O objetivo geral deste método é determinar a estrutura de baixo de energia eletrônica de sólidos em ultra-baixas temperaturas usando ângulo resolvido espectroscopia de fotoelétrons com radiação síncrotron.
As propriedades físicas de um material são definidos pela sua estrutura electrónica. Electrões em sólidos são caracterizados por energia (ω) e momento (k) e a probabilidade de encontrar em um estado particular com ω dado e k é descrito pela função espectral A. (K, ω) Esta função pode ser medido diretamente em uma experiência baseada no efeito fotoelétrico bem conhecida, para a explicação de que Albert Einstein recebeu o Prêmio Nobel em 1921. No efeito fotoeléctrico a luz brilhou sobre uma superfície ejecta electrões do material. De acordo com Einstein, a conservação da energia permite determinar a energia de um electrão no interior da amostra, na condição de a energia do fotão de luz e energia cinética do fotoelectrão de saída são conhecidos. Conservação do momento torna também possível estimar k relacionando-a com o momentum do fotoelectrão por medição do ângulo em que o fotoelectrão deixaram a superfície. A versão moderna da técnica é chamada de espectroscopia de fotoelétrons ângulo resolvido (ARPES) e explora tanto as leis de conservação, a fim de determinar a estrutura eletrônica, ou seja, energia e momento dos elétrons dentro do sólido. A fim de resolver os detalhes cruciais para a compreensão dos problemas específicos da física da matéria condensada, três quantidades precisam ser minimizados: * incerteza na energia do fóton, a incerteza em energia cinética de fotoelétrons e temperatura da amostra.
Em nossa abordagem, combinar três conquistas recentes no campo da radiação síncrotron superfície ciência e criogenia. Usamos radiação síncrotron com energia de fotões sintonizável contribuindo com uma incerteza da ordem de 1 MeV, um analisador de energia de electrões, que detecta as energias cinéticas com uma precisão da ordem de 1 MeV e um criostato Ele 3 which permite-nos manter a temperatura da amostra de menos de 1 K. Discutem-se os resultados obtidos em exemplares únicos cristais de Sr 2 RuO 4, e alguns outros materiais. A estrutura eletrônica deste material pode ser determinada com uma clareza sem precedentes.
Hoje em dia ARPES é amplamente utilizada para determinar a estrutura electrónica de sólidos. Normalmente, diversas variações deste método são definidas pela fonte de radiação necessária para excitar os electrões. Usamos radiação síncrotron uma vez que oferece uma oportunidade única para ajustar a polarização e a energia dos fotões de excitação de uma vasta gama de energias, e é caracterizada pela alta intensidade, largura de banda reduzida (incerteza na energia hn) e pode ser focalizada para um feixe estreito de recolher fotoelectrões provenientes de um local de algumas dezenas de microns. Radiação síncrotron é gerada em anéis de armazenamento de electrões forçando electrões que circulam no anel com uma energia da ordem de 2 GeV ** para passar através de arranjos periódicas dos ímans fortes (undulators). O campo magnético desvia os elétrons e quando esses elétrons rápidos mudar sua direção eles emitem radiação. Exactamente esta radiação é então dirigido para a linha de luz assim chamada, onde é mais monocromáticapor uma rede de difracção e centrou-se na superfície da amostra por vários espelhos. Existem muitas dessas instalações em todo o mundo. Nossa estação final está localizado em uma das linhas de luz do anel de armazenamento BESSY que pertence à Helmholtz-Zentrum Berlin.
O coração desta facilidade ARPES é o analisador de energia de electrões (Figura 1). Como estamos interessados tanto em energia cinética e do ângulo em que os elétrons deixam a superfície, é muito conveniente para detectá-los em uma única medição. Um princípio muito simples torna essa abordagem uma realidade. Como numa experiência básica com uma lente óptica, que se concentra uma onda plana no ponto no plano focal posterior, assim, realizar a transformação de Fourier espacial, os projectos de lente óptica de electrões electrões que deixaram a superfície em ângulo particular, a um ponto no plano focal ( Figura 1). De tal forma que o acesso ao impulso, isto é recíproco, o espaço. O distance a partir da direcção para a frente, no plano focal corresponde ao ângulo e, portanto, para o impulso do fotoelectrão. Agora, os elétrons têm que ser analisados em termos de energia. Para este efeito, a fenda de entrada do analisador hemisférico é colocada exactamente no plano focal da lente óptica de electrões. Voltagens nos dois hemisférios são escolhidos de tal modo que apenas electrões com energia cinética particular (passar energia) será guiada exactamente no meio dos dois hemisférios e terra sobre a linha central do detector bidimensional. Aqueles que são mais rápidos atingirá o detector mais próximo do hemisfério exterior, aqueles que são mais lento será desviado para o interior do hemisfério. De tal modo que pode obter a distribuição de intensidade de fotoemissão como uma função da energia cinética do ângulo e simultaneamente.
