Medição da Dispersão Não-linearidades de um Nanoparticle plasmonic Individual

O estudo da plasmonics tem atraído grande interesse devido às suas aplicações em diversos campos ^1-4. Um dos campos mais investigados em plasmonics é plasmonics superfície, em que a oscilação colectiva de electrões de condução casais com uma onda electromagnética externa numa interface entre um metal e dielétrico. Plasmônica de superfície tem sido explorado por suas potenciais aplicações em subwavelength óptica, biophotonics, e microscopia ^5,6. O aprimoramento campo forte no volume ultra-pequenas de nanopartículas metálicas, devido à localizada ressonância de plasma de superfície (LSPR) tem atraído grande atenção, não só por causa de sua sensibilidade excepcional para tamanhos de partículas, formas de partículas, e as propriedades dielétricas do meio circundante ^{7 -10,} mas também por causa de sua capacidade de aumentar inerentemente fracos efeitos ópticos não-lineares ^11. A sensibilidade excepcional de LSPR é valioso para bio-sensores e near-fietécnicas de imagem ld ^12,13. Por outro lado, a não-linearidade melhorada de estruturas plasmonic podem ser utilizados em circuitos integrados em aplicações fotónicas tais como a comutação óptica e de processamento de sinal totalmente óptica ^14,15. É bem sabido que a absorção plasmonic é linearmente proporcional à intensidade de excitação em baixos níveis de intensidade. Quando a excitação é suficientemente forte, a absorção atinge a saturação. Curiosamente, em intensidades mais elevadas, a absorção aumenta novamente. Estes efeitos não lineares são chamados de absorção saturada (SA) ^15-17 e absorção saturada reversa (RSA) ^18, respectivamente.

Sabe-se que, devido à LSPR, dispersão é particularmente forte em estruturas plasmonic. Com base em electromagnetics fundamentais, a resposta de espalhamento versus intensidade incidente deverá ser linear. No entanto, em nanopartículas, dispersão e absorção estão intimamente ligados através da teoria de Mie, e tanto pode ser de expressed em termos de partes real e imaginária da constante dieléctrica. Sob a hipótese de que uma única GNS comporta-se como um dipolo sob iluminação de luz, o coeficiente de dispersão (Q _SCA) e coeficiente de absorção _(abs Q) a partir de um único plasmonic nanopartículas de acordo com a teoria de Mie pode ser expresso como ¹⁹

em que x é 2 πa / λ, a é o raio da esfera, e m é ² ε _m / ε _d. Aqui, _m ε e ε _d correspondem às constantes dieléctricas do metal e dos dieléctricos envolventes, respectivamente. Uma vez que a forma do coeficiente de dispersão é semelhante ao do thcoeficiente de absorção e, portanto, espera-se observar dispersão saturable em uma única nanopartícula plasmonic ^20.

Recentemente, espalhamento saturável e não linear em uma partícula plasmonic isolado foi demonstrado pela primeira vez ^21. É notável que a saturação de profundidade, a intensidade de dispersão, de facto, diminuiu ligeiramente quando a intensidade de excitação aumentada. Ainda mais surpreendentemente, quando a intensidade de excitação continuou a aumentar após a dispersão tornou-se saturado, a intensidade de dispersão aumentou de novo, mostrando o efeito de dispersão inversa ²⁰ saturável. Wavelength- e estudos dependentes de tamanho têm demonstrado uma forte relação entre LSPR e não-linear dispersão ^21. As dependências de intensidade e comprimento de onda de dispersão plasmonic são muito semelhantes aos de absorção, o que sugere um mecanismo comum subjacente a estas condutas não-lineares.

Em termos de aplicações, é bem known que não linearidade ajuda a melhorar a resolução de microscopia óptica. Em 2007, a excitação saturada microscopia (SAX) foi proposto, o qual pode melhorar a resolução através da extracção do sinal saturado através de uma modulação sinusoidal temporal do feixe de excitação ^22. Microscopia SAX baseia-se no conceito de que, para um ponto focal de laser, a intensidade é mais forte no centro do que na periferia. Se o sinal (quer de fluorescência ou dispersão) apresenta um comportamento de saturação, a saturação deve começar a partir do centro, enquanto a resposta linear permanece na periferia. Por isso, se existe um método para extrair apenas a parte saturada, que vai deixar apenas a parte central, enquanto que rejeita a parte periférica, aumentando assim eficazmente a resolução espacial. Em princípio, não há nenhum limite de resolução mais baixa em microscopia SAX, contanto saturação tão profundo é alcançado, e não há danos amostra devido à iluminação intensa.

Tem sido demonstrado que a Resoluçãon de imagens de fluorescência pode ser significativamente melhorada através da utilização da técnica SAX. No entanto, sofre de fluorescência o efeito fotobranqueamento. Combinando a descoberta de espalhamento não-linearidade e do conceito de SAX, microscopia super-resolução com base no espalhamento pode ser realizado ^21. Em comparação com microscopias de super-resolução convencionais, a técnica baseada no espalhamento fornece um novo método de contraste não-branqueamento. Neste trabalho, uma descrição passo-a-passo é dado para delinear os procedimentos necessários para obter e extrair a não-linearidade da dispersão plasmonic. Os métodos de identificação de dispersão não-linearidades introduzidas pela mudança na intensidade incidente são descritos. Mais detalhes serão fornecidos para desvendar como esses não-linearidades afeta as imagens de nanopartículas individuais e como resolução espacial pode ser melhorada em conformidade, mediante a técnica SAX.