High Resolution Phonon ondersteunde Quasi-resonantie fluorescentiespectroscopie

Hoge resolutie is de sleutel tot het ontsluiten van nieuwe kennis. Met deze kennis kunnen nieuwe technologieën worden ontwikkeld als een betere sensoren, nauwkeuriger productie gereedschappen, en meer efficiënte computationele apparaten. Genereren van deze toets komt echter vaak een hoge prijs van middelen, tijd of beide. Dit probleem is alomtegenwoordig in alle schalen uit de atoomfysica van het oplossen van de opgeheven degeneraties van elektron spins om sterrenkunde waar een kleine spectrale verschuiving kan leiden tot opsporing van planeten naast de verre sterren. ^1,2,3

De nadruk van dit werk is met een standaard spectrometer opstelling en tonen hoe deze spectra beneden de resolutielimiet op te lossen, met name op het gebied van halfgeleiders optica. De gepresenteerde voorbeeld is dat van anisotrope elektron-gat (eh) uitwisseling splitsen in InAs / GaAs quantum dots (QDs), die in de orde van enkele μeV. ⁴ de resolutiegrens van de spectrometer ceen overwonnen worden door het combineren van standaard PL en laser spectroscopie technieken. Deze methode van quasi-resonantie fluorescentie heeft het extra voordeel van het bereiken laser beperkte resolutie onder toepassing van een gebruikelijk eentraps spectrometer.

Een standaard optische spectroscopie voor één QD PL spectroscopie bestaat uit een eentraps 0,3-0,75 m monochromator en een ladingsgekoppelde inrichting (CCD) detector met een excitatie laserbron en optica. Een dergelijk systeem is op zijn best een oplossing kan 50 μeV in het nabij-infrarode spectrum rond 950 nm. Zelfs met het gebruik van statistische en deconvolutie technieken, zoals een monochromator opstelling is niet een oplossing kan minder dan 20 μeV PL metingen. ⁵ Deze resolutie kan worden verbeterd door een drievoudige spectrometer, triple additief modus waarin het spectrum achtereenvolgens gedispergeerd drie roosters. De drievoudige spectrometer heeft het voordeel van verhoogde resolutie, kunnen oplossenrond 10 μeV. In een alternatieve configuratie, drie- subtractieve modus, de eerste twee roosters gedragen als een banddoorlaatfilter, waardoor de toegevoegde functie van de mogelijkheid om de excitatie en detectie Afzonderlijke minder dan 0,5 MeV. Het nadeel van de drievoudige spectrometer is dat het een duur systeem.

Alvorens de werkwijze plaats bespreken we kort andere experimentele benaderingen, met toegevoegde complexiteit bereiken betere spectrale resolutie en kunnen de fijne structuur van afzonderlijke QD lossen. Elementen van deze methoden zijn om de onderhavige methode betrokken. Een dergelijke methode is het toevoegen van een Fabry-Perot interferometer (FPI) in de detectie pad van een enkele spectrometer setup. ⁶ Met behulp van deze methode wordt de resolutie door de finesse van de FPI in te stellen. Derhalve wordt de resolutie van de spectrometer verbeterd tot 1 μeV, ten koste van extra complexiteit en lagere signaalintensiteit. ⁷ De interferometer werkwijze verandert ook de algemene operatieen van de spectrometer met de CCD-camera, waarbij zij feitelijk een enkel punt detector en de afstemming door verschillende energieën wordt bereikt door de FPI ruimte zelf.

Resonantie fluorescentie (RF) spectroscopie, een andere methode waarbij een enkele optische overgang is zowel opgewonden en bewaakt biedt ook de belofte van hoge-resolutie spectroscopie. De spectrale resolutie wordt alleen beperkt door de laser lijnbreedte en houdt de CCD als meerkanaalsdetector, wat niet alleen een sensor detecteert het signaal, maar een aantal CCD pixels. Deze multichannel-detectie is voordelig in termen van signaal middeling. De uitdaging RF spectroscopie scheidt de PL signaal van de grote achtergrond van verstrooid laserlicht, vooral bij het meten op één niveau QD. Een aantal technieken kan worden gebruikt om de verhouding van signaal verstrooid laserlicht, die erin ofwel polarisatie ^{8, 9} of ruimtelijke scheiding in ¹⁰ verlagenvan de excitatie en detectie. De eerste is een hoge extinctie polarisators gebruiken om het strooilicht te onderdrukken, maar deze methode heeft de negatieve uitkomst van verlies van polarisatie informatie van de PL. ⁸ Een andere mogelijke methode om resonantie fluorescentie verkrijgen halfgeleider systemen die gekoppeld zijn aan optische holten construeren waarbij de excitatie en detectie paden worden ruimtelijk gescheiden. Dit elimineert het probleem van het moeten de PL signaal van de grote laserachtergrond lossen. Echter, deze werkwijze beperkt tot ingewikkelde fabricage monster dat over het algemeen arbeidsintensief. ⁹

