JoVE Journal > Engineering
Summary
Abstract
Introduction
Protocol
Resultados
Discussion
Declarações
Acknowledgements
Materials
Referências
Tadução automática
Please note that all translations are automatically generated. Click here for the English version.
Engenharia

Skriva och låg temperatur karakterisering av Oxide nanostrukturer

Published: July 18, 2014
doi:
10.3791/51886
, , , , , , ,
1Department of Physics,University of Pittsburgh

Summary

Oxide nanostructures provide new opportunities for science and technology. The interfacial conductivity between LaAlO3 and SrTiO3 can be controlled with near-atomic precision using a conductive atomic force microscopy technique. The protocol for creating and measuring conductive nanostructures at LaAlO3/SrTiO3 interfaces is demonstrated.

Abstract

Oxide nanoelectronics is a rapidly growing field which seeks to develop novel materials with multifunctional behavior at nanoscale dimensions. Oxide interfaces exhibit a wide range of properties that can be controlled include conduction, piezoelectric behavior, ferromagnetism, superconductivity and nonlinear optical properties. Recently, methods for controlling these properties at extreme nanoscale dimensions have been discovered and developed. Here are described explicit step-by-step procedures for creating LaAlO3/SrTiO3 nanostructures using a reversible conductive atomic force microscopy technique. The processing steps for creating electrical contacts to the LaAlO3/SrTiO3 interface are first described. Conductive nanostructures are created by applying voltages to a conductive atomic force microscope tip and locally switching the LaAlO3/SrTiO3 interface to a conductive state. A versatile nanolithography toolkit has been developed expressly for the purpose of controlling the atomic force microscope (AFM) tip path and voltage. Then, these nanostructures are placed in a cryostat and transport measurements are performed. The procedures described here should be useful to others wishing to conduct research in oxide nanoelectronics.

Introduction

Oxidhetero 1-5 uppvisar ett anmärkningsvärt stort antal framväxande fysiska fenomen som både är vetenskapligt intressant och potentiellt användbara för tillämpningar 4. I synnerhet kan gränssnittet mellan LaAlOs 3 (LAO) och SrTiOs 3 (STO) 6 uppvisar isolerande, ledande, supraledande 7, ferroelektrisk liknande 8, och ferromagnetiskt 9 beteende. Under 2006, Thiel et al visade 10 att det finns en kraftig isolator-metall-övergång som tjockleken på LAO lagret ökas, med en kritisk tjocklek av 4 enhetsceller (4uc). Det har senare visat att 3uc-LAO/STO strukturer uppvisar en hysteres övergång som kan styras lokalt med en ledande atom-styrkamikroskop (c-AFM) sond 11.

Egenskaperna för oxid gränssnitt såsom LaAlOs 3 / SrTiOa 3 bero på frånvaro eller närvaro av ledandeelektroner i gränssnittet. Dessa elektroner kan styras med hjälp av toppgrindelektroderna 12,13, rygg-grindarna 10, adsorbater 14 yta, ferroelektriska skikten 15,16 och c-AFM litografi 11. Unikt för c-AFM litografi är som kan skapas mycket små nanoskala funktioner.

Elektrisk topp gating, kombinerat med två-dimensionell förlossningen används ofta för att skapa kvantprickar i III-V-halvledare 17. Alternativt kan kvasi-en-dimensionella halvledande nanotrådar elektriskt gated av närhet. Metoderna för framställning av dessa strukturer är tidskrävande och i allmänhet irreversibel. Däremot är det c-AFM litografi teknik reversibel i den meningen att en nanostruktur kan skapas för ett experiment, och därefter "raderat" (liknar en whiteboard). Generellt är c-AFM skrivande utförs med positiva spänningar som appliceras på AFM spets, medan, raderautförs med användning av negativa spänningar. Den tid som krävs för att skapa en viss struktur beror på komplexiteten av anordningen men är vanligtvis mindre än 30 min; mesta av den tiden går åt att radera duken. Den typiska rumsliga upplösningen är ungefär 10 nanometer, men med rätt tuning funktioner så små som 2 nanometer kan skapas 18.

