JoVE Journal > Engineering
Summary
Abstract
Introduction
Protocol
Results
Discussion
Disclosures
Acknowledgements
Materials
References
русский

Automatically Generated
Please note that all translations are automatically generated. Click here for the English version.
Engineering

Написание и низкотемпературной Характеристика оксидных наноструктур

Published: July 18, 2014
doi:
10.3791/51886
, , , , , , ,
1Department of Physics,University of Pittsburgh

Summary

Oxide nanostructures provide new opportunities for science and technology. The interfacial conductivity between LaAlO3 and SrTiO3 can be controlled with near-atomic precision using a conductive atomic force microscopy technique. The protocol for creating and measuring conductive nanostructures at LaAlO3/SrTiO3 interfaces is demonstrated.

Abstract

Oxide nanoelectronics is a rapidly growing field which seeks to develop novel materials with multifunctional behavior at nanoscale dimensions. Oxide interfaces exhibit a wide range of properties that can be controlled include conduction, piezoelectric behavior, ferromagnetism, superconductivity and nonlinear optical properties. Recently, methods for controlling these properties at extreme nanoscale dimensions have been discovered and developed. Here are described explicit step-by-step procedures for creating LaAlO3/SrTiO3 nanostructures using a reversible conductive atomic force microscopy technique. The processing steps for creating electrical contacts to the LaAlO3/SrTiO3 interface are first described. Conductive nanostructures are created by applying voltages to a conductive atomic force microscope tip and locally switching the LaAlO3/SrTiO3 interface to a conductive state. A versatile nanolithography toolkit has been developed expressly for the purpose of controlling the atomic force microscope (AFM) tip path and voltage. Then, these nanostructures are placed in a cryostat and transport measurements are performed. The procedures described here should be useful to others wishing to conduct research in oxide nanoelectronics.

Introduction

Оксид гетероструктур 1-5 демонстрируют удивительно широкий спектр возникающих физических явлений, которые как научный интерес и потенциально полезно для приложений, 4. В частности, интерфейс между LaAlO 3 (ЛАО) и SrTiO 3 (STO) 6 могут проявлять изоляционные, проведение, сверхпроводящих 7, сегнетоэлектрических, как 8 и ферромагнитного 9 поведение. В 2006 году Thiel и др. показали, что 10 есть резкий переход изолятор-металл в качестве толщины слоя ЛАО увеличивается, с критической толщиной 4 элементарных ячеек (4uc). В дальнейшем было показано, что 3uc-LAO/STO структуры обладают гистерезисный переход, которым можно управлять локально с проводящим атомно-силового микроскопа (с-АСМ) зонда 11.

Свойства интерфейсов оксид, такой как LaAlO 3 / SrTiO 3 зависеть от отсутствие или в присутствии проведенияэлектроны на границе. Эти электроны можно управлять с помощью топ электроды затвора 12,13, распашные 10, поверхность адсорбаты 14, сегнетоэлектрических слоев 15,16 и с-АСМ литография 11. Уникальной особенностью с-АСМ литографии является то, что очень маленькие особенности наноразмерных может быть создан.

Электрические лучших стробирования, в сочетании с двумерной заключения, часто используется для создания квантовых точек в III-V полупроводников 17. Кроме того, квази-одномерных полупроводниковых нанопроводов могут быть электрически закрытого близостью. Способы получения этих структур отнимает много времени и обычно необратимы. В противоположность этому, метод литографии с-АСМ является обратимым в том смысле, что наноструктуры могут быть созданы для одного эксперимента, а затем "стереть" (аналогично доске). Как правило, с-АСМ письма выполняется с положительными напряжений, приложенных к иглой АСМ, в то время, стираявыполняется с использованием отрицательного напряжения. Время, необходимое для создания определенной структуры зависит от сложности устройства, но, как правило, менее 30 мин; Большую часть этого времени тратится стирая холст. Типичный пространственное разрешение около 10 нанометров, но при правильной настройке функции, как малые, как 2 нанометров могут быть созданы 18.

