核材料在核电厂事故模拟条件下的激光加热和辐射光谱研究

1. 高温计和分高温计校准 参考标准灯 从国家标准实验室获得合格的标准灯具。注: 此处使用的两盏灯均经德国标准参考机构之一 (Physikalisch 合作 Bundesanstalt, 2010) 精确标定为 650 nm。 图 2:用于校准当前高温计和分的黑体源和标准灯。在校准过程中, 高温计或分-高温计的视野是集中在标准光源 (黑体或灯), 这是加热到已知的温度 (并因此发出已知的辐射) 为给定的输入电流。通过拟合出由高温计或分-高温计辐射探测器产生的电压信号的实验图, 作为光源温度的函数, 得到了标定方程。请单击此处查看此图的较大版本. 高温计校准 校准高温计通道接近 650 nm 与两个钨丝带灯, 第一个为温度范围在 1100 k 和 1800 k 之间, 并且第二在 1800 k 和 2500 k 之间 (图 2)。 将高温计与灯灯丝和针对齐 (图 2)。 按照客运大楼提供的校准表, 在不同的标称灯温度下记录高温计强度。 绘制实验高温计强度作为逆灯温度的函数。注: 高温计配有对数放大器。因此, 这一趋势应该是线性的, 至少对于1700以上的温度 k. 线性拟合实验点将产生高温计校准方程的形式:公式 2 其中 A 和 B 是允许温度计信号的转换在650毫微米入温度的定标常数。 在用于反射光信号 (RLS) 分析的探针激光器的同一波长上固定同一高温计的第二通道 (光电二极管)。在当前的设置中, 这是一个 Ar+ 0.75 W cw 激光辐射在 488 nm。将高温计的第二通道固定在 488 nm, 以使其能够作为 RLS 的光学滤波器。注意: 由于 RLS 分析纯粹是定性的, 所以第二个通道不需要校准。 辐射温度 请注意, 公式2中的Tλ 是由高温计测量的辐射温度。如果它是由理想的黑体 (ελ = 1 在等式1中) 发射的, 则是对应于实验辐射强度的温度。在实际样品中, 它是与实际绝对温度有关的公式:公式 3. 在近似中从公式1推导公式 3. 通过对 515 nm 和 980 nm 之间的多通道分-高温计记录的辐射强度 (方程式 1) 的频谱分析, 确定所研究材料的 NSE, 以获得其真实温度。 分-高温计校准 按照标准灯的通道校准分高温计的 650 nm 通道, 步骤 1.2. 1-1. 2.3。 因为分-高温计没有装备对数放大器, 但与线性一个, 这时间, 密谋实验强度的对数 (这里表达计数) 反对有名无实的灯温度为了获得定标650 nm 通道的常量 C 和 D:公式 4. 增加电流加热的黑体源 (图 2) 到一个水平, 黑体腔是发光足够清晰可见与肉眼。然后, 将分-高温计目标对准黑体腔的中心。 将黑体电流增加到分-高温计信号, 同时显示在 PC 屏幕上, 足够强烈, 足以完全覆盖背景噪音。调整分-高温计集成时间, 以优化信噪比。分高温计的时间线性度应在其交付时进行检查。注意不要使分-高温计光电二极管饱和。 稳定黑体温度。等待, 直到黑体发射的光芒, 因此分高温计信号, 是稳定的 (典型地10到 20 min 在温度在 1500 K 附近)。 记录设备所跨越的全波长范围内的辐射光谱。完全填满内存缓冲区 (256 收购)。然后, 取每个通道的平均强度值。 使用在 650 nm (步骤 1.4. 1-1. 4.2) 校准的通道所记录的强度来测量精确的黑体温度。 一旦确定了黑体温度, 则使用公式1计算黑体辐射Lλ, bb 。 校准分-高温计的剩余通道对黑体来源 (大约200他们)。削减 488 nm 和 515 nm 和 980 nm 和 1011 nm 之间的范围, 以减少噪音。获得集成-具体时校准 (传输) 功能公式 5, 其中, ICountsav 是由每个分-高温计通道和ti测量的平均实验强度, 是积分时间。在缓冲区中累计的256收购的平均值。 重复分-高温计校准步骤 1.4. 1-1. 