نحن لتوضيح تطبيق 1 H (15 N، αγ) 12 C الرنانة تحليل التفاعل النووي (NRA) لتقييم كمي لكثافة ذرات الهيدروجين على سطح الأرض، في وحدة التخزين، وفي طبقة بينية من المواد الصلبة. وصفت القريبة من السطح عمق الهيدروجين التنميط من المشتريات (110) الكريستال واحد وشافي 2 / سي (100) المداخن.
تحليل التفاعل النووي (NRA) عبر الرنانة 1 H (15 N، αγ) 12 C رد فعل هو وسيلة فعالة للغاية من عمق التنميط أن كميا وغير المدمر يكشف عن توزيع كثافة الهيدروجين في السطوح، في واجهات، وفي حجم المواد الصلبة مع ارتفاع عمق القرار. تنطبق هذه التقنية شعاع 15 N أيون من 6.385 إلكترون فولت التي تقدمها مسرع كهرباء وبالكشف عن النظائر 1 H في أعماق تصل إلى حوالي 2 ميكرون من سطح الهدف على وجه التحديد. يتم قياس التغطيات H السطح مع حساسية في ترتيب ~ 10 13 سم -2 (~ 1٪ من كثافة أحادي الطبقة الذرية نموذجي) وحجم H تركيزات مع حد اكتشاف 10 ~ 18 سم -3 (~ 100 في. جزء في المليون ). القرار عمق القريبة من السطح هو 2-5 نانومتر عن حدوث 15 N ايون العادي سطح على الهدف ويمكن تعزيز لقيم أقل من 1 نانومتر لأهداف مسطحة جدا من التبنيتينغ لرعي سطح حدوث الهندسة. الطريقة هي متعددة وتطبيقها بسهولة إلى أي فراغ عالية مادة متجانسة متوافقة مع سطح أملس (لا المسام). كهربائيا الأهداف الموصلة عادة ما تتسامح مع أشعة شعاع أيون مع تدهور يكاد يذكر. الكميات الهيدروجين وتحليل العمق الصحيح تتطلب معرفة تكوين الابتدائية (إلى جانب الهيدروجين) وكثافة جماهيرية من المواد المستهدفة. وخصوصا في تركيبة مع الأساليب فراغ فائقة لإعداد المستهدفة في الموقع والتوصيف، 1 H (15 N، αγ) 12 C سلطة المصادر الطبيعية يعتبر مثاليا لتحليل الهيدروجين في أسطح التحكم بالذرة واجهات ذات البنية النانومترية. نحن exemplarily إظهار هنا تطبيق 15 N سلطة المصادر الطبيعية في منشأة مسرع الشعير جنبا إلى جنب من جامعة طوكيو ل(1) قياس كمي لتغطية السطح وتركيز الجزء الأكبر من الهيدروجين في المنطقة القريبة من السطح من H 2 يتعرضون بالشلل الرعاش(110) الكريستال واحد، و (2) لتحديد موقع العمق وطبقة كثافة الهيدروجين بالقرب من واجهات رقيقة شافي 2 الأفلام على سي (100).
في كل مكان من الهيدروجين كشوائب أو كمكون من مجموعة واسعة من المواد وثروة من الظواهر التفاعل الناجم عن الهيدروجين جعل تكشف توزيع الهيدروجين في المنطقة القريبة من السطح وعلى واجهات دفن المواد الصلبة مهمة هامة في العديد من المناطق الهندسة وعلوم المواد الأساسية. وتشمل سياقات بارزة دراسات امتصاص الهيدروجين في تخزين وتنقية المواد اللازمة لتطبيقات الطاقة الهيدروجينية، التي تعمل بخلايا الوقود، تحميل الصور، والحفز الهدرجة، والاحتفاظ الهيدروجين والتقصف في الهندسة المفاعلات النووية والانصهار، والآثار السطحي الناجم عن الهيدروجين في تصنيع النمو الفوقي وبالهيدروجين قضايا الموثوقية الكهربائية في مجالات التكنولوجيا جهاز أشباه الموصلات.