Подробное описание процедуры изготовления наноразмерных следующим образом. Деталь, представленная здесь, должно быть достаточным, чтобы позволить подобные эксперименты должны быть выполнены заинтересованными исследователями. Описанный здесь метод имеет много преимуществ по сравнению с традиционными литографических подходов, используемых для создания электронных наноструктур в полупроводниках.

Метод литографии с-АСМ описано здесь является частью гораздо более широкого класса усилий сканирующего зонда на базе литографии, в том числе окисления сканирования анодного 19, DIP-Pen нанолитографии 20 пьезоэлектрического паттерна21, и так далее. Техника с-АСМ описано здесь, в сочетании с использованием новых интерфейсов оксида, может производить некоторые из самых высокооплачиваемых точных электронных структур с беспрецедентным разнообразием физических свойств.

Protocol

1. Получить Лао / STO гетероструктур Получить оксида гетероструктуру, состоящую из 3,4 элементарных ячеек ЛАО, выращенных методом импульсного лазерного осаждения на TiO 2-прекращенных STO субстратов. Подробная информация о росте образца описаны в кат. 22. 2. Фотолитографическое Обработка образцов Создание электрических контактов в интерфейс ЛАО / STO, с контактными площадками для проводки полотна на носитель чипа. Отдельные этапы обработки, подробно описаны ниже. Спин фоторезиста Спин фоторезиста на образцах при 600 оборотах в минуту в течение 5 секунд, а затем при 4000 оборотах в минуту в течение 30 сек. Слой фоторезиста будет иметь толщину около 2 мкм. Выпекать образцов при 95 ° С в течение 1 мин. Expose фоторезиста с использованием маски выпрямитель с 320 нм света для 100 сек в дозе 5 мВт / см 2. Разработка фоторезиста в фоторезиста разработчика FOR 1 мин. Ионного травления Используйте ионный мельницу Ar +, чтобы удалить 15 нм материала (Лаосская и STO) в районах, не охваченных фоторезиста. Поместите образцы под углом к ​​направлению, перпендикулярному к входящему Ar + ионного пучка 22,5 °. Если скорость травления Ar + не откалиброван, выполнить калибровку бежать, чтобы гарантировать, что правильное количество материала удаляется. Определите глубину травления с помощью АСМ или эквивалент profilmetry. DC распыление Ti и Au Депозит 4 нм Ti, затем 25 нм Au на образцах, так что Au имеет электрический контакт с открытой STO слоя. Распыление давление находится в диапазоне 2-6 х 10 -7 торр, а также распыление происходит с образцом при комнатной температуре. Предварительно распыления Ti в течение 10 мин с закрытым затвором в 100 Вт, а затем открытый затвора и распыления в течение 20 сек при 100 W. По завершении немедленно предварительно распыления Au течение 1 мин при 50 Вт затем распыления Au в течение 30 сек с образцами в 50 Вт Калиbrate время, чтобы произвести необходимые Ti и Au толщины. Отрыв от земли Использовать ацетон / IPA ультразвуковой стирки для удаления фоторезиста с поверхности образцов. Второй слой Второй литографического процесса, за исключением стадии 4 (т.е.., За исключением ионного травления), используется для создания золото проводные соединения для отдельных площадок скрепления. Две модели должны быть хорошо выровнены, чтобы они не вызывают короткое замыкание. Плазменная очистка. МПК ствола гравер используется для удаления фоторезиста остаток в шаблон траншеи. Прибор, используемый в 100 Вт и 1 Торр аргона в течение 1 мин 3. Провода Бонд образца для подготовки к письменности Установите образец ЛАО / STO в кристаллодержателя (рис. 2а) с 28 доступных контактов. Структура провода связи ПРИМЕЧАНИЕ: Используйте провода связующие вещества, чтобы сделать электрическую грю че ни между контактными площадками на образце и кристаллодержателя. Прикрепите 1 мил (25 мкм) золотые провода между электрическими контактами и кристаллодержателя. Написать наноструктур 4. Написать наноструктур Создать неофициальную эскиз проводящей наноструктуры (рис. 3А). Откройте Scalable Vector Graphics (SVG) редактор (рис. 3В). Использование шаблона или определить размер окна, совпадающее с АСМ-изображение. Загрузите АСМ изображения образца в редактор SVG. Создание наноструктурных элементов накладывается на АСМ-изображение. Загрузите файл SVG в программу нанолитографии. Запустите программу литографии для создания проводящего наноструктуры. Использование V наконечник = +10 В для создания наноструктур и V наконечник = -10 В, чтобы стереть наноструктур. Перемещение наконечник с-АСМ со скоростью в диапазоне от 200 нм / с до 2 мкм / сек. 5. Прохладный устройства и проводить измерения Выключите все белые огни и использовать красные фильтры / источники света. Извлечение образца из системы АСМ. Загрузите образец в разбавления холодильник (А). Измерение сопротивления от температуры (B) как образец охлаждают. Измерение транспортные свойства при низких температурах (С).