En detaljerad beskrivning av nanotillverkningsprocedur följer. Detaljnivån här bör vara tillräcklig för att liknande experiment som ska utföras av intresserade forskare. Den metod som beskrivs här har många fördelar jämfört med traditionella litografiska metoder som använts för att skapa elektroniska nanostrukturer i halvledare.

Den c-AFM litografi metod som beskrivs här är en del av en mycket bredare klass av scanning-probe-baserade litografi insatser, inklusive scanning anodoxidation 19, dip-penna nanolithography 20, piezoelektriska mönstring21, och så vidare. Den c-AFM teknik som beskrivs här, i kombination med användning av nya gränssnitt oxid, kan producera några av de högsta precision elektroniska strukturer med en aldrig tidigare skådad mängd fysiska egenskaper.

Protocol

1. Skaffa LAO / STO Hetero Skaffa en oxid hetero bestående av 3.4 enhetsceller av LAO odlas av pulsad laser deposition på TiO 2-terminerade STO-substrat. Detaljer för provtillväxten beskrives i ref. 22. 2. Fotolitografisk Behandling av prover Skapa elektriska kontakter till LAO / STO-gränssnitt, med bindningsdynor för kabel dukar till en chipbärare. De enskilda processtegen beskrivs i detalj nedan. Spin fotoresist Spin fotoresist på proverna vid 600 rpm under 5 sek, sedan vid 4000 rpm under 30 sek. Fotoresistskiktet blir ca 2 ^ m tjockt. Baka proverna vid 95 ° C under 1 min. Exponera fotoresist med användning av en mask aligner med 320 nm ljus under 100 sek med en dos av 5 mW / cm 2. Utveckla fotoresisten i fotoresist utvecklare for 1 min. Jonfräsning Använd en Ar + jon kvarn för att ta bort 15 nm av material (LAO och STO) på de områden som inte täcks av fotoresist. Placera proverna på en 22,5 ° vinkel i förhållande till den riktning som är vinkelrät mot den inkommande Ar + jonstråle. Om Ar + etsning räntan inte är kalibrerad, utför en kalibrering springa för att se till att rätt mängd material avlägsnas. Bestäm etsningsdjupet med hjälp av AFM eller motsvarande profilmetry. DC sputtering av Ti och Au Insättning 4 nm Ti, sedan 25 nm Au på proverna så att Au gör elektrisk kontakt med den exponerade STO skiktet. Förstoftningskammaren trycket ligger inom området 2-6 x 10 -7 Torr och förstoftning sker med provet vid RT. Pre-förstofta Ti i 10 minuter med slutaren stängd vid 100 W, då öppen slutare och sputter för 20 sek vid 100 W. Efter fullbordan omedelbart före förstoftning Au under 1 min vid 50 W sedan sputter Au under 30 sek till proverna vid 50 W. Calibrate tiden att producera de önskade Ti-och Au-tjocklekar. Lift-off Aceton / IPA ultraljudstvätt för att avlägsna fotoresist från ytan av proverna. Andra skikt En andra litografiska processen, med undantag för steg 4 (dvs.. Exklusive jonfräsning), används för att skapa guldledningsanslutningar till enskilda bindningsdynor. De två mönstren ska vara väl anpassad för att säkerställa att de inte producerar elektriska kortslutningar. Plasma rengöring. En IPC Barrel Etcher används för att avlägsna den fotoresist återstoden i mönstret diket. Instrumentet som används vid 100 W och 1 Torr argon i 1 min 3. Wire Bond ett prov för att förbereda för skrivande Montera LAO / STO provet i en chipbärare (Figur 2A) med 28 tillgängliga stift. Wire bindningsstruktur OBS: Använd en stål Bonder att göra elektrisk cslutn in g ar mellan bindningsdynor på provet och chipbäraren. Fäst 1 mil (25 mikrometer) av guldtråd mellan de elektriska kontakterna och chipbäraren. Skriv nanostrukturer 4. Skriv nanostrukturer Skapa en informell skiss av den ledande nanostruktur (Figur 3A). Öppna Scalable Vector Graphics (SVG) redaktör (Figur 3B). Använd en mall eller definiera fönstrets storlek för att matcha den för AFM bild. Ladda AFM bild av provet i SVG redaktör. Skapa nanostruktur element som lagts över AFM bilden. Ladda SVG-fil i nanolithography programmet. Kör litografi programvara för att skapa ett ledande nanostruktur. Använd V tip = +10 V för att skapa nanostrukturer, och V spets = -10 V radera nanostrukturer. Flytta c-AFM spets vid en hastighet som sträcker sig från 200 nm / sek till 2 pm / sek. 5. Cool enhet och mäta Stäng av alla vita lampor och använda rött filter / ljuskällor. Utdrag provet från AFM-systemet. Placera provet i utspädnings kylskåp (A). Mät motstånd mot temperatur (B) som provet kyles. Mät transportegenskaper vid låg temperatur (C).

