JoVE Journal > Engineering
Summary
Abstract
Introduction
Protocol
Results
Discussion
Disclosures
Acknowledgements
Materials
References
Nederlands

Automatically Generated
Please note that all translations are automatically generated. Click here for the English version.
Engineering

Schrijven en lage temperatuur karakterisering van nanostructuren

Published: July 18, 2014
doi:
10.3791/51886
, , , , , , ,
1Department of Physics,University of Pittsburgh

Summary

Oxide nanostructures provide new opportunities for science and technology. The interfacial conductivity between LaAlO3 and SrTiO3 can be controlled with near-atomic precision using a conductive atomic force microscopy technique. The protocol for creating and measuring conductive nanostructures at LaAlO3/SrTiO3 interfaces is demonstrated.

Abstract

Oxide nanoelectronics is a rapidly growing field which seeks to develop novel materials with multifunctional behavior at nanoscale dimensions. Oxide interfaces exhibit a wide range of properties that can be controlled include conduction, piezoelectric behavior, ferromagnetism, superconductivity and nonlinear optical properties. Recently, methods for controlling these properties at extreme nanoscale dimensions have been discovered and developed. Here are described explicit step-by-step procedures for creating LaAlO3/SrTiO3 nanostructures using a reversible conductive atomic force microscopy technique. The processing steps for creating electrical contacts to the LaAlO3/SrTiO3 interface are first described. Conductive nanostructures are created by applying voltages to a conductive atomic force microscope tip and locally switching the LaAlO3/SrTiO3 interface to a conductive state. A versatile nanolithography toolkit has been developed expressly for the purpose of controlling the atomic force microscope (AFM) tip path and voltage. Then, these nanostructures are placed in a cryostat and transport measurements are performed. The procedures described here should be useful to others wishing to conduct research in oxide nanoelectronics.

Introduction

Oxide heterostructuren 1-5 vertonen een opvallend groot aantal optredende fysische verschijnselen die zowel wetenschappelijk interessant en nuttig kunnen zijn voor toepassingen 4 zijn. In het bijzonder kan de interface tussen LaAlO 3 (LAO) en SrTiO3 (STO) 6 vertonen isolerende, geleidende, supergeleidende 7, ferro-achtige 8 en 9 ferromagnetische gedrag. In 2006, Thiel et al. toonde aan dat 10 er een sterke isolator-metaal overgang zo de dikte van de LAO laag wordt verhoogd, met een kritische dikte van 4 eenheidscellen (4uc). Later werd aangetoond dat 3uc-LAO/STO structuren vertonen een hysteretisch overgang die plaatselijk kan worden bediend met een geleidende atomic force microscoop (c-AFM) sonde 11.

De eigenschappen van oxide interfaces zoals LaAlO 3 / SrTiO3 afhankelijk van de afwezigheid of aanwezigheid van geleidendeelektronen bij het grensvlak. Deze elektronen kunnen worden gecontroleerd met behulp van top gate 'elektroden 12,13, rug poorten 10, oppervlak adsorbaten 14, ferro-elektrische lagen 15,16 en c-AFM lithografie 11. Een uniek kenmerk van c-AFM lithografie is dat zeer kleine nanoschaal functies kunnen worden gecreëerd.

Elektrische top gating, gecombineerd met tweedimensionale opsluiting wordt vaak gebruikt om quantum dots in III-V halfgeleiders 17 creëren. Als alternatief kan quasi-eendimensionale halfgeleidende nanodraden elektrisch worden afgesloten door nabijheid. De werkwijzen voor het produceren van deze structuren zijn tijdrovend en in het algemeen onomkeerbaar. Daarentegen, de c-AFM lithografie techniek is omkeerbaar in de zin dat een nanostructuur kan worden gemaakt voor een experiment, en daarna "gewist" (vergelijkbaar met een whiteboard). In het algemeen wordt c-AFM schriftelijk uitgevoerd met positieve spanningen toegepast op de AFM tip, terwijl, het wissenwordt uitgevoerd met negatieve spanningen. De tijd nodig om een ​​bepaalde structuur te creëren afhankelijk van de complexiteit van het apparaat, maar is meestal minder dan 30 minuten; het grootste deel van die tijd wordt besteed aan het wissen van het doek. De typische ruimtelijke resolutie van ongeveer 10 nanometer, maar met de juiste afstemming functies zo klein als 2 nanometer kan worden aangemaakt 18.