Representative Results

Результаты, показанные здесь представитель транспортного поведения, которые могут быть выставлены на этом классе наноструктур, и был описан в другом месте подробно 23-26. В этом примере полость нанопроволоки был построен (рис. 4) с 3,3 элементарная ячейка ЛАО / STO гетероструктуры. Проводящие пути (показаны зеленым цветом), как правило, 10 нм в ширину, как это определено нанопроволоки "резки" эксперименты 11. Окружная скорость и напряжение для каждого сегмента независимо настраивается от литографии передней панели (рис. 4В), как окружная скорость записи. "Виртуальные электроды", которые взаимодействуют с межфазных контактов гарантировать, что есть высокой проводимостью электрическое соединение с наноструктур. После наноструктуры написано, он переносится в холодильнике разбавления. Воздействие света на уровне или ниже 550 нм будет производить нежелательное фотопроводимости, так что импortant передавать устройство в темноте или с помощью красной "темной комнате" свет (фиг.5А). Электрические соединения должны быть сделаны при комнатной температуре, и как с большинством полупроводниковых наноструктур, большое внимание должно быть принято при изменении электрических соединений при криогенных температурах. Если устройства подвергается электростатического разряда, то, скорее всего, станет изолирующий. Примечательно, что функциональность устройство может быть выделен "езды на велосипеде" температуры до 300 К и снова охлаждается. Во время перезарядки, это процедура для контроля сопротивления двухполюсника, и даже сопротивление четыре терминал, в зависимости от температуры. Для этих измерений переменного напряжения (обычно ~ 1 мВ) применяется на низкой частоте (<10 Гц) к одному из электродов, а переменный ток измеряется с помощью трансимпедансного усилителя. Lock-в демодуляции и фильтрации осуществляется с помощью синхронного усилителя домашний развитая. Переменного тока у.е.rrent контролируется как функция температуры (фиг.5В). После того как устройство охлаждают до базовой температуры холодильника для разведения (50 мК), транспортные измерения четырех терминалов осуществляются (рис. 5С). Для этих измерений тока поступает по основному каналу устройства, в то время как напряжение на устройстве одновременно измерить. Вместо измерения с синхронного усилителя, полный ток-напряжение (IV) след измеряется. Этот метод содержит больше информации, а дифференциал проводимости можно рассчитать с помощью численного дифференцирования. Для конкретного устройства, дифференциальный проводимость измеряется в зависимости от бокового ворота напряжение V SG. Эти ворота позволяет химический потенциал устройства должны быть изменены. Транспортный через устройство показывает сильную не-монотонную зависимость, указывая регионы, в которых кулоновское блокада происходит при меньших значениях, и стронг сверхпроводимость при больших значениях V к.с.. Подробности о физической интерпретации для этого класса устройств будут описаны в другом месте. .. Рисунок 1 этапы обработки фотолитографического Шаг 1: спин фоторезиста. Шаг 2: разоблачить фоторезиста с помощью маски выпрямитель. Шаг 3: разработка фоторезиста. Шаг 4: ионным травлением. Шаг 5: DC распыления для нанесения Ti и Au. Шаг 6: старт. Шаг 7: хранение второй слой. Шаг 8: плазменная очистка. Рисунок 2. Изображения литографически узорными ЛАО / STO гетероструктур. (А) На рисунке показана провод образец 5мм х 5мм, связанный с носителем чипа. (В) Оптическое изображение показывает контактные площадки и один из холстов. (С) Крупным планом одном холсте. Пожалуйста, нажмите здесь, чтобы посмотреть увеличенную версию этой фигуры. Рисунок 3. () Неофициальный дизайн ЛАО / STO наноструктуры. (В) Точное расположение наноструктуры с помощью с открытым исходным кодом Scalable Vector Graphics (SVG) редактора. Рисунок 4. (А) Литография передняя панель для с-АСМ кучность стрельбы. (В) Скриншот из 3D симулятор показывает положение и напряжение с-АСМ чаевых.w.jove.com/files/ftp_upload/52058/52058fig4large.jpg "целевых =" _blank "> Пожалуйста, нажмите здесь, чтобы посмотреть увеличенную версию этой фигуры. Рисунок 5. (A) LAO / STO наноструктуры, вставленный в разбавления холодильником. (B) Контроль сопротивления образца при его охлаждении от 300 К до 50 мК. (С) мониторинг четырехполюсника дифференциальной проводимости устройства в зависимости от Vsg напряжение боковые ворота и напряжение на устройстве (V4T). Интенсивность график отображается в единицах Siemens (ы), и напряжения отображаются в единицах вольт (В).

