Misura di Scattering non linearità da un nanoparticelle plasmoniche singolo

Lo studio di plasmonica ha suscitato un grande interesse per le sue applicazioni in molti campi diversi ^1-4. Uno dei campi più studiati in plasmonica è plasmonica di superficie, in cui l'oscillazione collettiva di elettroni di conduzione coppie con un'onda elettromagnetica esterna ad un'interfaccia tra un metallo e dielettrico. Plasmonica di superficie è stata esplorata per le sue potenziali applicazioni nella subwavelength ottica, biofotonica, e microscopia ^5,6. La forte amplificazione di campo nel volume ultra-piccole di nanoparticelle metalliche a causa localizzato risonanza plasmonica superficiale (LSPR) ha attirato grande attenzione, non solo per la sua eccezionale sensibilità dimensioni delle particelle, forme di particelle, e le proprietà dielettriche del mezzo circostante ^{7 -10,} ma anche per la sua capacità di stimolare intrinsecamente deboli effetti ottici non lineari ^11. La sensibilità eccezionale di LSPR è prezioso per la bio-sensing e near-fietecniche di imaging ld ^12,13. D'altra parte, la maggiore linearità delle strutture plasmoniche può essere utilizzato in circuiti integrati fotonici in applicazioni quali commutazione ottica ed elaborazione del segnale completamente ottica ^14,15. E 'noto che l'assorbimento plasmonica è linearmente proporzionale all'intensità di eccitazione a bassi livelli di intensità. Quando l'eccitazione è abbastanza forte, l'assorbimento raggiunge la saturazione. Curiosamente, a intensità più elevate, l'assorbimento aumenta di nuovo. Questi effetti non lineari sono chiamati assorbimento saturabile (SA) ^15-17 e inversa assorbimento saturabile (RSA) ^18, rispettivamente.

È noto che a causa della LSPR, dispersione è particolarmente forte in strutture plasmoniche. Sulla base di elettromagnetismo fondamentali, la risposta di dispersione rispetto dell'intensità incidente dovrebbe essere lineare. Tuttavia, in nanoparticelle, dispersione e l'assorbimento sono strettamente collegati tramite la teoria di Mie, ed entrambi possono essere eXpressed in termini di parti reale e immaginaria della costante dielettrica. Partendo dal presupposto che un singolo GNS si comporta come un dipolo sotto illuminazione luce, il coefficiente di diffusione (Q _sca) e il coefficiente di assorbimento (Q _abs) da una singola nanoparticella plasmonico secondo la teoria di Mie possono essere espressi come ¹⁹

dove x è 2 πa / λ, a è il raggio della sfera, ed m è ² _m ε / ε _d. Qui, ε _m ed ε _d corrispondono alle costanti dielettriche del metallo e dei dielettrici che circondano rispettivamente. Poiché la forma del coefficiente di dispersione è simile a quello di the coefficiente di assorbimento, si prevede pertanto di osservare dispersione saturabile in una singola nanoparticella plasmonico ^20.

Recentemente, lineare dispersione saturabile in una particella plasmonica isolata è stata dimostrata per la prima volta ^21. È notevole che in saturazione profonda, l'intensità di scattering infatti leggermente diminuita quando l'intensità di eccitazione aumentata. Ancora più notevole, quando l'intensità di eccitazione continuato ad aumentare dopo che la dispersione si è saturato, l'intensità di scattering risorto, che mostra l'effetto di dispersione saturabile inverso ^20. Wavelength- e studi dipendenti dalle dimensioni hanno dimostrato una forte relazione tra LSPR e non lineari dispersione ^21. L'intensità e lunghezza d'onda dipendenze scattering plasmonica sono molto simili a quelli di assorbimento, suggerendo un meccanismo comune alla base di tali comportamenti non lineari.

In termini di applicazioni, è ben known che non linearità aiuta a migliorare la risoluzione microscopia ottica. Nel 2007, l'eccitazione saturi è stata proposta (SAX) microscopia, che può aumentare la risoluzione estraendo il segnale saturo tramite una modulazione sinusoidale temporale del fascio di eccitazione ^22. Microscopia SAX si basa sul concetto che per un punto focale del laser, l'intensità è maggiore al centro rispetto alla periferia. Se il segnale (sia fluorescenza o scattering) mostra un comportamento di saturazione, la saturazione deve iniziare dal centro, mentre la risposta lineare rimane alla periferia. Pertanto, se vi è un metodo per estrarre solo la parte saturo, lascerà solo la parte centrale respingendo la parte periferica, migliorando così efficacemente la risoluzione spaziale. In linea di principio, non vi è limite di risoluzione non inferiore in microscopia SAX, purché profonda saturazione viene raggiunta e non vi è alcun danno campione a causa della illuminazione intensa.

E 'stato dimostrato che il resolution di imaging di fluorescenza può essere significativamente migliorata utilizzando la tecnica SAX. Tuttavia, la fluorescenza soffre dell'effetto photobleaching. Combinando la scoperta di dispersione non linearità e il concetto di SAX, microscopia a super-risoluzione basata sullo scattering può essere realizzato ^21. Rispetto ai tradizionali microscopie super-risoluzione, la tecnica basata scattering fornisce un metodo di contrasto non-imbianchimento romanzo. In questo lavoro, una descrizione passo-passo è dato a definire le procedure necessarie per ottenere ed estrarre la non linearità di dispersione plasmoniche. Vengono descritti metodi di identificazione non linearità di scattering introdotte modificando l'intensità incidente. Maggiori dettagli saranno forniti a svelare come queste non linearità influenzano immagini di singole nanoparticelle e come spaziale risoluzione può essere migliorata di conseguenza con la tecnica SAX.