A principal vantagem da nossa abordagem em relação aos métodos existentes é a utilização do He 3 cryomanipulator. Há pelo menos duas razões para levar a UOt as medições a temperaturas baixas. Quanto maior a temperatura do material, o mais esbatida os estados electrónicos tornaram em energia e quantidade de movimento. Para determinar a estrutura electrónica com elevada precisão esta temperatura alargamento tem de ser evitada. Além disso, muitas propriedades físicas dependem da temperatura, alguns fenômenos de ordenação estabelecidos em baixas temperaturas e do conhecimento da estrutura eletrônica no estado fundamental do sistema, ou seja, T = 0, é de fundamental importância. Uma das maneiras mais eficazes para resfriar a amostra até décimos de Kelvin é para liquefazer Ele 3 gás. Em muitas experiências que atingem temperaturas de sub-Kelvin não é um problema, uma vez que a radiação térmica, a principal inimigo do ultra-baixas temperaturas, pode ser protegido de modo eficaz. Infelizmente, isto não é o caso em experiências de fotoemissão. Precisamos oferecer acesso gratuito para a luz de entrada e saída de elétrons. Isto realiza-se por fendas especialmente concebidos em três raescudos mediação, com diferentes temperaturas. A fim de compensar a carga de calor provocada pelo feixe de fotões e de temperatura ambiente de radiação, o poder de refrigeração do criostato deve ser muito alta. Isto é conseguido pela velocidade muito grande de bombeamento das duas bombas, que reduzem a pressão de vapor acima do líquido Ele 3, arrefecendo o dedo frio e amostra. As especificações do projeto do nosso Ele 3 sistema torná-lo o mais poderoso no mundo. É talvez o único lugar do planeta onde se pode ver uma superfície fria 1 K através de uma janela temperatura ambiente, o "mais frio visível".
O esboço do experimento fotoemissão moderna é mostrado na Figura 1. O feixe de luz síncrotron (tracejada linha verde) ilumina a superfície fria 1 K da amostra e fotoelétrons excita. Os electrões são projectados para a fenda de entrada do analisador hemisférico, ordenadas em termos do ângulo (traços magenta, amarelo e ciano correspondem difereângulos de inclinação nt) e, em seguida, são analisados em termos de energia cinética. Figura 2 mostra a distribuição de intensidade normal como uma função do ângulo de inclinação e a energia cinética. Tal distribuição de intensidade é de facto o esperado como a comparação com os cálculos de estrutura de banda deste material mostra (painel da direita). Esta é nossa janela para o espaço recíproco.
Digitalizando tensões sobre a lente e os hemisférios e rodando a amostra em torno do eixo vertical (ângulo polar) pode-se explorar a gama ampla de ligação de energia, bem como as regiões de largura do espaço recíproco com detalhes sem precedentes. Em particular, traçando intensidade ao nível de Fermi em função de ambos os componentes da quantidade de movimento no plano, calculado a partir dos ângulos de inclinação e polar, temos acesso directo à superfície de Fermi (FS).
* Em "incerteza" entendemos melhor estimativa do experimentador de quão longe uma quantidade experimental poderia ser a verdade "valor. "
** O anel de baixa energia, pode ter uma energia de ~ 0,8 GeV, a uma alta energia – até 8 GeV.
Como é mostrado acima, o método de aplicação é muito eficiente para estudar a estrutura de baixa energia electrónica de monocristais. Recentes melhorias instrumentais viraram ARPES de uma caracterização simples e banda mapeamento de ferramenta em espectroscopia de muitos-corpo sofisticado. Uma experiência moderna oferece informações sobre a estrutura eletrônica de um sólido ou um nano-objeto com um novo nível de precisão. O acesso à superfície de Fermi, no caso de um metal, as lacunas de energia de semi…
The authors have nothing to disclose.
Agradecemos a ajuda de Rolf Follath, Hübel Roland, Möhler K., Inosov Dmytro, Fink Jörg, Koitzsch Andreas, Büchner Bernd, Varykhalov Andrei, Rienks Emile, Rader Oliver, Thirupathaiah Setti, Vyalikh Denis, Molodtsov Sergey, Laubschat Clemens, Ramona Weber, Hermann Dürr, Wolfgang Eberhardt, Christian Jung, Thomas Blume, Gerd Reichardt, David Batchelor, Kai Godehusen, Martin Knupfer, Stefan Leßny, Dirk Lindackers, Stefan Leger, Ralf Voigtländer, Ronny Schönfelder, que concebeu a "1-cubo" projeto concebidos, construídos e encomendado a linha de luz e de fim de estação, bem como um apoio organizacional e do usuário.
O projeto "1-cubos ARPES" foi financiado pelo BMBF concessão "maior resolução ARPES", bem como diretamente pelo BESSYII e IFW-Dresden. Este trabalho em particular foi apoiado pelo programa prioritário DFG SPP1458, concede ZA 654/1-1, BO1912/3-1 e BO1912/2-2. CE e BPD ªANK da Faculdade de Ciências da Universidade de Joanesburgo para financiamento de viagens. AV, RF e MC reconhecer o apoio da UE ao abrigo -FP7/2007-2013 subvenção N. 264098 – MAMA.
Name of Reagent/Material | Company | Catalogue Number | Comments |
Single crystals of ZrTe3 and TiSe2 | grown by Dr Helmut Berger, EPFL, Lausanne | ||
Single crystals of Sr2RuO4 | grown by the group of Dr Antonio Vecchione | ||
SAMPLES ZrTe3, TiSe2, Sr2RuO4 |