Discussion

Successful creation of nanostructures depends on several critical steps. It is important that the LAO/STO samples are grown with a thickness that is known to be at the boundary between the insulating and conductive phase. (Details of sample growth fall outside the scope of this paper, but are crucial for overall success.) Second, it is important to have relative humidity within the range 25-45% for successful c-AFM writing. Values below 25% are unlikely to produce conductive nanostructures, while too high humidity will generally produce uncontrollably large features. Also, temperature control of the AFM is important if the c-AFM tip needs to achieve precise registry over long periods of time. Once the nanostructures are created, they must be placed in a vacuum environment if experiments lasting longer than a few hours are to be performed. For the experiments described here, the structure is created and within minutes transferred to a vacuum environment.

It is recommend before writing that a “writing test” be performed on all relevant electrodes. In such a test, two virtual electrodes are first created, and a single nanowire is written while simultaneously monitoring the conductance. A similar test of erasure can be performed by “cutting” the nanowire shortly afterwards. If the nanostructure is decaying rapidly, the issue is most likely due either to the interfacial contacts or the canvas itself. To distinguish between these two effects, a four-terminal measurement of the conductance should be performed, and the two-terminal conductance should be compared with the four-terminal conductance as a function of time. If the two-terminal conductance is decaying more rapidly than the four-terminal conductance, then the issue is related to the electrical contacts to the interface. If the four-terminal conductance is decaying at a comparable rate, then most likely the canvas is not suitable and should be replaced.

There are natural limitations of the current method for creating nanostructures. Specifically, the writing speed for the smallest devices is limited to a few hundred nanometers per second. Speeds far above that value lead to unpredictable results. Use of parallel writing techniques are possible27,28, but are not highly developed and have their own drawbacks. The size of nanostructures that can be created is naturally limited by the scan range of the AFM being used. A high-quality AFM with closed-loop feedback in the two scan directions is highly recommended. Tracking of point-like objects on the sample surface should be performed to monitor temporal drift of the sample.

Once creation of conductive nanostructures at oxide interfaces has been mastered, there are a wide range of experimental directions that can be explored. Using this technique, a wide variety of nanostructures and devices have already been demonstrated, including nanowires18, tunnel barriers29, rectifying junctions30, field-effect transistors18, single-electron transistors31, superconducting nanowires32, nanoscale optical detectors33, and nanoscale THz emitters and detectors34.

Disclosures

The authors have nothing to disclose.

Acknowledgements

The long-standing collaboration with Chang-Beom Eom at the University of Wisconsin-Madison, who provided the LAO/STO samples, is gratefully acknowledged. Video editing assistance from Christopher Solis is greatly appreciated. This work is supported by NSF (DMR-1104191, DMR-1124131), ARO (W911NF-08-1-0317), and AFOSR (FA9550-10-1-0524, FA9550-12-1-0268, FA9550-12-1-0057).