وعلى الرغم من الوجود في كل مكان، والتركيب الذري بسيط، والكشف عن كمية من الهيدروجين تحديات التحليلية. كما يحتوي على الهيدروجين فقط إلكترون واحد، محللة بيانات عنصري خلاف ذلك تنوعاهو من خلال التحليل الطيفي الإلكترون إبطال مفعولها. طرق الكشف الهيدروجين المشتركة من خلال تقنيات الرنين التحليلية، البصرية، أو النووية الجماعية مثل انصهار المعادن، الامتزاز الحراري، وامتصاص الأشعة تحت الحمراء أو الرنين المغناطيسي الطيفي لا تتأثر أساسا إلى عمق موقع الهيدروجين. هذا يمنع، على سبيل المثال، التمييز بين سطح كثف والهيدروجين يمتص الجزء الأكبر التي تختلف اختلافا جوهريا في التفاعلات المواد الفيزيائية والكيميائية، وبالتالي تميزهم تزداد أهمية لتحليل المواد ذات البنية النانومترية التي تضم كميات صغيرة ومساحات كبيرة. التنميط الهيدروجين بواسطة التحليل الطيفي الثانوي أيون كتلة، رغم ما توفره من تركيزات H كمية-حل العمق، مدمر على قدم المساواة إلى الهدف تحليلها كما انصهار المعادن، وآثار الاخرق قد يجعل عمق المعلومات التي تم الحصول عليها بالقرب من السطح لا يمكن الاعتماد عليها.
تحليل التفاعل النووي مع الضيقصدى الطاقة (احتياط E) من H 1 (15 N، αγ) 12 C رد الفعل عند 6.385 إلكترون فولت 1-3، من ناحية أخرى، يجمع بين مزايا غير مدمرة الكميات الهيدروجين مع ارتفاع عمق قرار في أمر من قليل نانومتر بالقرب من السطح. يحدد طريقة التغطيات H السطح مع حساسية في الترتيب من 10 13 سم -2 (~ 1٪ من كثافة أحادي الطبقة الذرية نموذجي). تركيزات الهيدروجين في المناطق الداخلية من مواد يمكن تقييم مع حد اكتشاف العديد من 10 18 سم -3 (~ 100 في. جزء في المليون) ومدى عمق التحقيق من حوالي 2 ميكرون. القرار عمق القريبة من السطح هو روتيني 2-5 نانومتر في حدوث طبيعي سطح شعاع أيون 15 N على هدف تحليلها. في هندستها حدوث رعي السطح، ويمكن أن يكون القرار زيادة تعزيز لقيم أقل من 1 نانومتر. انظر المرجع. 3 لحساب مفصل.
وقد أثبتت هذه القدرات 1 H ( <sتصل> 15 N، αγ) 12 C سلطة المصادر الطبيعية كأسلوب قوية لإلقاء الضوء على السلوك والدينامية من الهيدروجين في الأسطح والواجهات في مجموعة كبيرة ومتنوعة من العمليات والمواد 3. التي وضعتها نفورد 4 في عام 1976، تم استخدام 15 N سلطة المصادر الطبيعية أولا في الغالب لتحديد الكمية تركيزات حجم H في المواد السائبة والأغشية الرقيقة. بين أغراض أخرى، وقد استخدمت تركيزات الهيدروجين المطلقة التي تم الحصول عليها خلال 15 N سلطة المصادر الطبيعية لمعايرة أخرى، وليس الكمية مباشرة، وتقنيات الكشف عن الهيدروجين 5،6. وقد وصفت أيضا 15 N سلطة المصادر الطبيعية التنميط الهيدروجين في الأهداف مع واجهات واضحة المعالم في هياكل رقيقة الطبقات 7-10. وفي الآونة الأخيرة، تم إحراز تقدم كبير في دراسة الهيدروجين في المنطقة القريبة من السطح الأهداف كيميائيا نظيفة وهيكليا واضحة المعالم من خلال الجمع بين 15 N سلطة المصادر الطبيعية مع السطح التحليلي فائقة فراغ (الفائق) أجهزة لpreparه للرقابة بالذرة السطوح في الموقع لتحليل H 3.
