבים, זמן או שניהם. בעיה זו בכל מקום בכל הקשקשים מן הפיזיקה האטומית של פתרון degeneracies ההרים של אלקטרוני ספינים לאסטרונומיה שבו משמרת רפאים קטנה יכולה להוביל לגילוי של כוכבי לכת ליד כוכבים רחוקים. ^1,2,3

במוקד עבודה זו הוא על שימוש התקנת ספקטרומטר סטנדרטי ולהראות כיצד היא יכולה לפתור תכונות ספקטרליות מתחת לגבול הרזולוציה שלה, במיוחד בכל הנוגעים בתחום האופטיקה מוליך למחצה. בדוגמה המוצגת היא של גומות אלקטרונים איזוטרופי (אה) פיצול החליפין נקודות קוונטיות אינאס / GaAs (QDs), אשר היא בסדר גודל של כמה μeV. ⁴ מגבלת הרזולוציה של ג ספקטרומטר, לא ניתן להתגבר על ידי שילוב טכניקות PL לייזר ספקטרוסקופיה סטנדרטי. שיטה זו של הקרינה מעין-תהודה יש ​​ערך מוסף של השגת רזולוציה מוגבלת לייזר באמצעות ספקטרומטר חד-שלבי שבשגרה.

מערכת ספקטרוסקופיה אופטית סטנדרטית עבור ספקטרוסקופיה יחיד QD PL מורכב monochromator חד-שלבי 0.3-0.75 מ 'ועם מטען מכשיר המצמיד (CCD) גלאי יחד עם מקור ליזר עירור ואופטיקה. מערכת כזו היא במקרה הטוב מסוגלת לפתור 50 μeV בספקטרום האינפרה-אדום הקרוב סביב 950 ננומטר. אפילו עם השימוש בטכניקות סטטיסטיות deconvolution, התקנת monochromator כגון יחיד אינה מסוגלת לפתור פחות מ -20 μeV במדידות PL. ⁵ החלטה זו ניתן גם לשפר את המצב באמצעות ספקטרומטר משולשת, במצב כתוסף משולש, שבה הספקטרום הוא כל התפזר ברציפות על ידי שלוש לגדרות. ספקטרומטר המשולשת יש את היתרון של רזולוציה מוגברת, מסוגל לפתורכ -10 μeV. במאמר תצורה חלופית, במצב תוסף משולש, שתי השבכות הראשונות להתנהג כמסנן מעביר פס, מתן התכונה הנוספת של יכולת להפריד בין העירור וגילוי בפחות מ -0.5 MeV. החסרון של ספקטרומטר המשולשת הוא שזה מערכה יקרה.

בטרם תציג את השיטה של ​​עניין, אנו בקצרה גישות ניסיוניות אחרות, עם מורכבות גדלות, להשיג רזולוצית ספקטרלית טובה יותר והם מסוגלים לפתור את המבנה העדין של QDs היחיד. אלמנטים משיטות אלו רלוונטיות השיטה המוצגת. שיטה אחת כזו היא הוספת אינטרפרומטר פברי-פרו (FPI) בנתיב זיהוי של התקנה ספקטרומטר יחידה. ⁶ באמצעות שיטה זו הרזולוציה מוגדרת על ידי העידון של FPI. לכן, ההחלטה של ספקטרומטר הוא השתפר עד 1 μeV, במחיר של מורכבות גדלות ואת עוצמת אות נמוכה. ⁷ שיטת אינטרפרומטר גם משנה את operati הכלליעל של ספקטרומטר עם מצלמת CCD, הופך יעיל גלאי נקודה אחת, ואת הכוונון באמצעות אנרגיות שונות מושג על ידי התאמת חלל FPI עצם.

קרינת תהודה (RF) ספקטרוסקופיה, שיטה אחרת שבה מעבר אופטי בודד הוא גם נרגש פיקוח גם מציע את ההבטחה של ספקטרוסקופיה ברזולוציה גבוהה. החלטת ספקטרלי מוגבלת רק על ידי linewidth הליזר ושומרת על CCD כגלאי רב ערוצית, שבה לא רק חיישן אחד מזהה את האות אך מספר פיקסלים CCD. זיהוי רב זהו יתרון מבחינת מיצוע אות. האתגר בספקטרוסקופיה RF הוא מפריד את אות PL מהרקע הגדול של אור הליזר המפוזר, במיוחד כאשר מודדים ברמת QD היחידה. מספר טכניקות שניתן להשתמש בהם כדי להוריד את היחס של אות אור הלייזר מפוזרים, אשר כרוך גם הקיטוב ^8, ההפרדה המרחבית ⁹ או הזמני ¹⁰של עירור וגילוי. הראשונה היא להשתמש מקטבי הכחדה גבוהים לדכא את האור המפוזר, אבל בשיטה זו יש התוצאה השלילית של איבוד מידע קיטוב מן PL. ⁸ שיטה נוספת להסיג לך קרינת תהודה היא להנדס מערכות מוליכות למחצה, כי הם מצמידים את החללים אופטיים שבו נתיבי עירור וגילוי מופרדים מרחבית. זו מבטלת את הבעיה של צורך לפתור את אות PL מרקע הליזר הגדול. עם זאת, שיטה זו מוגבלת ייצור מדגם מורכב המהווה משאב כללי אינטנסיבי. ⁹