Materials

Name Company Catalog Number Comments
Equipment
Contact Aligner Karl-Suss MA6
Spinner Solitec 5110C
Ion Mill Commonwealth Scientific 8C
Sputtering System Leybold-Heraeus Z-650
Barrel Etcher Branson/IPC 3000C
Wire Bonder Westbond 7700E
AFM Asylum Research MFP-3D
Dilution Refrigerator Quantum Design P850
Ultrasonic Wash Machine Fisher Scientific 15-335-6
Current Amplifier Femto DLPCA-200
Materials
LaAlO3/SrTiO3 Prof. Chang-Beom Eom N/A 5mm x 1mm with ~3.4 unit cells of LAO (See Reference 18)
Photoresist AZ Electronic Materials P4210
Developer AZ Electronic Materials 400K
Acetone Fisher Scientific A929SK-4
Isopropyl Alcohol Fisher Scientific A459-1
Deionized Water Fisher Scientific 23-290-065
Gold Wire DuPont 5771 1 mil diameter
Chip Carrier NTK Technologies IRK28F1-5451D
DOWNLOAD MATERIALS LIST

References

  1. Sulpizio, J. A., Ilani, S., Irvin, P., Levy, J. i. . Annual Review of Materials Research, in press. , (2014).
  2. Mannhart, J., Blank, D. H. A., Hwang, H. Y., Millis, A. J., Triscone, J. M. Two-Dimensional Electron Gases at Oxide Interfaces. Mrs Bulletin. 33, 1027-1034 (2008).
  3. Zubko, P., Gariglio, S., Gabay, M., Ghosez, P., Triscone, J. -. M., Langer, J. S. Annual Review of Condensed Matter Physics. Interface Physics in Complex Oxide Heterostructures. , 141-165 (2011).
  4. Bogorin, D. F., Irvin, P., Cen, C., Levy, J. i., Tsymbal, E. Y., Dagotto, E. R. A., Chang-Beom, E., Ramesh, R. . Multifunctional Oxide Heterostructures. 13, (2012).
  5. Granozio, F. M., Koster, G., Rijnders, G. Functional Oxide Interfaces. MRS Bulletin. 38, 1017-1023 (2013).
  6. Ohtomo, A., Hwang, H. Y. A high-mobility electron gas at the LaAlO3/SrTiO3 heterointerface. Nature. 427, 423-426 (2004).
  7. Reyren, N., et al. Superconducting interfaces between insulating oxides. Science. 317, 1196-1199 (2007).
  8. Bark, C. W., et al. Switchable Induced Polarization in LaAlO3/SrTiO3 Heterostructures. Nano Letters. 12, 1765-1771 (2012).
  9. Brinkman, A., et al. Magnetic effects at the interface between non-magnetic oxides. Nature Materials. 6, 493-496 (2007).
  10. Thiel, S., Hammerl, G., Schmehl, A., Schneider, C. W., Mannhart, J. Tunable quasi-two-dimensional electron gases in oxide heterostructures. Science. 313, 1942-1945 (2006).
  11. Cen, C., et al. Nanoscale control of an interfacial metal-insulator transition at room temperature. Nature Materials. 7, 298-302 (2008).
  12. Singh-Bhalla, G., et al. Built-in and induced polarization across LaAlO3/SrTiO3 heterojunctions. Nature Physics. 7, 80-86 (2011).
  13. Li, L., et al. Very Large Capacitance Enhancement in a Two-Dimensional Electron System. Science. 332, 825-828 (2011).
  14. Xie, Y., Hikita, Y., Bell, C., Hwang, H. Y. Control of electronic conduction at an oxide heterointerface using surface polar adsorbates. Nature Communications. 2, 494 (2011).
  15. Bark, C. W., et al. Tailoring a two-dimensional electron gas at the LaAlO3/SrTiO3 (001) interface by epitaxial strain. PNAS. 108, 4720-4724 (2011).
  16. Tra, V. T., et al. . Adv Mater. 25, 3357-3364 (2013).
