Quasi-résonance à haute résolution Phonon assistée Fluorescence Spectroscopy

La haute résolution est la clé pour débloquer de nouvelles connaissances. Avec cette connaissance, les nouvelles technologies peuvent être développées comme les meilleurs capteurs, des outils de fabrication plus précis, et des dispositifs informatiques plus efficaces. Générer cette clé, cependant, vient souvent à un coût élevé de ressources, de temps, ou les deux. Cette question est omniprésente dans toutes les échelles de la physique atomique de résoudre les dégénérescences levée des spins électroniques à l' astronomie où un petit décalage spectral peut conduire à la détection de planètes à côté des étoiles lointaines. ^1,2,3

L'objectif de ce travail est d'utiliser une configuration de spectromètre standard et montrant comment il peut résoudre des caractéristiques spectrales en dessous de sa limite de résolution, en particulier en ce qui concerne le domaine de l'optique à semi-conducteurs. L'exemple présenté est celui d'électron-trou anisotrope (eh) fractionnement de change en InAs / GaAs points quantiques (QD), ce qui est de l'ordre de quelques μeV. ⁴ La limite de résolution du spectromètre cun être surmontés en combinant des techniques PL et spectroscopie laser standard. Cette méthode de fluorescence quasi-résonance a l'avantage supplémentaire de parvenir à une résolution limitée de laser à l'aide d'un spectromètre commun à un seul étage.

Un système de spectroscopie optique standard pour la spectroscopie QD PL simple consiste en une seule étape de 0,3 à 0,75 m monochromateur et une charge dispositif (CCD) détecteur couplé avec une source optique et laser excitation. Un tel système est au mieux capable de résoudre μeV 50 dans le spectre du proche infrarouge d'environ 950 nm. Même avec l'utilisation de procédés statistiques et de déconvolution, une telle configuration du monochromateur unique ne permet pas de résolution de moins de 20 μeV dans les mesures PL. ⁵ Cette résolution peut être améliorée en utilisant un spectromètre triple, en mode additif triple, où le spectre est successivement dispersés par les trois réseaux. Le spectromètre triple présente l'avantage d'une meilleure résolution, capable de résoudreenviron 10 μeV. Dans une autre configuration, le mode soustractif triple, les deux premiers réseaux se comportent comme un filtre passe-bande, ce qui donne la caractéristique supplémentaire d'être capable de séparer l'excitation et la détection de moins de 0,5 MeV. L'inconvénient du spectromètre triple est qu'il est un système coûteux.

Avant de présenter la méthode d'intérêt, nous discutons brièvement d'autres approches expérimentales qui, avec la complexité ajoutée, permettent d'atteindre une meilleure résolution spectrale et sont en mesure de résoudre la structure fine de QDs simples. Les éléments de ces méthodes sont pertinentes pour la présente méthode. Un tel procédé est l' ajout d' un interféromètre de Fabry-Pérot (FPI) dans le chemin de détection d'une configuration unique du spectromètre. ⁶ En utilisant cette méthode , la résolution est définie par la finesse de la FPI. Ainsi, la résolution du spectromètre est améliorée pour une μeV, au prix d' une complexité accrue et l' intensité du signal plus faible. ⁷ La méthode interférométrique modifie également la operati généralesur du spectromètre avec la caméra CCD, effectivement devenir un détecteur de point unique, et le réglage à travers différentes énergies est réalisé en ajustant la cavité FPI lui-même.

Resonance fluorescence (RF) spectroscopie, une autre méthode où une transition optique unique est à la fois excité et surveillé offre également la promesse de la spectroscopie à haute résolution. La résolution spectrale est limitée uniquement par la largeur de raie du laser et maintient le CCD en tant que détecteur multi-canal, où non seulement un capteur détecte le signal, mais un certain nombre de pixels CCD. Cette détection multicanal est avantageux en termes de moyenne de signal. Le défi en spectroscopie RF consiste à séparer le signal PL de la plus grande base de la lumière laser diffusée, en particulier lors de la mesure au niveau du QD unique. Un certain nombre de techniques peuvent être utilisées pour abaisser le rapport du signal à la lumière laser diffusée, ce qui implique soit la polarisation ^{8, 9} spatiale ou temporelle de séparation ¹⁰de l'excitation et de détection. La première consiste à utiliser des polariseurs élevés d'extinction pour supprimer la lumière diffusée, mais cette méthode a l'issue défavorable de perte d' informations de polarisation de la PL. ⁸ Une autre méthode permettant d'obtenir une fluorescence de résonance est de concevoir des systèmes de semi – conducteurs qui sont couplés à des cavités optiques où le des chemins d'excitation et de détection sont séparés dans l'espace. Ceci élimine le problème d'avoir à résoudre le signal PL du grand fond laser. Cependant, cette méthode est limitée à la fabrication complexe de l' échantillon qui est en général ressource intensive. ⁹

