Hohe Auflösung Phonon-unterstützte Quasi- Resonanzfluoreszenzspektroskopie

Eine hohe Auflösung ist der Schlüssel zu neuem Wissen zu erschließen. Mit diesem Wissen können neue Technologien wie bessere Sensoren entwickelt werden, so, präziser Herstellung von Werkzeugen und effizienter Recheneinrichtungen. Die Erzeugung dieser Schlüssel, kommt jedoch oft mit hohen Kosten von Ressourcen, Zeit oder beides. Dieses Problem wird in allen Skalen von den Atomphysik allgegenwärtig der Lösung der hob Entartungen von Elektronen in die Astronomie dreht , wo eine kleine spektrale Verschiebung auf die Erfassung von Planeten neben fernen Sternen führen kann. ^1,2,3

Der Schwerpunkt dieser Arbeit liegt auf einem Standard-Spektrometer Setup verwenden und das zeigt, wie es spektrale Merkmale unterhalb seiner Auflösungsgrenze lösen können, vor allem im Hinblick auf den Bereich der Halbleiter-Optik. Das Beispiel dargestellt ist , dass der anisotrope Elektron-Loch (eh) Austauschaufspaltung in InAs / GaAs Quantenpunkten (QD), die in der Größenordnung von wenigen μeV ist. ⁴ Die Auflösungsgrenze des Spektrometers cein durch die Kombination von Standard-PL und Laserspektroskopietechniken überwunden werden. Diese Methode der quasi-Resonanzfluoreszenz hat den zusätzlichen Vorteil der Laser begrenzte Auflösung Erzielung einer alltäglich einstufigen Spektrometers.

Eine herkömmliche optische Spektroskopiesystem für Einzel QD PL-Spektroskopie besteht aus einem einstufigen 0,3-0,75 m Monochromator und einer ladungsgekoppelten Vorrichtung (CCD) -Detektor zusammen mit einer Anregungslaserquelle und Optik. Ein solches System ist im besten Fall mit einem Auflösevermögen 50 μeV im nahen Infrarotspektrum um 950 nm. Auch bei der Verwendung von statistischen und Entfaltungstechniken, wie ein einzelner Monochromator Einrichtung ist nicht in der Lage die Lösung weniger als 20 μeV in PL – Messungen. ⁵ Diese Auflösung auch unter Verwendung eines Dreifach – Spektrometers verbessert werden kann, in triple additive Modus, in dem das Spektrum nacheinander durch alle drei Gittern dispergiert sind. Die Dreifach-Spektrometer hat den Vorteil einer erhöhten Auflösung, der fähig Auflösungsrund 10 μeV. In einer alternativen Ausgestaltung triple subtraktiven Modus werden die ersten zwei Gitter verhalten sich wie ein Bandpassfilter, das zusätzliche Merkmal des Gebens der Lage, die Anregung und Detektion von weniger als 0,5 meV voneinander zu trennen. Der Nachteil des Dreifach-Spektrometers ist, dass es ein teures System.

Bevor das Verfahren von Interesse präsentieren, diskutieren wir kurz andere experimentelle Ansätze, die mit zusätzlicher Komplexität, erzielen bessere spektrale Auflösung und sind in der Lage, die Feinstruktur von einzelnen QD zu lösen. Elemente dieser Verfahren sind die für die vorgestellten Verfahren. Ein solches Verfahren ist die Zugabe eines Fabry-Perot – Interferometer (FPI) in der Detektionspfad eines einzelnen Spektrometer – Setup. ⁶ Mit dieser Methode die Auflösung durch die Finesse des FPI eingestellt ist. Somit wird das Spektrometer die Auflösung auf 1 μeV verbesserte sich auf Kosten der zusätzlichen Komplexität und geringere Signalintensität. ⁷ Das Interferometer Verfahren ändert sich auch die allgemeine operation des Spektrometers mit der CCD-Kamera, werden effektiv eine einzige Punktdetektor und der Abstimmbereich durch verschiedene Energien wird durch Einstellen des FPI Hohlraum selbst erreicht.

Resonanzfluoreszenz (RF) -Spektroskopie, ein weiteres Verfahren, bei dem ein einzelner optischer Übergang beide erregt und überwacht bietet auch das Versprechen von hochauflösenden Spektroskopie. Die spektrale Auflösung ist nur durch die Laserlinienbreite begrenzt und hält die CCD als ein Mehrkanal-Detektor, wobei nicht nur ein Sensor das Signal erfasst, aber eine Anzahl von CCD-Pixeln. Diese mehrkanaligen Detektion ist in Bezug auf die Signalmittelung vorteilhaft. Die Herausforderung bei der RF-Spektroskopie Trennen des PL-Signal von dem größeren Hintergrund des Laserlichts gestreut, insbesondere wenn an der einzelnen QD Ebene zu messen. Eine Anzahl von Techniken kann verwendet werden , um das Verhältnis von Signal zu gestreuten Laserlichts zu verringern, die umfassen entweder Polarisations ^{8, 9} oder räumliche zeitliche Trennung ¹⁰der Anregung und Detektion. Die erste ist , hohe Extinktion Polarisatoren verwenden , um das Streulicht zu unterdrücken, aber dieses Verfahren hat den nachteiligen Ausgangs Polarisationsinformation von dem PL zu verlieren. ⁸ Ein weiteres mögliches Verfahren Resonanzfluoreszenz zu erhalten , wird Halbleitersysteme zu konstruieren, die optische Hohlräume gekoppelt sind , wo die Anregungs- und Detektionswegen sind räumlich voneinander getrennt. Dadurch entfällt das Problem der mit dem PL-Signal von dem großen Laser Hintergrund zu lösen. Jedoch ist dieses Verfahren auf komplizierte Probenherstellungs beschränkt , die im allgemeinen ressourcenintensiv ist. ⁹