عن طريق قياس التغطية الهيدروجين على سطح الكريستال واحد، وسلطة المصادر الطبيعية ساهمت إلى حد كبير في فهم المجهري الحالي من مراحل امتصاص الهيدروجين على العديد من المواد. 1 H (15 N، αγ) 12 C سلطة المصادر الطبيعية هو علاوة على ذلك هذه التقنية التجريبية الوحيدة لقياس مباشرة صفري نشير طاقة الذبذبات من-كثف سطح ذرات H 11، أي أنها يمكن أن تكشف عن حركة الذبذبات الميكانيكية الكمومية للذرات H كثف في اتجاه الشعاع الأيوني الحادث. من خلال القدرة على التمييز نانومتر النطاق بين سطح كثف ويمتص معظم H، يمكن 15 N سلطة المصادر الطبيعية توفر معلومات قيمة حول دخول الهيدروجين من خلال السطوح المادية، مثل صلة المعدنية الماء التي يرجع تاريخها 12 أو لمراقبة التنوي هيدريد تحت أسطح H المعادن ممتع 13-15. عالية R-وقد أثبتت esolution 15 N تطبيقات سلطة المصادر الطبيعية والقدرة على الكشف عن الاختلافات سمك أحادي الطبقة الفرعية من adlayers 16 وتمييزها عن الهيدروجين يمتص حجم البلورات النانوية في المشتريات 17-كثف السطح. الجمع مع مطياف الامتصاص الحراري (TDS) يسمح للتعريف لا لبس فيها من H 2 ملامح الامتزاز الحراري ولتقييم حلها عمق الاستقرار الحراري للكثف واستيعابها الدول الهيدروجين ضد الامتزاز و13،15،18 نشرها. نظرا لطبيعة غير مدمرة ودقة عالية عمق 1 H (15 N، αγ) 12 C سلطة المصادر الطبيعية هو أيضا الأسلوب الأمثل للكشف عن الهيدروجين دفن في واجهات سليمة، والذي يسمح لدراسة محاصرة الهيدروجين في المعادن / معدنية 19-22 والمعادن واجهات 16،23-25 / أشباه الموصلات ولتتبع انتشار الهيدروجين في أنظمة رقيقة مكدسة 9. من خلال وضع تصور مباشرة الهيدروجين إعادة توزيع phenomenوبين واجهات من شافي 2 / أساس سي معدن أكسيد أشباه الموصلات (موس) الهياكل التي تتصل بالتدهور الأجهزة الكهربائية، قامت سلطة المصادر الطبيعية مساهمات قيمة خاصة لجهاز موثوقية الأبحاث 26.
