Misurazione di carbonio a base di contaminanti mineralizzazione Utilizzando combinata CO<sub> 2</sub> flusso e radiocarbonio analisi
Summary
A protocol is described wherein CO2 mineralized from organic contaminant (derived from petroleum feedstocks) biodegradation is trapped, quantified, and analyzed for 14C content. A model is developed to determine CO2 capture zone’s spatial extent. Spatial and temporal measurements allow integrating contaminant mineralization rates for predicting remediation extent and time.
Abstract
Un metodo è descritto che utilizza l'assenza di radiocarbon in prodotti chimici industriali e carburanti prodotti da materie prime petroliferi che spesso inquinano l'ambiente. Questo segnale al radiocarbonio – o meglio l'assenza di segnale – è distribuito in modo uniforme in tutta una piscina fonte contaminante (a differenza di un tracciante aggiunto) e non è influenzato da processi fisici (ad esempio, il tasso di decadimento radioattivo C 14 è immutabile) biologici, chimici o. Se il contaminante fossile derivata è completamente degradato a CO 2, un prodotto finale innocuo, che CO 2 non conterrà radiocarbon. CO 2 derivato da materia organica naturale degrado (NOM) rifletterà il contenuto NOM radiocarbonio (di solito <30.000 anni). Dato un contenuto radiocarbon noto per NOM (un sito di sfondo), un modello di miscelazione di due fine-utente può essere utilizzato per determinare la CO 2 provenienti da una fonte fossile in un dato campione di gas del suolo o delle acque sotterranee. Giunto il percent CO 2 derivato dal contaminante con il tasso di respirazione CO 2 fornisce una stima della quantità totale di contaminante degradato per unità di tempo. Infine, determinando una zona di influenza (ZOI) rappresenta il volume da cui sito CO 2 viene raccolto permette la determinazione della degradazione dei contaminanti per unità di tempo e volume. Insieme con le stime per la massa totale dei contaminanti, questo in ultima analisi può essere usato per calcolare il time-to-Remediate o altrimenti utilizzati dai gestori del sito per il processo decisionale.
Introduction
i costi di pulizia ambientale sono impressionanti, con numerosi siti contaminati negli Stati Uniti e all'estero. Questo rende trattamento e monitoraggio innovativo strategie essenziali per raggiungere lo stato di risposta completa (RC) (ad esempio, nessuna ulteriore azione necessaria) economicamente. Tradizionalmente, le linee di prova convergenti sono motivata a biorisanamento in situ, la conversione di contaminanti abiotici, o altre forme di attenuazione naturale. Linee di prove non possono essere utilizzati per confermare assolutamente degrado o per raccogliere informazioni tasso di degradazione dei contaminanti in condizioni in situ 1. La raccolta di una vasta gamma di dati per prevedere bonifica tempi (s) è stato spesso consigliato, ma collegando questi dati conveniente per confermare assolutamente bonifica è stato problematico 2-4. Ottenere il sito dati del modello concettuale più realistici e completi con il minor costo possibile è un obiettivo finale del sito di gestione. Inoltre, regolatore e stakeholrichieste der rappresentano driver aggiuntivi per ottenere il, informazioni preziose e costo-efficacia più tempestivo. metodi relativamente poco costoso in grado di fornire prove convincenti per tassi di turnover contaminanti offrono il massimo valore per il raggiungimento degli obiettivi di pulizia.