Representative Results

Resultaten som visas här är representativt för den transportbeteende som kan uppvisas av denna klass av nanostrukturer, och har beskrivits på annat ställe i detalj 23-26. I detta exempel har en nanowire hålighet konstruerats (Figur 4) från en 3,3 enhet cell LAO / STO hetero. Ledande banor (visas i grönt) är vanligtvis 10 nm breda, som bestäms av nanowire "skära" experiment 11. Spetsen hastighet och spänning för varje segment är oberoende konfigureras från litografi frontpanel (Figur 4B), som är spetsskrivhastighet. "Virtuella elektroder" som gränssnitt med gränskiktsvetenskap kontakter se till att det finns ett starkt ledande elektrisk anslutning till nanostrukturer. Efter nanostruktur är skriven, överförs den till utspädnings kylskåp. Exponering för ljus vid eller under 550 nm, kommer att producera oönskade photoconduction, så det är important att överföra anordningen i mörker eller med hjälp av ett rött "mörkrum" ljus (Figur 5A). Elektriska anslutningar skall göras vid RT, och som med de flesta halvledarnanostrukturer, bör stor försiktighet iakttas vid byte elektriska anslutningar vid låga temperaturer. Om enheterna utsätts för elektrostatisk urladdning, kommer det med största sannolikhet bli isolerande. Anmärkningsvärt nog kan funktionalitet anordningen utvinnas genom "cykling" temperaturen till 300 K och kyla ner igen. Under cooldown, är det rutin att övervaka två-terminala resistens, och även fyra-terminala beständighet, som en funktion av temperaturen. För dessa mätningar en växelspänning (typiskt ~ 1 mV) appliceras vid en låg frekvens (<10 Hz) till en av elektroderna, medan den växelström mäts med en transimpedansförstärkare. Lock-in-demodulering och filtrering utförs med hjälp av en hem-utvecklat lock-in-förstärkare. Ac current övervakas som en funktion av temperaturen (figur 5B). När enheten kyls till basen temperaturen utspädnings kylskåpet (50 mK), är fyra-terminal mätningar transporter utförs (figur 5C). För dessa mätningar är ström anskaffas genom den främsta kanalen för enheten, medan spänningen över enheten samtidigt mäts. I stället för att mäta med en lock-in-förstärkare, en full ström-spänning (IV) spår mäts. Denna metod innehåller mer information och differentialledning kan beräknas genom numerisk differentiering. För den speciella anordningen är differentialledning mäts som en funktion av sidostyrspänningen V sg. Denna grind tillåter den kemiska potentialen hos anordningen ändras. Transporten genom enheten visar en stark icke-monoton beroende, vilket indikerar regioner där Coulomb blockad sker för mindre värden, och STROng supra för större värden på V SG. Detaljer om den fysiska tolkningen för denna klass av anordningen kommer att beskrivas på annat håll. .. Figur 1 fotolitografiska bearbetningssteg Steg 1: spin fotoresist. Steg 2: exponera fotoresist med hjälp av mask Aligner. Steg 3: utveckla fotoresist. Steg 4: jon fräsning. Steg 5: DC sputtring att sätta Ti och Au. Steg 6: lift-off. Steg 7: deponera det andra skiktet. Steg 8: plasma rengöring. Figur 2. Bilder av litografiskt mönstrade LAO / STO heterostrukturer. (A) Bild som visar 5 mm x 5 mm prov tråd bunden till en chipbärare. (B) Optisk bild som visar bindningsdynor och en av dukarna. (C) Närbild av en enda duk. Klicka här för att se en större version av denna siffra. Figur 3. (A) Informellt utformning av LAO / STO nanostruktur. (B) Exakt utformning av nanostruktur med hjälp av en öppen källkod Scalable Vector Graphics (SVG) redaktör. Figur 4. (A) Litografi frontpanel för c-AFM mönstring. (B) Bild från 3D-simulator som visar position och spänning på c-AFM spets.w.jove.com/files/ftp_upload/52058/52058fig4large.jpg "target =" _blank "> Klicka här för att se en större version av denna siffra. Figur 5. (A) LAO / STO nanostruktur förs in i utspädnings kylskåp. (B) Övervakning av prov motstånd när den kyls från 300 K till 50 mK. (C) Övervakning av fyra-terminal differential konduktans av enheten som en funktion av sidan gate spänning VSG och spänningen över enheten (V4T). Intensitet diagram som visas i enheten siemens (S), och spänningar visas i enheten volt (V).