Eine andere Klasse von Methoden, die auch in der Lage ist Minute Energieunterschiede zu lösen, ist die von reinem Laserspektroskopie, wie Differentialgetriebe, das den Vorteil der Erzielung Laserbegrenzte Auflösung mit vollständiger Polarisationsinformation aufweist. Dieses Verfahren erfordert typischerweise Lock-in-Erkennung winziger Änderungen in der trans zu beobachtenMission Signal im Vergleich zu dem des großen Laser Hintergrund. ¹¹ In letzter Zeit Fortschritte in der Nanofabrikations zu einer Erhöhung des Anteils von Laserlicht geführt haben , die mit der QD (n) auf Werte bis zu 20% fest, indem man entweder Index angepassten interagiert Tauch Linsen oder die Punkte in photonischer Kristall – Wellenleiter eingebettet werden . ¹²

Obwohl diese Verfahren die Fähigkeit zur Erzielung einer hohen Energieauflösung aufweisen, kommen sie auf Kosten der teuren Ausrüstung, komplexe Probenherstellung und Informationsverlust. Das Verfahren in dieser Arbeit verbindet Elemente aus diesen drei Methoden ohne die Komplexität in der Instrumentierung oder Probenherstellung zu einem regulären PL-Setup hinzufügen.

Neuere Arbeiten haben mit einem Triple – Spektrometersystem subtraktiven Modus gezeigt , dass es möglich ist , den Singulett-Triplett – Feinstruktur im Zwei-Photonen – Übergang Spektrum eines Quantenpunkt – Molekül (QDM). ¹³ der beteiligten Energieaufspaltung in der Größenordnung zu visualisierenvon einigen bis einigen zehn μeV wurden unter Verwendung eines dreifachen subtraktiven Modus gelöst, die die Übergänge resonant und erkennen innerhalb von weniger als einer meV zu erregen erlaubt. Die spektrale Information wurde durch die Überwachung unter dem Übergang extrahiert mit akustischen Phononen und andere tiefer liegende Exzitonen-Übergänge. Dieses Verfahren kann auch die anisotrope eh Austauschaufspaltung und sogar die Lebensdauer begrenzte Linienbreite des Exzitonenübergang von 8 μeV und 4 μeV jeweils wie in Abbildung 1 zu sehen zu lösen angewendet werden. Ähnlich zu diesem Ergebnis, wird dieses Papier konzentrieren sich auf einfache Spektrometer-Setup, das besitzen Methoden viele der Vorteile, die die anderen hohen Auflösung übernehmen wird. Zusätzlich wird die CCD als ein Mehrkanaldetektor sein. Der experimentelle Aufbau kann auch relativ kostengünstig im Vergleich zu anderen hochauflösende Spektroskopie Methoden gehalten werden, und hat den zusätzlichen Vorteil der Einzelpunktkorrelationsmessungen zu erreichen, leicht modifiziert werden. Im Gegensatz zu dem Ergebnis, using akustischen Phononen und ein Triple-Spektrometer, ist die zugrunde liegende Taste Verwendung des LO-Phonon-Satelliten mit den Halbleitern und verwandten Legierungen assoziiert zu machen, die Halbleiterproben bilden. Der Energieabstand zwischen LO-Phonon – Satelliten und dem Null-Phonon – Linie (ZPL) in der Größenordnung von einigen zehn meV für solche Proben, so dass die Verwendung eines einstufigen Spektrometers. ¹⁴ Diese Energieabstand für die Verwendung der vorgeschlagenen quasi ermöglicht -Resonanz-Spektroskopieverfahren nach resonant einen Übergang und Überwachung unter der Anregung durch eine Energie gleich einem LO Phonon antreibt. Diese Technik ist analog zu der von PL Anregungs wo man in einen angeregten Übergang anregt und überwacht den Grundzustandsübergang. ¹⁵ die Trennung zwischen dem Übergang angeregt wird , und dass der LO-Phonon – Satelliten ermöglicht die Verwendung von Kantenpassfiltern der zu unterdrücken , elastisch gestreute Licht. Diese Methode der Phonon-Satelliten unter Verwendung ermöglicht Laser-Linienbreite begrenzte Auflösungresonant spannend ist, da der Übergang typischerweise die einzige Zeit, die die LO-Phonon-Satelliten Emission sichtbar wird.