Une autre classe de méthodes qui est également capable de résoudre les différences d'énergie minute est celle de la spectroscopie laser pur, telles que la transmission différentielle, ce qui a l'avantage de réaliser la résolution limitée du laser avec des informations complètes de polarisation. Cette méthode nécessite généralement de verrouillage dans la détection d'observer des changements minuscules dans le transle signal de mission par rapport à celui de la grande base au laser. ¹¹ Récemment, des progrès dans la nanofabrication ont conduit à une amplification de la fraction de la lumière laser qui interagit avec le QD (s) à des valeurs allant jusqu'à 20%, en utilisant soit l' indice apparié solide lentilles d'immersion ou intégrer les points dans des guides d' ondes à cristaux photoniques. ¹²

Même si ces méthodes ont la capacité d'atteindre la résolution de haute énergie, ils viennent au prix d'un équipement coûteux, la fabrication de l'échantillon complexe et perte d'information. La méthode dans ce travail combine des éléments de ces trois méthodes sans ajouter de complexité dans l'instrumentation ou de l'échantillon de fabrication à une configuration régulière PL.

Des travaux récents ont montré que , avec un système de spectromètre triple en mode soustractif, il est possible de visualiser la structure fine singulet-triplet en deux photons spectre d'une molécule de point quantique (QDM) de transition. ¹³ La division de l' énergie impliquée de l'ordrede quelques dizaines de μeV ont été résolus en utilisant un mode soustractif triple, ce qui a permis d'exciter les transitions de façon résonnante et à détecter en moins d'une meV. L'information spectrale a été extrait en surveillant en dessous de la transition à l'aide des phonons acoustiques et d'autres transitions excitons de basse altitude. Cette méthode peut également être appliquée pour résoudre le anisotrope eh fractionnement de change et même la largeur de raie à vie limitée de la transition de l' exciton de 8 μeV et 4 μeV, respectivement comme on le voit sur ​​la figure 1. Semblable à ce résultat, cet article se concentrera sur une simple configuration du spectromètre qui intégrera de nombreux avantages que les autres méthodes en haute définition possèdent. En outre, le CCD restera comme un détecteur multi-canal. Le dispositif expérimental peut également être maintenu relativement peu coûteux par rapport à d'autres méthodes de spectroscopie à haute résolution et a l'avantage d'être facilement modifié pour obtenir des mesures points de corrélation unique. Contrairement au résultat using phonons acoustiques et un spectromètre triple, la clé sous-jacente est d'utiliser le satellite LO-phonon associée aux semi-conducteurs et des alliages connexes qui constituent des échantillons de semi-conducteurs. La séparation de l' énergie entre le satellite LO-phonon et la ligne zéro-phonon (ZPL) est de l'ordre de dizaines de meV pour de tels échantillons, permettant l'utilisation d'un spectromètre à un seul étage. ¹⁴ Cette séparation d'énergie permet une utilisation du quasi proposé méthode de spectroscopie -resonance en conduisant résonante une transition et de suivi ci-dessous l'excitation par une énergie égale à un phonon LO. Cette technique est analogue à celle des PL d' excitation où l' on excite dans une transition excitée et surveille la transition de l' état ​​fondamental. ¹⁵ La séparation entre la transition étant excitée et celle du satellite LO-phonon permet l'utilisation de filtres passe de pointe pour supprimer la élastique de la lumière diffusée. Cette méthode d'utilisation du satellite phonon permet une résolution limitée de la largeur de raie du laser, Étant donné que la transition résonnante excitant est généralement le seul moment où l'émission de phonons LO-satellite devient visible.