مبدأ الكشف عن الهيدروجين في سلطة المصادر الطبيعية هو أشرق الهدف تحليلها مع شعاع 15 N أيون من الدقة E على الأقل = 6.385 إلكترون فولت للحث على الرنانة 1 H (15 N، αγ) 12 C التفاعل النووي بين 15 N و 1 H في مادة. هذا رد فعل النشرات مميزة γ-أشعة 4.43 إلكترون فولت والتي يتم قياسها مع كاشف التلألؤ القريبة من العينة. وγ العائد يتناسب مع تركيز H في عمق معين من الهدف. تطبيع هذه الإشارة من قبل عدد من الحادث 15 N أيونات تحولها إلى كثافة H المطلقة بعد أن تم معايرة نظام γ الكشف مع الهدف المعياري للتركيز H معروف. 15 </sup> ن أيونات الحادث في الدقة E يمكن أن تتفاعل مع الهيدروجين على سطح الهدف. يتم قياس تركيز الهيدروجين دفن مع 15 N أيونات الحادث في الطاقات (E ط) أعلاه الدقة E. داخل المواد المستهدفة، و15 N أيونات تعاني من فقدان الطاقة بسبب توقف الإلكترونية. يوفر هذا تأثير القرار عمق عالية، لأن H 1 (15 N، αγ) 12 C صدى التفاعل النووي لديه عرض ضيق جدا (العرض Lorentzian المعلمة Γ = 1.8 كيلو) ووقف السلطة من المواد 6.4 إلكترون فولت 15 N يتراوح بين 1-4 كيلو / نانومتر، بحيث مرور أيون 15 N خلال بضع طبقات نووية كافية لتحويل الطاقة خارج النافذة الرنين. وهكذا، فإن رد فعل مدوية بالكشف H دفن في E ط> دقة E في سبر عمق د = (E ط – E احتياط) / S، حيث S هو الإلكترونيةوقف السلطة من مادة تحليل 3.
عن طريق قياس γ العائد أثناء فحص الحادث 15 N أيون الطاقة بزيادات صغيرة، واحد يحصل على منحنى الإثارة التفاعل النووي الذي يحتوي على توزيع الكثافة عمق الهيدروجين في الهدف. في هذا المنحنى الإثارة (γ العائد مقابل 15 N الطاقة)، وconvolved توزيع H العمق الفعلي مع وظيفة مفيدة سلطة المصادر الطبيعية أن يضيف لتوسيع الغالب جاوس وهو القيد الرئيسي لقرار عمق 3. على السطح (أي، في E ط = الدقة E) تهيمن على عرض الضبابي من تأثير دوبلر بسبب اهتزاز نقطة الصفر من ذرات H ضد سطح الهدف. 11،27،28 منحنى العائد من الهيدروجين دفن الكشف في يتأثر E ط> دقة E من قبل عنصر إضافي توسيع الضبابي بسبب عشوائية 15 N أيون straggli الطاقةنانوغرام داخل المرمى. الزيادات عرض نهم بما يتناسب مع الجذر التربيعي للطول أيون مسار في المواد من 29،30 ويصبح القرار المهيمن تحد عامل فوق سبر أعماق 10-20 نانومتر.
ليبرهن على وجود عدد قليل من نموذجي جدا الهيدروجين التنميط التطبيقات مع 15 N سلطة المصادر الطبيعية، وصفنا هنا exemplarily (1) تقييم كمي لتغطية H سطح وتركيز الهيدروجين يمتص الجزء الأكبر في H 2 البلاديوم يتعرض (PD) الكريستال واحد، و (2) تقييم الموقع العمق وطبقة هيدروجين كثافة في واجهات دفن من شافي 2 / سي (100) مداخن. يتم تنفيذ القياسات سلطة المصادر الطبيعية في الشعير 5 MV فان دي غراف جنبا إلى جنب مسرع 31 من جامعة طوكيو، والتي توفر درجة عالية من الاستقرار وmonochromatized جيدا (ΔE ط ≥ 2 كيلو) 15 N شعاع أيون من 6-13 إلكترون فولت. وقد وضعت الكتاب على نظام التحكم في الكمبيوتر لacceleratأو لتمكين مسح الطاقة الآلي والحصول على البيانات لتحديد ملامح الهيدروجين. يعكس اثنين من مختلف المهام قياس سلطة المصادر الطبيعية التي قدمتها أعلاه التطبيقات H التنميط، ويوفر مرفق الشعير خطين شعاع أيون مع محطات التجارب المتخصصة: (1) الفائق سطح النظام التحليلي مع germanate البزموت واحد (BGO، بي 4 قه 3 O 12 ) كاشف γ-التلألؤ مخصصة لتحديد الكميات سلطة المصادر الطبيعية من التغطيات سطح الهيدروجين، إلى نقطة الصفر الطيفي الاهتزاز، وH عمق التنميط على أهداف وضوح الشمس واحدة تسيطر بالذرة في مزيج فريد مع TDS. و (2) فراغ الغرفة عالية مجهزة مع اثنين من أجهزة الكشف عن BGO المتمركزة قريبة جدا من الهدف لزيادة الكفاءة γ الكشف، ينص على الحد الأدنى الكشف H والحصول على البيانات بشكل أسرع. هذا الإعداد لا يوجد لديه مرافق إعداد العينات ولكن يسمح لتبادل عينة السريع (~ 30 دقيقة)، وبالتالي لارتفاع الناتج من الأهداف التي بئر-كنترولالطبقة السطحية lled ليست جزءا أساسيا من مهمة التحليلية، مثل التنميط H في واجهات دفن أو الكميات من تركيزات الأكبر H. في كلا الخطين شعاع، وضعت أجهزة الكشف BGO ملائم خارج أنظمة فراغ لأن أشعة γ تخترق جدران غرفة رقيقة مع تخفيف يكاد يذكر.