Poiché le firme isotopiche molto distinte sono disponibili in contaminanti a base di carbonio, isotopi di carbonio sono stati recentemente applicati per la comprensione dei processi di attenuazione di contaminanti nei siti di campo 5-13. Isotopi stabili del carbonio possono essere utilizzati per determinare se una fonte viene attenuante basata sulla cinetica di Rayleigh di distillazione (cfr 5,6) per le recensioni. Questa metodologia, mentre conveniente, può essere limitata quando i contaminanti sono da fonti miste – o non rappresentano una fuoriuscita di isotopi-unico "di partenza" (da cui rapporti isotopici di carbonio stabili iniziali possono essere derivate). Naturale analisi al radiocarbonio abbondanza rappresenta un'alternativa (e forse complementare) isotopica strategy per misurare la degradazione dei contaminanti a base di carbonio di CO 2. Combustibili e prodotti chimici industriali derivati da materie prime di petrolio sarà completamente priva di 14 C rispetto a (ciclismo attivamente) di carbonio contemporanea, che contiene 14 C creato da reazioni di radiazioni cosmiche in atmosfera. Analisi al radiocarbonio non è soggetto a frazionamento quanto è stabile l'analisi degli isotopi di carbonio, e 14 C decadimento non è significativamente influenzato da processi biologici fisici, chimici o. Inoltre, il segnale 14 C – o la sua assenza – in materiali derivati dal petrolio è distribuito in modo uniforme in tutta la piscina contaminante che lo rende un tracciante completamente miscibile. La tecnica qui descritta si basa sull'osservazione che qualsiasi CO 2 generato da un fossile derivato contaminante sarà privo di 14 C mentre CO 2 generata da microrganismi degradanti NOM conterrà quantità facilmente misurabili di 14 C. misurazione14 CO 2 permette anche di collegare direttamente la degradazione dei contaminanti completo (ad esempio, la mineralizzazione) per un prodotto finale innocuo.
14 CO 2 analisi è stata utilizzata per seguire fossili prodotti di degradazione contaminante combustibile derivato 7-13. Ciò è dovuto la risoluzione analitico tra elementi di estremità (fossili e contemporanea) che è circa 1.100 parti per mille (‰). In generale, la spettrometria di massa con acceleratore (AMS) viene utilizzato per risolvere naturale radiocarbonio abbondanza. Atmosferica di CO 2 (~ + 200 ‰) soggiorno biomassa (~ + 150 ‰) e del suolo materia organica di derivazione di CO 2 (~ -200- + 100 ‰) sono tutti analiticamente distinti da fossili di derivazione di CO 2 (-1.000 ‰). Ciò è dovuto al decadimento completa di tutti i 14 C, che ha una emivita di circa 6000 anni. Combustibili e prodotti chimici industriali derivati da materie prime petrolifere, che sono milioni di anni rimossi dal ciclo del carbonio attivo, Avere una firma radiocarbonio distinta (-1.000 ‰ ≈ 0% moderno – ciò significa che nessun rilevamento su AMS). La misurazione è semplice e in termini di contaminazione del campione, quasi tutti i potenziali errori sono verso il conservatore (contaminare il campione con CO moderna 2). Per esempio, CO 2 atmosferica entrare in un campione aumenterebbe il radiocarbonio firma isotopica e causare sottovalutare il tasso di degradazione in tal modo.
CO 2 si è evoluto dalla degradazione dei contaminanti a base di combustibili fossili siano prive di radiocarbonio. In un sito di fondo con nessuna contaminazione, CO 2 respirata da materia organica naturale (NOM) sarà età adeguata al NOM. All'interno del pennacchio o ai margini, contaminante di derivazione di CO 2 avrà 0% di carbonio moderna. CO 2 da fonti NOM e di CO 2 derivanti da fonti fossili si distingue con un modello 11 di miscelazione a due fine-utente. È così possibile ESTIMATE la proporzione di tutta la piscina di CO 2 (in carbonio respirato) attribuibile al contaminante. Utilizzando esclusivamente questa proporzione, fossili di idrocarburi o di ossidazione chimica industriale presso i siti di campo è stata confermata 7-13. Questa percentuale di contaminanti derivati CO 2 può essere accoppiato con totali di CO 2 tasso di mineralizzazione (tutti CO 2 raccolto per unità di tempo e di volume) per determinare intrinseca tasso di mineralizzazione dei contaminanti. Supponendo che questo tasso di attenuazione continuerebbe a determinate condizioni del sito, si può quindi stimare il tempo necessario per la chiusura del sito.