4.10 在不同的黑体温度为了横渡检查K(λ) 是温度独立的。注意: 只有背景噪声在不同的黑体温度下才会改变。 在实际样品测量中, 通过函数K(λ) 乘以积分-具体的实验辐射光谱 (ICounts(λ)/ti) 获得辐射光谱。 2。样品安装 注意: 如果样品是放射性的, 在一个装有光学质量窗户和光学工作台的阿尔法紧的手套箱中执行整个过程。当样品是特别放射性的 (包含强的γ放射器例如浦或 Am), 佩带一件主角礼服和带领手套, 当装载它时。使用辐射探测器确定β和γ辐照的主要方向。 用石墨、钼或钨螺丝将样品安装在刀柄上 (见图1的左下凹)。注: 与石墨相比, 钼或钨螺丝确保了更好的机械稳定性, 虽然它们能影响试样的热平衡, 而非石墨螺丝。理想的样品形状是一个直径约8毫米和至少2毫米厚的圆盘。然而, 使用可调式螺丝允许分析不同形状和大小的样品, 也非常小和不规则。当要调查放射性碎片时, 这种灵活性特别有利。 将样品和夹持器放在圆柱形压力容器 (或高压釜中, 如图1中的化)。将样品垂直安装在容器轴上。用光学质量的窗户 (通常是石英或熔融二氧化硅) 把容器围起来。 将容器固定在光学工作台上。 在一台光学工作台上, 在压力容器的后侧固定一个石墨屏幕, 以吸收激光束, 以防样品在实验过程中从刀柄上脱落。 3. 激光和高温计对准 激光对准 在光学工作台上, 将高功率激光束传送到实验室的光纤, 将聚焦单元耦合在一起。注意: 在这样做的时候, 尽量注意避免光纤中的扭结的形成, 这可能会对它们造成不可逆转的损害。 在聚焦单元中选择合适的透镜, 以便在样品表面获得所需的光斑尺寸, 并在聚焦单元和样品表面之间找到合适的焦距距离。确保激光光斑大小至少比高温计瞄准点 (大约 3 mm2) 大十倍, 以确保高温计测量点周围的温度均匀性。注: 由于这种限制, 激光光斑尺寸可以根据每个具体实验的目标进行调整。例如, 一个较小的点会导致更高的激光功率密度。因此, 将有可能达到更高的温度, 但在一个更有限的样品表面区域。反之, 一个较大的激光点将保证在整个样品中温度分布更均匀, 尽管最大温度是可达到的。聚焦单元与样品表面之间的焦距仅由几何约束, 如各种光学元件的配置、它们与样品之间的手套箱壁的存在等。 在光学表上安装所需的所有光学部件 (激光光学、Ar+激光进行 RLS 分析和计)。 通过高压釜 (如果有的话, 手套箱) 窗口将红色激光点对准样品表面。如果激光光斑小于样品表面, 请将其固定在样品中心或特定的感兴趣区域 (例如,样本的两个不同区域之间的接口)。注: 目前大功率激光器还配备了低功率氦氖激光器, 其光路完全相同。打开此先导激光器以对准系统。红光光斑大小与高功率红外光束的实际光斑尺寸略有不同。但是, 在对齐过程中可以忽略这种差异。 打开 Ar+激光器, 并将其对准样品表面上红色先导激光光斑的中心。 高温计对准 将高温计和分高温计固定到光学表中, 便于查看样品, 其轴线尽可能接近样品表面。 大致点的高温计和分-高温计对样品。通过查看各自的目镜, 确保目标正确地查看示例。 为了在正确的位置和焦距精确地对准高温计, 将一盏灵活的灯放在温度计目镜中。验证高温计膜片的锐利图像是否投射到样品表面。注: 在高温计和分高温计中, 样品发出的热辐射由物镜 (透镜和准直器) 收集, 并通过膜片聚焦于光电二极管探测器。通过目镜的计, 这个隔膜的图像清晰可见。与当前设置, 这个斑点近似地是圆的, 以直径1毫米. 避免使用高温计目标设置, 因为这可能会影响设备校准。 将高温计的隔膜图像对准红色先导激光光斑和 Ar+蓝色激光光斑的中间。 在步骤 3.2. 3-3. 2.4 中重复相同的过程, 以便对分高温计进行精细对准。 反射检查 仔细检查红色先导激光的寄生虫反射 (在一张白纸的帮助下明显地由眼睛), 主要来自高压釜 (和, 如果礼物, 手套箱子) 窗口。注: 如果要分析 well-reflective 金属样品, 这些反射也可能来源于样品表面。