Discussion

Successful creation of nanostructures depends on several critical steps. It is important that the LAO/STO samples are grown with a thickness that is known to be at the boundary between the insulating and conductive phase. (Details of sample growth fall outside the scope of this paper, but are crucial for overall success.) Second, it is important to have relative humidity within the range 25-45% for successful c-AFM writing. Values below 25% are unlikely to produce conductive nanostructures, while too high humidity will generally produce uncontrollably large features. Also, temperature control of the AFM is important if the c-AFM tip needs to achieve precise registry over long periods of time. Once the nanostructures are created, they must be placed in a vacuum environment if experiments lasting longer than a few hours are to be performed. For the experiments described here, the structure is created and within minutes transferred to a vacuum environment.

It is recommend before writing that a “writing test” be performed on all relevant electrodes. In such a test, two virtual electrodes are first created, and a single nanowire is written while simultaneously monitoring the conductance. A similar test of erasure can be performed by “cutting” the nanowire shortly afterwards. If the nanostructure is decaying rapidly, the issue is most likely due either to the interfacial contacts or the canvas itself. To distinguish between these two effects, a four-terminal measurement of the conductance should be performed, and the two-terminal conductance should be compared with the four-terminal conductance as a function of time. If the two-terminal conductance is decaying more rapidly than the four-terminal conductance, then the issue is related to the electrical contacts to the interface. If the four-terminal conductance is decaying at a comparable rate, then most likely the canvas is not suitable and should be replaced.

There are natural limitations of the current method for creating nanostructures. Specifically, the writing speed for the smallest devices is limited to a few hundred nanometers per second. Speeds far above that value lead to unpredictable results. Use of parallel writing techniques are possible27,28, but are not highly developed and have their own drawbacks. The size of nanostructures that can be created is naturally limited by the scan range of the AFM being used. A high-quality AFM with closed-loop feedback in the two scan directions is highly recommended. Tracking of point-like objects on the sample surface should be performed to monitor temporal drift of the sample.

Once creation of conductive nanostructures at oxide interfaces has been mastered, there are a wide range of experimental directions that can be explored. Using this technique, a wide variety of nanostructures and devices have already been demonstrated, including nanowires18, tunnel barriers29, rectifying junctions30, field-effect transistors18, single-electron transistors31, superconducting nanowires32, nanoscale optical detectors33, and nanoscale THz emitters and detectors34.

Declarações

The authors have nothing to disclose.

Acknowledgements

The long-standing collaboration with Chang-Beom Eom at the University of Wisconsin-Madison, who provided the LAO/STO samples, is gratefully acknowledged. Video editing assistance from Christopher Solis is greatly appreciated. This work is supported by NSF (DMR-1104191, DMR-1124131), ARO (W911NF-08-1-0317), and AFOSR (FA9550-10-1-0524, FA9550-12-1-0268, FA9550-12-1-0057).