Een andere klasse van methoden die ook in staat is minuten energie te lossen is dat van zuiver laser spectroscopie, zoals differentiële transmissie, die ten behoeve van het bereiken laser beperkte resolutie met volledige polarisatie informatie heeft. Deze methode vereist doorgaans lock-in detectie minuscule veranderingen waarnemen in de transmissie signaal vergeleken met die van de grote laserachtergrond. ¹¹ De laatste tijd vooruitgang in nanofabricatie hebben geleid tot een verhoging van de fractie van laserlicht dat samenwerkt met de QD (en) om waarden tot 20%, door ofwel met-index gematched vaste onderdompeling lenzen of inbedden van de puntjes in fotonisch kristal golfgeleiders. ¹²

Hoewel deze methoden kunnen bereiken hoge energieresolutie, komen ze ten koste van dure apparatuur, complexe monsters fabricage en verlies van informatie. De methode in dit werk combineert elementen uit deze drie methoden zonder toevoeging van complexiteit in instrumentatie of monster fabricage naar een reguliere PL setup.

Recent werk heeft aangetoond dat een triple spectrometer systeem subtractieve modus is het mogelijk de singlet-triplet fijne structuur zichtbaar in de twee-foton overgang spectrum van een quantum dot molecuul (QDM). ¹³ De betrokken energie splitsing in de ordevan enkele tot tientallen μeV werden opgelost met behulp van een drievoudige subtractieve modus, die toegestaan ​​om de overgangen resonant prikkelen en te detecteren in minder dan een meV. De spectrale informatie werd gehaald door het toezicht op onder de overgang met behulp van akoestische fononen en andere lager gelegen exciton overgangen. Deze werkwijze kan ook worden toegepast op de anisotrope eh uitwisseling splitsen en ook de levensduur beperkt lijnbreedte van de exciton overgang van 8 μeV en 4 μeV respectievelijk lossen zoals in figuur 1. Vergelijkbaar met dit resultaat, zal dit document gericht op een eenvoudige spectrometer opstelling die veel van de voordelen dat de andere hoge scheidingswerkwijzen bezitten zullen worden opgenomen. Daarnaast zal de CCD als meerkanaalsdetector blijven. De experimentele opstelling kan ook redelijk goedkoop ten opzichte van andere hoge-resolutie spectroscopie methoden gehouden en heeft het extra voordeel dat het gemakkelijk aangepast om enkel punt correlatiemetingen bereiken. In tegenstelling tot het resultaat using akoestische fononen en een triple spectrometer, de onderliggende sleutel is om gebruik van de LO-fonon satelliet geassocieerd met halfgeleiders en verwante legeringen waaruit halfgeleider steekproeven. De energie scheiding tussen LO-fonon satelliet en de nul-fonon-lijn (ZPL) in de orde van tientallen MeV voor dergelijke monsters, die het gebruik van een enkeltraps spectrometer. ¹⁴ Deze energie scheiding maakt gebruik van de voorgestelde quasi resonantie NMR spectroscopie methode resonant aandrijven van een overgang en toezicht onder de excitatie door een energie gelijk aan één LO fonon. Deze techniek is analoog aan die van PL excitatie waar men exciteert in een opgewonden overgang en bewaakt de grondtoestand overgang. ¹⁵ De scheiding tussen de overgang wordt opgewekt en dat van de LO-fonon satelliet maakt het gebruik van de rand door filters om het onderdrukken elastisch verstrooid licht. Dit bedieningswijze van het fonon satelliet maakt laser lijnbreedte beperkte resolutieAangezien resonant exciteren van de overgang is typisch de enige keer dat de LO-fonon emissie satelliet zichtbaar.