这种反射是非常危险的, 当样品用大功率红外激光光束照射。 放置石墨屏幕 (吸收体) 在任何地方的寄生虫反射已经确定。注: 红外激光束反射不应该撞击人类, 但它们也可以燃烧光学和电子元件及手套箱零件, 也可以通过金属实验室工具进一步反映。因此, 他们应该停止由适当的石墨吸收器尽可能接近他们的起源。 4. 压力容器的灌装 通过适当的管道将压力容器连接到真空泵和供气系统。如果可能的话, 除了一个压力表, 连接一个氧气分析仪, 以压容器。 选择应进行激光加热实验的大气层 (气体或气体混合物)。根据要调查的样品和要生产的化学条件选择大气。 无论大气层, 首先使用真空泵清空压力容器, 以避免与空气的任何交叉污染, 特别是如果选择的实验气氛是理想的氧气。如果可能, 在这个 “清除” 过程中达到 O2分析器的较低检测限制。 排空后, 用所选气体在所需压力下填充高压釜。注: 在高压釜内可以设置不同的压力 (例如,用于研究相变的压力效应)。然而, 对于标准实验, 设置气体超压的 0.2-0.3 兆帕斯卡 (关于大气压), 以减少样品汽化现象尽可能多。目前的大多数实验都是在惰性气体 (加压氩) 下进行的, 以便在整个激光加热实验中保持最初的样品组成。然而, 对于特殊的研究, 氧化 (加压空气, co/一氧化碳的2混合物等) 或减少 (Ar + H2) 的气氛也可以使用。 在加装高压釜后, 在进行激光加热实验之前, 要确保氧气分析仪的氧电位稳定。 5. 建立购置系统 连接两个高温计通道 (488 nm 的 RLS 和 650 nm 的温度分析) 的示波器作为模拟/数字 (AD) 转换器。 重复步骤5.1 的分-高温计。注: 由于其大量的渠道, 分-高温计配备了自己的收购单位。这可以在外部触发, 信号来自示波器。 将大功率激光电位器与计相同的示波器连接。确保示波器至少有三输入插头。否则, 将其他设备连接到它并同步它们。 设置示波器参数 (获取窗口振幅、偏移量和扫描持续时间), 使来自高温计的实验数据能够正确和完整地记录。检查示波器屏幕上的数据正确记录和保存后, 每一个实验。 为采集系统设置合适的触发器。例如, 当来自激光电位器的信号发生过一定的阈值时触发示波器, 对应于第一个高功率脉冲发送给样品并借助示波器软件进行设置。 验证, 当示波器被触发时, 它开始记录来自激光电位器和两个高温计通道的信号, 并发送一个信号, 在分-高温计中触发采集。 将示波器连接到 PC。直接插入软件校准方程2、3和 4, 使记录的强度可以直接绘制为在 PC 屏幕上的温度-时间曲线 (热)。 6. 激光加热镜头 设置一个激光加热程序。如果可能, 直接从连接到激光器的 PC 上进行。 对于熔化超过 2500 K 的耐火材料, 在激光程序开始时设置一个预热阶段。这包括一个缓慢加热阶段持续10至三十年代, 在此期间, 样品是加热与低激光功率密度 (约 50 W cm-2), 直到其温度稳定在一个恒定水平之间的1500和 2000 K。注: 预热阶段可降低热应力, 如果从室温开始直接向超过 2500 K 发射, 则容易开裂和破坏样品。此外, 它有助于去除样品表面可能存在的杂质。在激光熔化实验中, 建立在直接经验基础上的最佳方法。 在预热阶段之后, 建立了一系列高功率激光射击的序列, 将样品加热到其熔化温度之外。定义3-4 镜头的周期, 之后样品可以冷却回室温。在继续拍摄之前, 检查样品条件。注: 样品不应被允许冷却回室温在两个镜头之间, 以避免过于激烈的热应力。所需功率因激光光斑和所调查的材料而异。通常, 对于像是2的耐火氧化物, 大约 500 W cm-2的功率密度足以将材料表面熔化几百毫秒。 改变连续的高功率激光脉冲 (和各自的功率密度) 在几十个 ms 和几个 s 之间的持续时间, 以检查是否可能依赖的观察热逮捕温度的脉冲长度。通过这种方法, 验证在加热/冷却循环过程中, 相变是否发生在热力学平衡。