الشكل 1. إعداد سلطة المصادر الطبيعية في النظام BL-1E الفائق. (A) تخطيطي رأي كبار في النظام BL-1E الفائق مجهزة بندقية تفل أيون، وانخفاض حيود الإلكترون الطاقة (LEED)، وأوجيه الطيفي الإلكترون (AES) لفي -situ إعداد أهداف سطحية الكريستال واحد أمر بالذرة ونظيفة كيميائيا والجمع بين سلطة المصادر الطبيعية والقياسات TDS مع مطياف الكتلة رباعي (نظام إدارة الجودة) التي شنت على مرحلة الترجمة الخطية. (ب) المشتريات عينة الكريستال واحد يعلق على رانه أخذ عينات صاحب تتلاعب المبردة. الرجاء انقر هنا لعرض نسخة أكبر من هذا الرقم.
الشكل 1 (أ) يوضح النظام الفائق في خط شعاع (BL) -1E، التي هي مجهزة تجهيزا كاملا لإعداد في الموقع من الأسطح الكريستال واحد أمر بالذرة ولديه ضغط قاعدة <10 -8 السلطة الفلسطينية للحفاظ على نظافة السطح. لتوفير وصول العينة للأدوات التحليلية السطح، يتم وضع 4 "BGO ماض على 15 N محور شعاع ايون ~ 30 ملم وراء هذا الهدف. ويتم تركيب العينة على مرحلة التلاعب 4-محور للدقيقة (س، ص، ض، Θ) لتحديد المواقع، ويمكن أن تبرد مع النيتروجين السائل ل~ 80 ك أو مع ضغط عليه ~ 20 ك الشكل 1 (ب) يدل على المشتريات الهدف الكريستال واحد شنت بأسلاك دعم تا بقعة ملحومة لضغط ناظم البرد و. الفواصل ورقة الكوارتز عزل sampl الدراسي البريد حامل لوحة كهربائيا من الجسم ناظم البرد. وهذا يتيح للحادث 15 N شعاع أيون القياس الحالي اللازم لسلطة المصادر الطبيعية الكمي ويسمح للتدفئة القصف الإلكترون من خيوط التنغستن على مساعدات من صاحب العينة. والحرارية نوع K هي على حافة العينة المشتريات بقعة ملحومة. يتم استخدام لوحة الكوارتز تعلق على المحور مناور فوق عينة لمراقبة ملف شعاع ايون وللمحاذاة عينة شعاع الشكل 2 (أ) يظهر الإعداد في BL-2C مع اثنين 4 "للكشف عن BGO رتبت على 90 درجة مع الاحترام لشعاع 15 N مع الوجه الأمامي إلى أبعد من 19.5 ملم وبصرف النظر عن محور شعاع، وصاحب العينة (الشكل 2 (ب)) يوفر آلية لقط بسيطة لتبادل عينة سريعة ويسمح للدوران من العينة حول المحور الرأسي لضبط زاوية السقوط 15 N.