Een gedetailleerde beschrijving van de nanoschaal procedure volgt. De details die hier moet voldoende zijn om soortgelijke experimenten worden uitgevoerd door geïnteresseerde onderzoekers. De hier beschreven methode heeft veel voordelen ten opzichte van traditionele lithografische benaderingen gebruikt om elektronische nanostructuren te maken in halfgeleiders.

De c-AFM lithografie hier beschreven methode is onderdeel van een veel bredere klasse van scanning-probe-based lithografie inspanningen, waaronder het scannen anodeoxydatie 19 dip-pen nanolithografie 20, piëzo-elektrische patronen21, enzovoort. De c-AFM-techniek hier beschreven, in combinatie met het gebruik van nieuwe oxide interfaces, kunnen enkele van de hoogste precisie elektronische structuren te produceren met een ongekende verscheidenheid van fysieke eigenschappen.

Protocol

1. Verkrijgen LAO / STO Heterostructuren Zorg voor een oxide heterostructuur bestaande uit 3,4 eenheid cellen van LAO geteeld door gepulste laser depositie op TiO 2-terminated STO substraten. Details groei monster beschreven in ref. 22. 2. Fotolithografische verwerking van de monsters Maak elektrische contacten aan de LAO / STO-interface, met bonding pads voor bedrading doeken om een ​​chip carrier. De afzonderlijke processtappen worden hierna beschreven. Spin fotolak Spin fotolak op de monsters bij 600 rpm gedurende 5 seconden, vervolgens bij 4000 rpm gedurende 30 seconden. De fotoresistlaag wordt ongeveer 2 urn dik. Bak de monsters bij 95 ° C gedurende 1 minuut. Expose fotolak een masker aligner met 320 nm licht voor 100 sec met een dosis van 5 mW / cm 2. Ontwikkel de fotolak in fotolak ontwikkelaar for 1 min. Ionenverdunningstechnieken Gebruik een Ar + ion molen tot 15 nm van materiaal (LAO en STO) in de gebieden die niet onder fotolak verwijderen. Plaats de monsters bij een 22,5 ° hoek met de richting loodrecht op de inkomende Ar + ionenbundel. Als de Ar + ets tarief niet is gekalibreerd, een kalibratie run om ervoor te zorgen dat de juiste hoeveelheid materiaal wordt verwijderd. Bepaal de etsdiepte met AFM of gelijkwaardig profilmetry. DC sputteren van Ti en Au Borg 4 nm Ti, dan 25 nm Au op de monsters, zodat de Au maakt elektrisch contact met de blootgestelde STO laag. Het sputteren druk in het traject 2-6 x 10 -7 Torr, en sputteren plaatsvindt met het monster bij kamertemperatuur. Pre-sputter Ti gedurende 10 minuten met gesloten sluiter 100 W, dan open blind en sputteren gedurende 20 seconden bij 100 W. Na voltooiing onmiddellijk vóór verstuiving Au gedurende 1 minuut bij 50 W dan sputteren Au gedurende 30 seconden om de monsters 50 W. CaliBrate de tijd om de gewenste Ti en Au diktes produceren. Lancering Gebruik Aceton / IPA ultrasone wassen om fotolak van het oppervlak van de monsters te verwijderen. Tweede laag Een tweede lithografisch proces, met uitzondering van stap 4 (dwz., Exclusief ionenverdunning), wordt gebruikt om goud draad verbindingen naar individuele bonding pads. De twee patronen moet goed afgestemd om ervoor te zorgen dat ze niet produceren kortsluiting. Plasma reiniging. Een IPC Vat Etcher wordt gebruikt om de fotoresist residu in het patroon sleuf te verwijderen. Het instrument gebruikt de 100 W en 1 Torr argon gedurende 1 min 3. Wire Bond een voorbeeld voor te bereiden voor het schrijven Monteer de LAO / STO monster in een chip carrier (Figuur 2A) met 28 beschikbare pinnen. Wire binding structuur OPMERKING: Gebruik een draad bonder elektrische c makenAansluitingen tussen bonding pads op het monster en de chip carrier. Bevestig 1 mil (25 micrometer) goud draden tussen de elektrische contactpunten en de chip carrier. Schrijf nanostructuren 4. Schrijf nanostructuren Maak een informele schets van de geleidende nanostructuur (figuur 3A). Open het Scalable Vector Graphics (SVG) redacteur (Figuur 3B). Gebruik een sjabloon of definiëren grootte van het venster aan te passen die van de AFM beeld. Laad de AFM beeld van het monster in de SVG-editor. Maak nanostructuur elementen overlay op het imago van de AFM. Laad het SVG-bestand in de nanolithografie programma. Voer de lithografie software om een ​​geleidende nanostructuur maken. Gebruik V tip = +10 V naar nanostructuren te maken, en V tip = -10 V om nanostructuren te wissen. Verplaats de c-AFM tip met een snelheid variërend van 200 nm / sec tot 2 um / sec. 5. Cool apparaat en Take Metingen Schakel alle witte lichten en gebruik rood filters / lichtbronnen. Pak de steekproef van de AFM systeem. Plaats het monster in de verdunning koelkast (A). Meet de weerstand tegen temperatuur (B) als het monster wordt gekoeld. Meet transporteigenschappen bij lage temperaturen (C).