Materials

Name Company Catalog Number Comments
Equipment
Contact Aligner Karl-Suss MA6
Spinner Solitec 5110C
Ion Mill Commonwealth Scientific 8C
Sputtering System Leybold-Heraeus Z-650
Barrel Etcher Branson/IPC 3000C
Wire Bonder Westbond 7700E
AFM Asylum Research MFP-3D
Dilution Refrigerator Quantum Design P850
Ultrasonic Wash Machine Fisher Scientific 15-335-6
Current Amplifier Femto DLPCA-200
Materials
LaAlO3/SrTiO3 Prof. Chang-Beom Eom N/A 5mm x 1mm with ~3.4 unit cells of LAO (See Reference 18)
Photoresist AZ Electronic Materials P4210
Developer AZ Electronic Materials 400K
Acetone Fisher Scientific A929SK-4
Isopropyl Alcohol Fisher Scientific A459-1
Deionized Water Fisher Scientific 23-290-065
Gold Wire DuPont 5771 1 mil diameter
Chip Carrier NTK Technologies IRK28F1-5451D
DOWNLOAD MATERIALS LIST

Referências

  1. Sulpizio, J. A., Ilani, S., Irvin, P., Levy, J. i. . Annual Review of Materials Research, in press. , (2014).
  2. Mannhart, J., Blank, D. H. A., Hwang, H. Y., Millis, A. J., Triscone, J. M. Two-Dimensional Electron Gases at Oxide Interfaces. Mrs Bulletin. 33, 1027-1034 (2008).
  3. Zubko, P., Gariglio, S., Gabay, M., Ghosez, P., Triscone, J. -. M., Langer, J. S. Annual Review of Condensed Matter Physics. Interface Physics in Complex Oxide Heterostructures. , 141-165 (2011).
  4. Bogorin, D. F., Irvin, P., Cen, C., Levy, J. i., Tsymbal, E. Y., Dagotto, E. R. A., Chang-Beom, E., Ramesh, R. . Multifunctional Oxide Heterostructures. 13, (2012).
  5. Granozio, F. M., Koster, G., Rijnders, G. Functional Oxide Interfaces. MRS Bulletin. 38, 1017-1023 (2013).
  6. Ohtomo, A., Hwang, H. Y. A high-mobility electron gas at the LaAlO3/SrTiO3 heterointerface. Nature. 427, 423-426 (2004).
  7. Reyren, N., et al. Superconducting interfaces between insulating oxides. Science. 317, 1196-1199 (2007).
  8. Bark, C. W., et al. Switchable Induced Polarization in LaAlO3/SrTiO3 Heterostructures. Nano Letters. 12, 1765-1771 (2012).
  9. Brinkman, A., et al. Magnetic effects at the interface between non-magnetic oxides. Nature Materials. 6, 493-496 (2007).
  10. Thiel, S., Hammerl, G., Schmehl, A., Schneider, C. W., Mannhart, J. Tunable quasi-two-dimensional electron gases in oxide heterostructures. Science. 313, 1942-1945 (2006).
  11. Cen, C., et al. Nanoscale control of an interfacial metal-insulator transition at room temperature. Nature Materials. 7, 298-302 (2008).
  12. Singh-Bhalla, G., et al. Built-in and induced polarization across LaAlO3/SrTiO3 heterojunctions. Nature Physics. 7, 80-86 (2011).
  13. Li, L., et al. Very Large Capacitance Enhancement in a Two-Dimensional Electron System. Science. 332, 825-828 (2011).
  14. Xie, Y., Hikita, Y., Bell, C., Hwang, H. Y. Control of electronic conduction at an oxide heterointerface using surface polar adsorbates. Nature Communications. 2, 494 (2011).
  15. Bark, C. W., et al. Tailoring a two-dimensional electron gas at the LaAlO3/SrTiO3 (001) interface by epitaxial strain. PNAS. 108, 4720-4724 (2011).
  16. Tra, V. T., et al. . Adv Mater. 25, 3357-3364 (2013).