ديزيل / ftp_upload / 53452 / 53452fig2.jpg "/>
الشكل 2. إعداد سلطة المصادر الطبيعية في BL-2C. (A) تخطيطي رأي كبار في فراغ الغرفة عالية في BL-2C مجهزة مع اثنين من BGO γ للكشف على مقربة من المكان المستهدف. / سي (100) فرضت (ب) حامل عينة مع هدف رقاقة كبير من شافي 2 على. تعفير هذا النوع عينة مع بخار الماء بعد التحليل سلطة المصادر الطبيعية يتصور البقع التي تم المشع من قبل شعاع أيون 15 N. الرجاء انقر هنا لعرض نسخة أكبر من هذا الرقم.
يوضح الشكل (4) التمييز كفاءة والكميات من من الهيدروجين يمتص الجزء الأكبر من خلال 15 N سلطة المصادر الطبيعية، كثف السطح في مثال على المشتريات (110) الكريستال واحد في النظام BL-1E الفائق. استنساخ عالية من ذروة H السطح في التشكيلات الثلاثة يشهد على الاعتماد على إ…
The authors have nothing to disclose.
نحن نقدر م ماتسوموتو لتنفيذ البرامج التي تمكن من قياس الآلي للسلطة المصادر الطبيعية H ملامح العمق عن طريق التحكم عن بعد المعلمات الشعير مسرع من جهاز الكمبيوتر للحصول على البيانات. نشكر ك نامبا لأداء بمهارة بالشلل الرعاش (110) الاستعدادات العينة وسلطة المصادر الطبيعية والقياسات TDS في النظام الفائق BL-1E، وجيم ناكانو للمساعدة التقنية في عملية التسريع. تلقي شافي 2 / سي (100) عينة بامتنان على سبيل المجاملة من Z. ليو لشركة NEC، اليابان. ويدعم هذا العمل جزئيا المنح في والمعونة من أجل البحث العلمي (جرانت الأرقام 24246013 و 26108705) من الجمعية اليابانية لتعزيز العلوم (JSPS)، وكذلك من خلال منحة في والمساعدات للبحث العلمي في مجالات مبتكرة "تصميم المواد من خلال Computics: العلاقة المعقدة وغير توازن دايناميكس" من وزارة التربية والتعليم والثقافة والرياضة والعلوم والتكنولوجيا في اليابان.
Pd single crystal | SPL (Surface Preparation Laboratory), http://www.spl.eu/products.html, or any other suitable supplier | Order made to specification | Disk, 9 mm diam., (110) oriented, aligned to < 0.5 degree or less, one side polished to < 0.3 mm roughness, self-prepared specimen |
H2 gas | Joutou Gas Corporation, Ltd., Japan, http://www.jyotougas.co.jp/item/gas.html | (99.9995%), or any other suitable supplier | |
O2 gas | Joutou Gas Corporation, Ltd., Japan, http://www.jyotougas.co.jp/item/gas.html | (99.99%), or any other suitable supplier | |
Ar gas | Joutou Gas Corporation, Ltd., Japan, http://www.jyotougas.co.jp/item/gas.html | (99.99995%), or any other suitable supplier | |
Tantalum / Wire | The Nilaco Corporation, http://nilaco.jp/en/order.php | TA-411325 | (99.95%), 0.3 mm diam., or any other suitable supplier |
Alumel / Wire | The Nilaco Corporation, http://nilaco.jp/en/order.php | 851266 | 0.2 mm diam., or any other suitable supplier |
Chromel / Wire (Chromel) | The Nilaco Corporation, http://nilaco.jp/en/order.php | 861266 | 0.2 mm diam., or any other suitable supplier |