Le tecniche sono disponibili per la determinazione del suolo orizzonte di CO 2 flussi con metodi aver aperto o chiuso sistema di disegni 14. Camere di flusso sistema chiuso e modelli di flusso di gas sono stati utilizzati per determinare la respirazione netta in terreni contaminati 12,13,15-17. In questi studi, le misurazioni spaziali direttamente associati con un pennacchio contaminante e con backgrouaree nd mostrato migliorata biodegradazione dei contaminanti organici. Vari metodi di modellazione sono stati usati per scalare misure di flusso verticali di volume sito. L'obiettivo di questo studio è stato quello di sviluppare metodi per la raccolta ampia di CO 2 per l'analisi AMS (~ 1 mg) senza influenza da atmosferico contaminazione CO 2 (pozzi chiusi) mentre si utilizza il tasso di raccolta per determinare la respirazione contaminante. Infine, la modellazione di una zona di influenza (ZOI) per scalare in ultima analisi, la misura a 3 dimensioni (volume) ha permesso che determinano la conversione di idrocarburi clorurati (CH) su un volume per unità e per la base di unità di tempo. Il ZOI permette di determinare la quantità di volume le misure di respirazione e radiocarbonio sono tratti da. Il metodo consiste cattura evoluto CO 2 facendo ricircolare gas e spazio di testa attraverso una trappola NaOH, misurando il contenuto radiocarbonica della CO 2 raccolta, utilizzando un modello a due end-membro di ripartire la CO 2 raccolta di contaminante origin, poi scalare la misura ad un volume calcolato da un modello falda sito-specifica. Il gas così spazio di testa viene fatta ricircolare in modo che elabora solo equilibrio "pull" CO 2 dalla ZOI adiacente.
Protocol
Representative Results
Discussion
Un protocollo è descritto che mira a combinare la misurazione della frequenza, proporzione mineralizzazione da contaminante (s) e ZOI per determinare il degrado complessiva del sito contaminante. I componenti critici sono, misurando produzione di CO 2 (mineralizzazione quando corretto) nel corso del tempo, in concomitanza raccogliendo il CO respirata 2 in quantità sufficiente (~ 1 mg) per AMS analisi al radiocarbonio fornendo importo derivante dalla degradazione dei contaminanti, e, creando un modello ZOI di relazionarsi la CO 2 catturata ad un volume noto di suolo o delle acque (o entrambi). Queste tre componenti principali sono combinati per arrivare ad un calcolo globale in ciascun punto di campionamento per quantità di contaminante degradato per unità di volume per unità di tempo (gm -3 d -1, per esempio). Scaling i calcoli, mediante misurazioni separate ripetute e geograficamente (pozzi che coprono un sito subsampled su lunghe scale temporali), permetterà gestori di siti di stimare spaziale e temporAl dinamiche di degrado e rispondere adeguatamente alle autorità di regolamentazione e le parti interessate.
Il protocollo descritto utilizza pompe di ricircolo o di lungo periodo campionatori passivi distribuiti (una strategia attualmente in fase di sviluppo) per intrappolare la CO2 dal gas spazio di testa bene. La ragione è diverse volte. Principalmente, CO sufficiente 2 devono essere raccolti per ottenere misurazioni radiocarbonio (~ 1 mg). tassi di respirazione possono essere misurate con terreno di superficie: trappole ricambio d'aria o utilizzando strumenti respirazione del suolo (Licor camera di flusso, per esempio). Questi metodi soffrono la necessità di raccogliere in modo asincrono sufficiente CO 2 per l'analisi radiocarbonica – così forse polarizzare la misurazione. Per esempio, una camera di flusso può essere attrezzato per misurare il suolo: l'aria di CO 2 di scambio, mentre rappresentano il flusso di CO 2 atmosferica 17. A meno che i tassi di respirazione sono alti, ampio CO 2 per le misurazioni del radiocarbonio non può essere intrappolato. Inquesto caso, i campioni può essere preso dai grandi campioni di gas del suolo o da acque sotterranee (con DIC) 12. Inoltre, la misurazione di CO 2 di flusso al suolo: Superficie aereo è soggetta a afflusso dal laterali atmosfera alla camera di flusso o trappola. Campionamento ben headspace "isola" il segnale alla regione di contaminazione (seconda e installazione certa misura) ma è opportunamente rimosso dal flusso atmosferico (e atmospherically generata moderna 14 CO 2). La difficoltà principale è campionamento dal bene senza doverlo aprire per cambiare trappole (per campionamento temporale).
