Прямая Визуализация лазерному сверхбыстрой вращения молекул

Для более глубокого понимания и лучшего использования динамической природы молекул, необходимо четко визуализировать молекулярные движения, представляющие интерес. Времяразрешенная Кулона изображений взрыв является одним из мощных подходов к достижению этой цели ^{1, 2, 3.} При таком подходе, молекулярная динамика интереса инициируются лазерным полем накачки ультракороткого и затем зондировали с помощью временной задержки зондирующего импульса. При облучении зонда, молекулы многократно ионизированных и разбивается на фрагментарных ионов вследствие кулоновского отталкивания. Пространственное распределение выброшенных ионов является мерой молекулярной структуры и пространственной ориентации на зонде облучения. Последовательность измерения сканирующим времени задержки насоса-зонда приводит к созданию молекулярного кино. Следует отметить, что, в простейшем случае – двухатомные молекулы – угловое распределение испускаемых ионовнепосредственно отражает распределение молекулярной оси (т.е. квадрат вращения волновой функции).

Что касается процесса насоса, недавний прогресс в когерентном контроле молекулярного движения с использованием сверхкоротких лазерных полей привело к созданию высокоэффективных управляемых вращательных волновых пакетов ^{4, 5.} Кроме того, направление вращения можно активно управлять с помощью поляризационного контролируемого поля лазера ^{6, 7, 8.} Поэтому было ожидать , что детальная картина вращения молекул, в том числе волны естеств, могут быть визуализированы при метод визуализации кулоновского взрыва в сочетании с таким процессом насос ^{9, 10, 11, 12, 13.} Тем не менее, мы некоторыераз сталкиваются экспериментальные трудности, связанные с существующими методами визуализации, как указано ниже. Целью данной статьи является представить новый способ преодоления этих трудностей и создания высококачественного кино молекулярных волновых пакетов вращательных. Первый экспериментальный фильм молекулярного вращения берется с настоящим способом, наряду с его физическими последствиями, были представлены в нашей предыдущей статье ^11. Фон развития, подробный теоретический аспект данного метода визуализации, и сравнение с другими существующими методами будет дано в следующей работе. Здесь мы в основном сосредоточены на практических и технических аспектов процедуры, включая комбинации оптической установки типичный насос-зонда и нового устройства формирования изображения. Как и в предыдущей работе, целевая система однонаправлено вращающихся молекул азота ^11.

Основная экспериментальная трудностьсуществующие настройки изображения, схематически изображенной на рисунке 1, имеет отношение к положению детектора, или угол камеры. Поскольку ось вращения совпадает с осью лазерного распространения ^{6, 7, 8} в лазерно-индуцированное полем вращения молекул, не практично , чтобы установить детектор вдоль оси вращения. Когда детектор установлен таким образом, чтобы избежать лазерного излучения, угол камеры соответствует стороне наблюдения вращения. В этом случае невозможно восстановить первоначальную ориентацию молекул от проектируемой (2D) ионном изображении ^14. 3D – визуализация детектора ^{14, 15, 16, 17, 18, 19,} с которым время прибытия к началу детектора и ионного IMPACт позиции могут быть измерены, предложен уникальный способ непосредственно наблюдать вращение молекул с помощью кулоновского взрыва изображений ^{10, 12.} Тем не менее, приемлемые счетчики иона на лазерный импульс низкие (обычно <10 ионов) в детекторе 3D, а это означает , что трудно создать длинный фильм молекулярного движения с качеством ¹⁴ с высоким качеством изображения. Мертвое время детекторов (как правило, нс) также влияет на разрешение изображения и эффективность обработки изображений. Кроме того, не простая задача, чтобы сделать хороший насос-зонд луча перекрытия с помощью мониторинга в режиме реального времени ионного изображения с частотой повторения лазерного <~ 1 кГц. Хотя некоторые группы наблюдали вращательные волновые пакеты , используя технику 3D, пространственная информация была ограничена и / или прямой, и подробная визуализация волновой природы, в том числе сложные узловые структуры, не было достигнуто ^{10, 12.}

Сущностьновый метод визуализации является использование "нового ракурса" на рисунке 1. В этой конфигурации, экспозиции лазерный луч на детектор избегается в то время как 2D детектор параллельна плоскости вращения, что приводит к наблюдению от направления вращения оси. Щель позволяет только ион в плоскости вращения (в плоскости поляризации лазерных импульсов), чтобы внести свой вклад в изображение. Детектор 2D, которое обеспечивает более высокую скорость счета (обычно ~ 100 ионов), чем детектор 3D, могут быть использованы. Установка электроники проще, чем в случае обнаружения 3D, в то время как эффективность измерения выше. Трудоемкий математической реконструкции, такие как Abel инверсии ^14, также не требуется , чтобы извлечь угловую информацию. Эти особенности приводят к легкой оптимизации системы измерения и для производства высококачественных фильмов. Устройство стандартное 2D / 3D визуализации заряженных частиц может быть легко модифицирована к настоящему установки withoут использование дорогостоящего оборудования.