Representative Results

De resultaten die hier getoond worden vertegenwoordiger van de vervoersonderneming gedrag dat kan worden tentoongesteld door deze klasse van nanostructuren, en is elders in detail 23-26 beschreven. In dit voorbeeld is een nanodraad holte geconstrueerd (figuur 4) van een 3,3 eenheidscel LAO / STO heterostructuur. Geleidende paden (groene) zijn typisch 10 nm breed, zoals bepaald door nanodraad "cutting" experimenten 11. De tipsnelheid en spanning van elk segment onafhankelijk configureerbaar van de lithografie voorpaneel (figuur 4B), zoals de punt schrijfsnelheid. "Virtuele elektroden" die interface met de grensvlak contacten zorgen voor een zeer geleidend elektrische verbinding met de nanostructuren. Nadat de nanostructuur wordt geschreven, wordt deze overgedragen aan de verdunning koelkast. Blootstelling aan licht op of onder 550 nm zal ongewenste photoconduction produceren, dus het is important het apparaat te verzenden in het donker of met behulp van een rode "donkere kamer" light (figuur 5A). Elektrische aansluitingen moeten worden uitgevoerd bij kamertemperatuur, en zoals met de meeste halfgeleider nanostructuren, moet grote zorg worden genomen bij het verwisselen van elektrische aansluitingen bij cryogene temperaturen. Als de apparaten wordt blootgesteld aan elektrostatische ontlading, zal het hoogstwaarschijnlijk isolerende geworden. Opmerkelijk, kan de werking van het apparaat worden hersteld door "fietsen" de temperatuur tot 300 K en weer afkoelen. Tijdens cooldown is routine om de twee aansluitingen weerstand volgen en zelfs vier-terminal weerstand als functie van de temperatuur. Voor deze metingen een wisselspanning (meestal ~ 1 mV) wordt aangebracht bij een lage frequentie (<10 Hz) om een ​​van de elektroden, terwijl de AC-stroom wordt gemeten met een transimpedantieversterker. Lock-in demodulatie en filtering wordt uitgevoerd met behulp van een-huis ontwikkelde lock-in versterker. De ac current wordt als functie van de temperatuur (Figuur 5B). Zodra het apparaat is afgekoeld tot de basistemperatuur van de verdunning koelkast (50 mK) worden vier de terminal metingen (figuur 5C). Voor deze metingen wordt stroombron via het hoofdkanaal van de inrichting, terwijl spanning over het apparaat wordt gelijktijdig gemeten. In plaats van het meten van een lock-in versterker, een volledige stroom-spanning (IV)-signaal gemeten. Deze methode bevat meer informatie en het differentieel geleiding kan worden berekend via numerieke differentiatie. Voor het specifieke apparaat, wordt de differentiële geleiding als functie van de zij-gatespanning SG. Deze poort kan de chemische potentiaal van de inrichting te wijzigen. Het transport via het apparaat vertoont een sterke niet-monotone afhankelijkheid, met vermelding van de regio's waarin Coulomb blokkade plaatsvindt voor kleinere waarden, en strong supergeleiding voor grotere waarden van V sg. Details over de fysische interpretatie voor deze klasse van apparaat zal elders worden beschreven. .. Figuur 1 fotolithografische verwerking stappen Stap 1: rotatie fotolak. Stap 2: bloot fotolak behulp masker aligner. Stap 3: het ontwikkelen van fotolak. Stap 4: ionenverdunningstechnieken. Stap 5: DC sputteren aan Ti en Au deponeren. Stap 6: lift-off. Stap 7: breng de tweede laag. Stap 8: plasma reiniging. Figuur 2. Afbeeldingen van lithografisch patroon LAO / STO heterostructuren. (A) Afbeelding van 5mm x 5mm monster draad verbonden met een chip carrier. (B) Optische beeld dat bonding pads en een van de doeken. (C) Close-up van een enkele doek. Klik hier om een grotere versie van deze afbeelding te bekijken. Figuur 3. (A) Informele ontwerp van LAO / STO nanostructuur. (B) Precieze indeling van nanostructuur behulp van een open-source Scalable Vector Graphics (SVG) editor. Figuur 4. (A) Lithography frontpaneel voor c-AFM patronen. (B) Screenshot van 3D simulator toont positie en spanning van c-AFM tip.w.jove.com/files/ftp_upload/52058/52058fig4large.jpg "target =" _blank "> Klik hier voor een grotere versie van deze afbeelding te bekijken. Figuur 5. (A) LAO / STO nanostructuur worden ingevoegd in verdunning koelkast. (B) Controle monster resistentie zoals het wordt gekoeld van 300 K tot 50 mK. (C) Controle op vier eindstandige differentiële geleiding van als functie van zijpoort spanning VSG en spanning over het apparaat (V4t). Intensiteit grafiek weergegeven in eenheden van siemens (S), en spanningen worden weergegeven in eenheden van volt (V).