  17. Cronenwett, S. M., Oosterkamp, T. H., Kouwenhoven, L. P. A Tunable Kondo Effect in Quantum Dots. Science. 281, 540-544 (1998).
  18. Cen, C., Thiel, S., Mannhart, J., Levy, J. Oxide Nanoelectronics on Demand. Science. 323, 1026-1030 (2009).
  19. Kalinin, S. V., Gruverman, A. . Scanning probe microscopy: electrical and electromechanical phenomena at the nanoscale. 1, (2007).
  20. Piner, R. D., Zhu, J., Xu, F., Hong, S. H., Mirkin, C. A. ‘Dip-pen’ nanolithography. Science. 283, 661-663 (1999).
  21. Ahn, C. H., et al. Nonvolatile Electronic Writing of Epitaxial Pb(Zr0.52Ti0.48)O3/SrRuO3 Heterostructures. Science. 276, 1100-1103 (1997).
  22. Bi, F., et al. ‘Water-cycle’ mechanism for writing and erasing nanostructures at the LaAlO3/SrTiO3 interface. Applied Physics Letters. 97, 173110 (2010).
  23. Cheng, G., et al. Anomalous Transport in Sketched Nanostructures at the LaAlO3/SrTiO3 Interface. Phys Rev X. 3, 011021 (2013).
  24. Veazey, J. P., et al. Nonlocal current-voltage characteristics of gated superconducting sketched oxide nanostructures. Europhys Lett. 103, 57001 (2013).
  25. Veazey, J. P., et al. Oxide-based platform for reconfigurable superconducting nanoelectronics. Nanotechnology. 24, 375201 (2013).
  26. Irvin, P., et al. Anomalous High Mobility in LaAlO3/SrTiO3 Nanowires. Nano Letters. 13, 364-368 (2013).
  27. Salaita, K., et al. Massively Parallel Dip–Pen Nanolithography with 55 Two-Dimensional Arrays. Angewandte Chemie. 118, 7378-7381 (2006).
  28. Li, S., et al. Parallel Conductive-AFM Lithography on LaAlO3/SrTiO3 Interfaces. Ieee T Nanotechnol. 12, 518-520 (2013).
  29. Cen, C., Bogorin, D. F., Levy, J. Thermal activation and quantum field emission in a sketch-based oxide nanotransistor. Nanotechnology. 21, 475201 (2010).
  30. Bogorin, D. F., et al. Nanoscale rectification at the LaAlO3/SrTiO3 interface. Applied Physics Letters. 97, 013102 (2010).
  31. Cheng, G., et al. Sketched Oxide Single-Electron Transistor. Nature Nanotech. 6, 343-347 (2011).
  32. Joshua, A., Ruhman, J., Pecker, S., Altman, E., Ilani, S. Gate-tunable polarized phase of two-dimensional electrons at the LaAlO3/SrTiO3 interface. PNAS. 110, 9633 (2013).
  33. Irvin, P., et al. Rewritable Nanoscale Oxide Photodetector. Nature Photon. 4, 849-852 (2010).
  34. Ma, Y., et al. Broadband Terahertz Generation and Detection at 10 nm Scale. Nano Letters. 13, 2884-2888 (2013).

Tags

Oxide NanoelectronicsLaAlO3/SrTiO3 NanostructuresConductive Atomic Force MicroscopyNanolithographyTransport MeasurementsLow-temperature Characterization

Play Video
PDF
DOI
DOWNLOAD MATERIALS LIST
Cite This Article
Levy, A., Bi, F., Huang, M., Lu, S., Tomczyk, M., Cheng, G., Irvin, P., Levy, J. Writing and Low-Temperature Characterization of Oxide Nanostructures. J. Vis. Exp. (89), e51886, doi:10.3791/51886 (2014).
Download Citation
Reprints and Permissions

View Video

✖

To prove you're not a robot, please enter the text in the image below

CAPTCHA Image
Play CAPTCHA Audio
Refresh Image