注: 不需要用较短的脉冲来保证热力学平衡条件, 而应避免更长的脉冲, 因为液体质量将不再被毛的力所保存在样品表面, 而通过下落, 它会破坏样品容器 (持有人和高压釜)。 在激光加热实验中, 在主实验室分离的控制室中, 通过涂层保护窗口阻止大功率激光照射。注: 如果在激光拍摄期间, 主实验室需要实验者在场, 那么就必须戴上防护眼镜。 通过在石墨吸收器中首先拍摄激光束, 验证该激光器程序是否正常工作。使用此测试还可以检查在步骤5.5 中设置的触发器系统的功能是否正确。 如果所有的检查都是成功的, 请停用红色先导激光器, 然后打开大功率光束。 释放所有安全开关, 并在样品上启动激光照射程序。 在激光加热和冷却周期 (通常是预热阶段加上三或四高功率脉冲) 结束时, 验证样品的外观, 表明它是完全或部分熔化、淬火、破碎、仍然完好等。 如果样品仍然完好无损, 重复几个激光加热循环, 并检查结果的重复性。注: 在成功的情况下, 在同一样品上可以重复四十次以上的投篮。这样大的数据集可以被处理, 产生的平均价值的相变点支持的一个健全的统计分析的测量不确定度。 7。数据分析 定性热分析 检查由高温计记录的实验热 (每激光一枪) 的质量和特性。验证, 如果最大温度达到足够高, 热逮捕相应的凝固出现在冷却部分的热。注意: 相似的热拘捕在热化侧面通常几乎不可看见, 因为快速的 laser 热化提供更多能量比熔化的焓和热力学平衡情况在这部分主要未体会11. 如果最高温度过低, 重复激光加热循环与高功率脉冲。 在新样品上重复激光加热/冷却循环如果热太不规则或异常 (例如,样品的表面加热和冷却不跟随激光脉冲), 在这种情况下, 样品可能破裂, 破裂, 或汽化在实验中。 发射率分析 为了获得真实的样品温度热, 借助分-高温计数据, 建立样品的 NSE。 将原始分-高温计数据转换为辐射光谱, 如步骤1.4.11 中所述。 如果已建立的温度点T *存在于所调查系统中 (例如,一个参照共晶点 [Ref. ZrC]), 并在当前实验中进行测量, 则直接从实体辐射光谱中获得 NSE. 对相应的热停进行测量。了解热停发生的实际温度T * , 计算亮度Lλ, rb 通过公式1。在这种情况下, 直接从其定义中获得发射率: 等式9。 如果没有建立的温度点是可利用的, 则适合辐射光谱Lλ, 铷, 采取 NSE ελ 和温度T作为自由参量在等式1。然后, 获得发射率和温度的最佳值, 适合整个频谱。注: 如果灰色体假设是有效的 (即,如果发射率不依赖于波长, 这对于在本工作中所研究的材料来说通常是正确的), 则该过程是数值精确的。否则, 需要对发射率波长依赖性作进一步的假设, 以便在文献数据的帮助下, 在λ上估计ελ 的参数依赖性。 一旦ελ 被确定, 通过压力容器 (如果存在, 手套) 窗口在 650 nm (由窗口供应商提供) 的光学透射率乘以 650 nm 的值, 并将其替换为公式3。通过这种方法, 从高温计测量中获得真实的温度热。 相变研究 将相变点确定为温度, 在实际温度热的冷却侧面发生热截获或屈折。 对耐火材料进行第一次激光加热实验, 其熔点和 NSE 值均已确定 (例如,钼、钨、ZrC 或基材的2)。这将提供一个良好的功能和准确性测试的方法。注意: 离开分析可能的屈折, 如果有的话, 对热的加热侧面, 因为它们可能是不平衡现象的结果非常不确定的解释。 比较 RLS 信号, 同时显示, 与实际温度热。在 RLS 的帮助下, 确定样品表面的新阶段的开始, 其中的振荡和屈折将相应地出现。 比较高温计记录的相变温度与同相转变的最终 NSE 变化。 8. 样品回收 释放压力从高压釜和稳定它到大气压。 打开高压釜, 除去熔化的和解冻的样品, 以及可能脱落的碎片。可能使用这些零件 post-melting 材料的表征。 在组织和乙醇的帮助下, 仔细清洗高压釜, 特别是光学窗口。 在适当的容器中收集样品和碎片。在手套箱工作的情况下, 高放射性样品, 放置在一个铅箱内的容器。