Discussion

Successful creation of nanostructures depends on several critical steps. It is important that the LAO/STO samples are grown with a thickness that is known to be at the boundary between the insulating and conductive phase. (Details of sample growth fall outside the scope of this paper, but are crucial for overall success.) Second, it is important to have relative humidity within the range 25-45% for successful c-AFM writing. Values below 25% are unlikely to produce conductive nanostructures, while too high humidity will generally produce uncontrollably large features. Also, temperature control of the AFM is important if the c-AFM tip needs to achieve precise registry over long periods of time. Once the nanostructures are created, they must be placed in a vacuum environment if experiments lasting longer than a few hours are to be performed. For the experiments described here, the structure is created and within minutes transferred to a vacuum environment.

It is recommend before writing that a “writing test” be performed on all relevant electrodes. In such a test, two virtual electrodes are first created, and a single nanowire is written while simultaneously monitoring the conductance. A similar test of erasure can be performed by “cutting” the nanowire shortly afterwards. If the nanostructure is decaying rapidly, the issue is most likely due either to the interfacial contacts or the canvas itself. To distinguish between these two effects, a four-terminal measurement of the conductance should be performed, and the two-terminal conductance should be compared with the four-terminal conductance as a function of time. If the two-terminal conductance is decaying more rapidly than the four-terminal conductance, then the issue is related to the electrical contacts to the interface. If the four-terminal conductance is decaying at a comparable rate, then most likely the canvas is not suitable and should be replaced.

There are natural limitations of the current method for creating nanostructures. Specifically, the writing speed for the smallest devices is limited to a few hundred nanometers per second. Speeds far above that value lead to unpredictable results. Use of parallel writing techniques are possible27,28, but are not highly developed and have their own drawbacks. The size of nanostructures that can be created is naturally limited by the scan range of the AFM being used. A high-quality AFM with closed-loop feedback in the two scan directions is highly recommended. Tracking of point-like objects on the sample surface should be performed to monitor temporal drift of the sample.

Once creation of conductive nanostructures at oxide interfaces has been mastered, there are a wide range of experimental directions that can be explored. Using this technique, a wide variety of nanostructures and devices have already been demonstrated, including nanowires18, tunnel barriers29, rectifying junctions30, field-effect transistors18, single-electron transistors31, superconducting nanowires32, nanoscale optical detectors33, and nanoscale THz emitters and detectors34.