  17. Cronenwett, S. M., Oosterkamp, T. H., Kouwenhoven, L. P. A Tunable Kondo Effect in Quantum Dots. Science. 281, 540-544 (1998).
  18. Cen, C., Thiel, S., Mannhart, J., Levy, J. Oxide Nanoelectronics on Demand. Science. 323, 1026-1030 (2009).
  19. Kalinin, S. V., Gruverman, A. . Scanning probe microscopy: electrical and electromechanical phenomena at the nanoscale. 1, (2007).
  20. Piner, R. D., Zhu, J., Xu, F., Hong, S. H., Mirkin, C. A. ‘Dip-pen’ nanolithography. Science. 283, 661-663 (1999).
  21. Ahn, C. H., et al. Nonvolatile Electronic Writing of Epitaxial Pb(Zr0.52Ti0.48)O3/SrRuO3 Heterostructures. Science. 276, 1100-1103 (1997).
  22. Bi, F., et al. ‘Water-cycle’ mechanism for writing and erasing nanostructures at the LaAlO3/SrTiO3 interface. Applied Physics Letters. 97, 173110 (2010).
  23. Cheng, G., et al. Anomalous Transport in Sketched Nanostructures at the LaAlO3/SrTiO3 Interface. Phys Rev X. 3, 011021 (2013).
  24. Veazey, J. P., et al. Nonlocal current-voltage characteristics of gated superconducting sketched oxide nanostructures. Europhys Lett. 103, 57001 (2013).
  25. Veazey, J. P., et al. Oxide-based platform for reconfigurable superconducting nanoelectronics. Nanotechnology. 24, 375201 (2013).
  26. Irvin, P., et al. Anomalous High Mobility in LaAlO3/SrTiO3 Nanowires. Nano Letters. 13, 364-368 (2013).
  27. Salaita, K., et al. Massively Parallel Dip–Pen Nanolithography with 55 Two-Dimensional Arrays. Angewandte Chemie. 118, 7378-7381 (2006).
  28. Li, S., et al. Parallel Conductive-AFM Lithography on LaAlO3/SrTiO3 Interfaces. Ieee T Nanotechnol. 12, 518-520 (2013).
  29. Cen, C., Bogorin, D. F., Levy, J. Thermal activation and quantum field emission in a sketch-based oxide nanotransistor. Nanotechnology. 21, 475201 (2010).
  30. Bogorin, D. F., et al. Nanoscale rectification at the LaAlO3/SrTiO3 interface. Applied Physics Letters. 97, 013102 (2010).
  31. Cheng, G., et al. Sketched Oxide Single-Electron Transistor. Nature Nanotech. 6, 343-347 (2011).
  32. Joshua, A., Ruhman, J., Pecker, S., Altman, E., Ilani, S. Gate-tunable polarized phase of two-dimensional electrons at the LaAlO3/SrTiO3 interface. PNAS. 110, 9633 (2013).
  33. Irvin, P., et al. Rewritable Nanoscale Oxide Photodetector. Nature Photon. 4, 849-852 (2010).
  34. Ma, Y., et al. Broadband Terahertz Generation and Detection at 10 nm Scale. Nano Letters. 13, 2884-2888 (2013).

Tags

Keywords: Oxide NanoelectronicsLaAlO3/SrTiO3 NanostructuresConductive Atomic Force MicroscopyNanolithographyTransport MeasurementsLow-temperature Characterization
check_url/pt/51886?article_type=t

Play Video
PDF
DOI
DOWNLOAD MATERIALS LIST
Citar este artigo
Levy, A., Bi, F., Huang, M., Lu, S., Tomczyk, M., Cheng, G., Irvin, P., Levy, J. Writing and Low-Temperature Characterization of Oxide Nanostructures. J. Vis. Exp. (89), e51886, doi:10.3791/51886 (2014).
Baixar citação
Reimpressões e Permissões

View Video

✖

To prove you're not a robot, please enter the text in the image below

CAPTCHA Image
Play CAPTCHA Audio
Refresh Image