Utilizzando pompe di ricircolo permette di pozzetto spazio di testa e cambiare di CO 2 trappole a intervalli regolari, senza dover esporre la posizione del campione a quella atmosferica 14 CO 2. Consente inoltre una di assaggiare considerevole di CO 2 che possono poi essere analizzati per flusso e il contenuto del radiocarbonio naturale. Il pr ricircolootocol non è senza difficoltà. Uno dei problemi principali è fornire potenza sufficiente per funzionare le pompe in continuo nel campo. Per l'esperimento iniziale (descritto qui), pannelli solari forniti abbastanza energia per funzionare le pompe per ogni periodo di due settimane. i registri di tensione hanno mostrato che dopo alcuni giorni, l'energia solare non poteva tenere il passo con la potenza necessaria e pompe non erano operativi per diverse ore ogni giorno. Questo è stato irrilevante per la modellazione del flusso e la raccolta complessiva, ma mette in evidenza la difficoltà nel fornire elevata potenza hardware di mettere in campo-distribuito. In attualmente in esecuzione collezioni, il potere di pompe è stata interrotta dal personale di terra falciatura nel campo di monitoraggio bene. Diverse linee elettriche sono state tagliate. Attualmente stiamo valutando dello spazio di testa-schierato CO 2 passiva trappole che potrebbe essere abbassata nel pozzo e recuperati in un secondo momento con CO 2 assorbita. Una analisi dei rischi-benefici è in corso (il rischio per lo più derivati da dover aprire la testa del pozzo e consentire in atmosfera14 CO 2).
Principali limiti della tecnica non sono in grado di distinguere la fonte respirazione esatta in sistemi contaminanti misti e non essere in grado di spiegare prodotti di degradazione a base di carbonio intermedie (ossia, DCE, VC, metano). Per esempio, al sito corrente, c'era combustibile contaminazione storica idrocarburi in aggiunta alla contaminazione CH. CH sono quasi fatta esclusivamente da materie prime di petrolio. Al sito descritto, CH è principalmente isolata nella regione studiata – mentre alcuni petrolio residuo esiste evidentemente al Nord. Non è stato trovato il petrolio in pozzi campionati per questo lavoro. Tuttavia, in un sito contaminante misto, il tasso di mineralizzazione complessiva potrebbe essere difficile per legare ad un individuo o classe di agenti contaminanti. Usando questo metodo, si può quantificare la degradazione CH completa (a CO 2). Se, il carbonio contaminante viene convertito a CH 4 (condizioni anaerobiche), CH 4 può essere & #34;. Persa "se si diffonde dalla ZOI che il carbonio sarà probabilmente convertito in CO 2 entro porzioni ossiche nella zona vadosa Se ciò non avviene entro il ZOI, il metodo riportato non rappresenterà in questo caso.. , il metodo descritto può essere considerato uno stimatore conservativo, che dal punto di vista normativo, è desiderabile. Inoltre, la modellazione ZOI non è senza incertezze. Simulazioni sono basati su valori "singolari" quali porosità e densità apparente che vengono misurate in sottocampioni assunti per essere omogenea – ma in realtà sono eterogenee alla macro e Microbilancia Una limitazione percepito può essere il costo di analisi per l'abbondanza naturale del radiocarbonio (che può essere fino a $ 600 per esempio) il carattere definitivo delle informazioni raccolte dalle marche radiocarbonio.. il costo molto basso, in realtà. Con diversi campioni ben scelto, si può determinare se il sostanziale risanamento è in corso. Se, ad esempio, la w di CO 2 associateesimo un pennacchio contaminante è radiocarbonio impoverito rispetto ad un sito di fondo 10. Un sito con basso pH ambiente (> ~ 4.8) e una notevole calcare (CaCO3), può essere un candidato povero per l'applicazione di questa tecnica. depositi di carbonato di antichi potrebbero dissolversi in basso pH e pregiudizi l'analisi.