Disclosures

The authors have nothing to disclose.

Acknowledgements

The long-standing collaboration with Chang-Beom Eom at the University of Wisconsin-Madison, who provided the LAO/STO samples, is gratefully acknowledged. Video editing assistance from Christopher Solis is greatly appreciated. This work is supported by NSF (DMR-1104191, DMR-1124131), ARO (W911NF-08-1-0317), and AFOSR (FA9550-10-1-0524, FA9550-12-1-0268, FA9550-12-1-0057).

Materials

Name Company Catalog Number Comments
Equipment
Contact Aligner Karl-Suss MA6
Spinner Solitec 5110C
Ion Mill Commonwealth Scientific 8C
Sputtering System Leybold-Heraeus Z-650
Barrel Etcher Branson/IPC 3000C
Wire Bonder Westbond 7700E
AFM Asylum Research MFP-3D
Dilution Refrigerator Quantum Design P850
Ultrasonic Wash Machine Fisher Scientific 15-335-6
Current Amplifier Femto DLPCA-200
Materials
LaAlO3/SrTiO3 Prof. Chang-Beom Eom N/A 5mm x 1mm with ~3.4 unit cells of LAO (See Reference 18)
Photoresist AZ Electronic Materials P4210
Developer AZ Electronic Materials 400K
Acetone Fisher Scientific A929SK-4
Isopropyl Alcohol Fisher Scientific A459-1
Deionized Water Fisher Scientific 23-290-065
Gold Wire DuPont 5771 1 mil diameter
Chip Carrier NTK Technologies IRK28F1-5451D
DOWNLOAD MATERIALS LIST