מח' נוספת של שיטות כי הוא גם מסוגל לפתור את מחלוקות אנרגית דקות היא של ספקטרוסקופיה ליזר הטהורה, כגון שידור הפרש, אשר יש את היתרון של השגת רזולוציית מוגבלת ליזר עם מידע קיטוב מלא. שיטה זו בדרך כלל דורשת נעילת הזיהוי לצפות לשינויים זעירים הטרנסהמשימה אות בהשוואה לזו של הרקע לייזר גדול. ¹¹ לאחרונה, ההתקדמות nanofabrication הובילו דחיפה של שבריר של אור הלייזר אינטראקציה עם QD (ים) האחרונים ערכים של עד 20%, על ידי או באמצעות בהתאמה מדד מוצק עדשות טבילה או הטבעה את הנקודות בגלבו גבישים פוטוניים. ¹²

למרות השיטות האלה יש את היכולת להשיג ברזולוצית אנרגיה גבוהה, הם באים במחיר של ציוד יקר, ייצור מדגם מורכב ואובדן המידע. השיטה בעבודה זו משלבת אלמנטים משלוש השיטות הללו מבלי להוסיף מורכבות במכשור או בדית מדגם התקנת PL רגילה.

מחקר שנערך לאחרונה הוכיח כי עם מערכת ספקטרומטר משולשת במצב תוסף, אפשר לדמיין את המבנה העדין-שלישיית גופייה בספקטרום מעבר שני פוטונים של מולקולת נקודה קוונטית (QDM). ¹³ פיצול האנרגיה המעורב על מנתשל כמה עשרות μeV נפתרו באמצעות מצב תוסף משולש, אשר אפשר כדי להלהיב את המעברים עמוקים ומהדהדת וכדי לזהות בתוך פחות MeV. מידע ספקטרלי הופק על ידי ניטור מתחת המעבר באמצעות פונונים אקוסטי אחרים תחתונים שוכבת מעברי אקסיטון. שיטה זו יכולה לחול גם על לפתור את איזוטרופי אה פיצול חליפין ואפילו linewidth-מוגבל לכל החיים של מעבר אקסיטון של 8 μeV ו -4 μeV, בהתאמה כפי שניתן לראות באיור 1. בדומה תוצאה זו, במאמר זה יתמקד פשוט התקנת ספקטרומטר כי תשלב רבים מן היתרונות כי השיטות ברזולוציה גבוהה האחרות להחזיק. בנוסף ה- CCD יישאר כגלאי הרב ערוצית. הגדרת הניסוי יכולה גם להיות כל זמן יחסי זולות למדי לשיטות ספקטרוסקופיה ברזולוציה גבוהה אחרות ויש לו הערך המוסף של להיות שונה בקלות להשיג מדידות קורלציה נקודה אחת. בניגוד usin התוצאהפונונים אקוסטי גרם ו ספקטרומטר משולשת, המפתח הבסיסי הוא להפוך את השימוש של הלווין-פונון LO הקשורים מוליך למחצה וסגסוגות הקשורים שמרכיבים דגימות מוליכות למחצה. הפרדת האנרגיה בין לווין-פונון LO ואת הקו האפס-פונון (ZPL) היא בסדר גודל של עשרות MeV עבור דגימות כאלה, המאפשרת השימוש של ספקטרומטר חד-שלבים. ¹⁴ זה הפרדת האנרגיה מאפשרת שימוש של מעין המוצעת שיטת ספקטרוסקופית -resonance באמצעות תקיעת מעבר עמוק ומהדהד והניטור מתחת העירור על ידי אנרגיה השוותה פונון אחד LO. טכניקה זו היא מקבילה לזה של עירור PL שבו אחד שמרגש לתוך מעבר נרגש ומפקח על המעבר למדינת קרקע. ¹⁵ ההפרדה בין מעבר זמן במצב של התרגשות כי הלווין-פונון LO מאפשר שימוש במסננים לעבור קצה לדיכוי מפוזרי אור בצורה אלסטית. שיטה זו של שימוש הלוויין פונון מאפשרת רזולוציה מוגבלת linewidth לייזרהמעבר, מאז עמוק ומהדהד מרגש הוא בדרך כלל הפעם היחיד כי פליטת הלווין-פונון LO הופכת לגלויה.