Il significato della tecnica è notevole, come un unico tipo di misura (abbondanza naturale radiocarbonio) può essere immediatamente utilizzato per confermare la conversione in situ di contaminante a CO 2. Questa analisi è definitiva. Radiocarbonio non può esaurirsi se non attraverso decadimento radioattivo – che è costante nonostante fisico, chimico o alterazione biologica di qualsiasi materiale di partenza. Le misurazioni del radiocarbonio statici (per esempio DI 14 C) possono essere effettuate su campioni in batch e confermare immediatamente se 14 C-impoverito di CO 2 è prevalente in un sito (inconfutabilmente che indica la mineralizzazione dei contaminanti di CO 2). Questo informazione solo è incredibilmente prezioso per gestori di siti come senza di essa, sono tenuti ad utilizzare numerose linee indiretti di prove per dedurre che contaminante mineralizzazione si sta verificando. Nessun'altra singola misura può fornire un collegamento concreto tra contaminante a base di carbonio e la CO 2 contenente carbonio prodotta attraverso la degradazione completa.
Le future applicazioni sono attualmente in corso in cui il nostro gruppo aumenterà il campionamento risoluzione temporale fino a comprendere un intero anno. Con la raccolta di CO 2 e la determinazione del tasso di mineralizzazione (s) sopra l'estensione spaziale del sito, saremo in grado di perfezionare i modelli per la degradazione dei contaminanti nel corso del tempo. Queste informazioni vengono critico necessario per i gestori del sito al fine di gestire in modo più efficace i siti contaminati. In uso limitato, i regolatori a tre siti in cui è stata applicata la tecnica hanno riconosciuto i metodi risultati definitivi. Questo ha portato al risparmio sui costi e ha contribuito a guidare alte correttivernatives.
Disclosures
The authors have nothing to disclose.
Acknowledgements
Financial support for this research was provided by the Strategic Environmental Research and Development Program (SERDP ER-2338; Andrea Leeson, Program Manager). Michael Pound, Naval Facilities Engineering Command, Southwest provided logistical and site support for the project. Brian White, Erika Thompson and Richard Wong (CBI Federal Services, Inc) provided on-site logistical support, historical site perspective and relevant reports. Todd Wiedemeier (T.H. Wiedemeier & Associates) provided documentation, discussion and historical site perspectives.
Materials
| Air pump; Power Bubbles 12V | Marine Metal | B-15 | |
| Marine Sealant | 3M | 5200 | for sealing pumps |
| Silicone Sealant | Dap | 08641 | for sealing pumps |
| Tubing for gas recirculation | Mazzer | EFNPA2 | |
| Stopcocks (for gas lines) | Cole-Parmer | 30600-09 | for assembling gas lines |
| Male luer lock fittings | Cole-Parmer | WU-45503-00 | for assembling gas lines |
| Female luer lock fittings | Cole-Parmer | EW-45500-00 | for assembling gas lines |
| 4" Lockable J-Plug well cap | Dean Bennett Supply | NSN | 2" if smaller wells |
| HOBO 4-Channel Pulse Data Logger | Onset | UX120-017 | Older model no longer available. Use to monitor pump operation |
| Serum bottles 100 mL (cs/144) | Fisher Scientific | 33111-U | For CO2 traps |
| Septa (pk/100) | Fisher Scientific | 27201 | For CO2 traps |
| Coulometry | |||
| Anode solution | UIC, Inc | CM300-001 | |
| Cathode solution | UIC, Inc | CM300-002 | |
| For IC analysis | |||
| Dionex Filter Caps 5 ML 250/pk | Fisher Scientific | NC9253179 | Caps for IC |
| Dionex 5 mL vials, 250/pk | Fisher Scientific | NC9253178 | Vials for IC |
| If using solar power | |||
| Renogy Solar Panel kit(s) | Renogy | KT2RNG-100D-1 | Bundle provides 200W |
| VMAX Solar Battery | VMAX | VMAX800S | For energy storage |
References
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