References

  1. Sulpizio, J. A., Ilani, S., Irvin, P., Levy, J. i. . Annual Review of Materials Research, in press. , (2014).
  2. Mannhart, J., Blank, D. H. A., Hwang, H. Y., Millis, A. J., Triscone, J. M. Two-Dimensional Electron Gases at Oxide Interfaces. Mrs Bulletin. 33, 1027-1034 (2008).
  3. Zubko, P., Gariglio, S., Gabay, M., Ghosez, P., Triscone, J. -. M., Langer, J. S. Annual Review of Condensed Matter Physics. Interface Physics in Complex Oxide Heterostructures. , 141-165 (2011).
  4. Bogorin, D. F., Irvin, P., Cen, C., Levy, J. i., Tsymbal, E. Y., Dagotto, E. R. A., Chang-Beom, E., Ramesh, R. . Multifunctional Oxide Heterostructures. 13, (2012).
  5. Granozio, F. M., Koster, G., Rijnders, G. Functional Oxide Interfaces. MRS Bulletin. 38, 1017-1023 (2013).
  6. Ohtomo, A., Hwang, H. Y. A high-mobility electron gas at the LaAlO3/SrTiO3 heterointerface. Nature. 427, 423-426 (2004).
  7. Reyren, N., et al. Superconducting interfaces between insulating oxides. Science. 317, 1196-1199 (2007).
  8. Bark, C. W., et al. Switchable Induced Polarization in LaAlO3/SrTiO3 Heterostructures. Nano Letters. 12, 1765-1771 (2012).
  9. Brinkman, A., et al. Magnetic effects at the interface between non-magnetic oxides. Nature Materials. 6, 493-496 (2007).
  10. Thiel, S., Hammerl, G., Schmehl, A., Schneider, C. W., Mannhart, J. Tunable quasi-two-dimensional electron gases in oxide heterostructures. Science. 313, 1942-1945 (2006).
  11. Cen, C., et al. Nanoscale control of an interfacial metal-insulator transition at room temperature. Nature Materials. 7, 298-302 (2008).
  12. Singh-Bhalla, G., et al. Built-in and induced polarization across LaAlO3/SrTiO3 heterojunctions. Nature Physics. 7, 80-86 (2011).
  13. Li, L., et al. Very Large Capacitance Enhancement in a Two-Dimensional Electron System. Science. 332, 825-828 (2011).
  14. Xie, Y., Hikita, Y., Bell, C., Hwang, H. Y. Control of electronic conduction at an oxide heterointerface using surface polar adsorbates. Nature Communications. 2, 494 (2011).
  15. Bark, C. W., et al. Tailoring a two-dimensional electron gas at the LaAlO3/SrTiO3 (001) interface by epitaxial strain. PNAS. 108, 4720-4724 (2011).
  16. Tra, V. T., et al. . Adv Mater. 25, 3357-3364 (2013).
  17. Cronenwett, S. M., Oosterkamp, T. H., Kouwenhoven, L. P. A Tunable Kondo Effect in Quantum Dots. Science. 281, 540-544 (1998).
  18. Cen, C., Thiel, S., Mannhart, J., Levy, J. Oxide Nanoelectronics on Demand. Science. 323, 1026-1030 (2009).
  19. Kalinin, S. V., Gruverman, A. . Scanning probe microscopy: electrical and electromechanical phenomena at the nanoscale. 1, (2007).
  20. Piner, R. D., Zhu, J., Xu, F., Hong, S. H., Mirkin, C. A. ‘Dip-pen’ nanolithography. Science. 283, 661-663 (1999).
  21. Ahn, C. H., et al. Nonvolatile Electronic Writing of Epitaxial Pb(Zr0.52Ti0.48)O3/SrRuO3 Heterostructures. Science. 276, 1100-1103 (1997).
  22. Bi, F., et al. ‘Water-cycle’ mechanism for writing and erasing nanostructures at the LaAlO3/SrTiO3 interface. Applied Physics Letters. 97, 173110 (2010).
  23. Cheng, G., et al. Anomalous Transport in Sketched Nanostructures at the LaAlO3/SrTiO3 Interface. Phys Rev X. 3, 011021 (2013).
  24. Veazey, J. P., et al. Nonlocal current-voltage characteristics of gated superconducting sketched oxide nanostructures. Europhys Lett. 103, 57001 (2013).
  25. Veazey, J. P., et al. Oxide-based platform for reconfigurable superconducting nanoelectronics. Nanotechnology. 24, 375201 (2013).
  26. Irvin, P., et al. Anomalous High Mobility in LaAlO3/SrTiO3 Nanowires. Nano Letters. 13, 364-368 (2013).
  27. Salaita, K., et al. Massively Parallel Dip–Pen Nanolithography with 55 Two-Dimensional Arrays. Angewandte Chemie. 118, 7378-7381 (2006).
  28. Li, S., et al. Parallel Conductive-AFM Lithography on LaAlO3/SrTiO3 Interfaces. Ieee T Nanotechnol. 12, 518-520 (2013).
  29. Cen, C., Bogorin, D. F., Levy, J. Thermal activation and quantum field emission in a sketch-based oxide nanotransistor. Nanotechnology. 21, 475201 (2010).
  30. Bogorin, D. F., et al. Nanoscale rectification at the LaAlO3/SrTiO3 interface. Applied Physics Letters. 97, 013102 (2010).
  31. Cheng, G., et al. Sketched Oxide Single-Electron Transistor. Nature Nanotech. 6, 343-347 (2011).
  32. Joshua, A., Ruhman, J., Pecker, S., Altman, E., Ilani, S. Gate-tunable polarized phase of two-dimensional electrons at the LaAlO3/SrTiO3 interface. PNAS. 110, 9633 (2013).
  33. Irvin, P., et al. Rewritable Nanoscale Oxide Photodetector. Nature Photon. 4, 849-852 (2010).
  34. Ma, Y., et al. Broadband Terahertz Generation and Detection at 10 nm Scale. Nano Letters. 13, 2884-2888 (2013).

Tags

Oxide NanoelectronicsLaAlO3/SrTiO3 NanostructuresConductive Atomic Force MicroscopyNanolithographyTransport MeasurementsLow-temperature Characterization

Play Video
PDF
DOI
DOWNLOAD MATERIALS LIST
Cite This Article
Levy, A., Bi, F., Huang, M., Lu, S., Tomczyk, M., Cheng, G., Irvin, P., Levy, J. Writing and Low-Temperature Characterization of Oxide Nanostructures. J. Vis. Exp. (89), e51886, doi:10.3791/51886 (2014).
Download Citation
Reprints and Permissions

View Video

✖

To prove you're not a robot, please enter the text in the image below

CAPTCHA Image
Play CAPTCHA Audio
Refresh Image